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Magnetic and crystal structures of Ba$$_{3}$$Co$$_{1-x}$$Ca$$_{x}$$Ru$$_{2}$$O$$_{9}$$

Ba$$_{3}$$Co$$_{1-x}$$Ca$$_{x}$$Ru$$_{2}$$O$$_{9}$$の磁気構造と結晶構造

堀江 映仁*; 安井 幸夫*; 五十嵐 太一*; 谷田貝 亮*; 山本 貴史*; 寺崎 一郎*; 松川 健*; 星川 晃範*; 石垣 徹*; 井川 直樹   

Horie, Akihiro*; Yasui, Yukio*; Igarashi, Taichi*; Yatagai, Ryo*; Yamamoto, Takafumi*; Terasaki, Ichiro*; Matsukawa, Takeshi*; Hoshikawa, Akinori*; Ishigaki, Toru*; Igawa, Naoki

量子スピン液体状態を示すことが期待されるBa$$_{3}$$Co$$_{1-x}$$Ca$$_{x}$$Ru$$_{2}$$O$$_{9}$$について粉末中性子回折実験及び磁化率測定を実施した。磁化率測定の結果、Ca置換量${it x}$の増加に伴い反強磁性転移温度$$T_mathrm{N}$$は低下し、${it x}$=0.1での$$T_mathrm{N}$$=88Kに対して、${it x}$=0.3では$$T_mathrm{N}$$=76Kまで下がることが分かった。中性子回折法による磁気及び結晶構造解析の結果、本試料では、これまで同種の化合物にてみられた${it b}$軸に沿ったCo$$^{2+}$$及びRu$$^{5+}$$のコリニアな磁気構造では説明がつかない磁気反射が観察された。また、${it x}$の増加に伴って格子体積の増加が観察されたが、その一方でRu-Ru間の原子間距離は減少することが分かった。これはRu-Ruの二量化に関係していると考えられる。本講演では${it x}$の変化によるRu$$^{5+}$$スピン変化を中心にBa$$_{3}$$Co$$_{1-x}$$Ca$$_{x}$$Ru$$_{2}$$O$$_{9}$$の磁気特性や磁気状態の詳細について議論する。

The magnetic and crystal structures, and magnetic properties of Ba$$_{3}$$Co$$_{1-x}$$Ca$$_{x}$$Ru$$_{2}$$O$$_{9}$$ have been studied by using the neutron powder diffraction and the magnetization analysis. With increasing ${it x}$, an antiferromagnetic transition temperature $$T_mathrm{N}$$ decreases such as $$T_mathrm{N}$$ = 88 K (${it x}$=0.1), 82 K (${it x}$=0.2), and 76 K (${it x}$=0.3), respectively. We have observed magnetic reflections, which can not be explained by the collinear structure. Though the lattice volume increases, we have found that a Ru-Ru bond length decreases with increasing ${it x}$. It is considered to be related with the Ru-Ru dimerization. By the combined studies of the magnetic properties and neutron diffraction analysis, we will discuss the change of Ru$$^{5+}$$-spins with varying ${it x}$.

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