軽水炉シビアアクシデント時の炉内高温領域におけるFP化学挙動評価,5; DFT計算によるセシウム化合物の硬X線光電子分光スペクトル解析手法の構築

FP chemistry in a high temperature region of LWR under a severe accident, 5; Formalization of the HAXPES analysis method for Cs compound using DFT calculation

鈴木 知史 ; 小畠 雅明  ; 中島 邦久  ; 岡根 哲夫  ; 逢坂 正彦  

Suzuki, Chikashi; Kobata, Masaaki; Nakajima, Kunihisa; Okane, Tetsuo; Osaka, Masahiko

福島第一原子力発電所の廃炉に向けた炉内構造材へのCs化学吸着挙動の研究として、Cs化学吸着により生成したCs化合物の硬X線光電子分光法(HAXPES)等による評価が行われている。HAXPESの価電子のエネルギー領域ではCs 5p成分の寄与が大きく、スピン軌道相互作用によりCs 5pとCs 5pの成分のピークに分裂しているが、一部が重なっている。DFT計算を用いたHAXPESスペクトルの解析のためには、Cs 5p成分のピークをCs 5pとCs 5pの成分に分離する必要がある。そこで、DFT計算によるスピン軌道相互作用がある場合のCs 5p成分のピークを、スピン軌道相互作用を考慮せず計算したCs 5p成分を用いて分離するスキームを考案し、CsSiFeOのHAXPESスペクトルの解析に適用した。本スキームにより求めたスペクトルは測定結果を良く再現しており、本スキームはCsSiFeOのピークの解析に有効であると考えられる。

In order to elucidate Cs chemisorption on structural materials in reactors for the decommissioning of Fukushima Dai-ichi NPS (1F), Cs compounds formed by Cs chemisorption are evaluated using HAXPES. In the valence sate range of HAXPES, Cs 5p component is large, and it splits into Cs 5p and Cs 5p due to spin-orbit interaction, but some peaks attributed to Cs 5p and Cs 5p overlap. In order to analyze HAXPES spectrum using DFT calculation, it is necessary to separate the peak of Cs 5p component into Cs 5p and Cs 5p . We formulated a scheme to separate the peak of the Cs 5p component calculated by DFT calculation and applied to analysis of the HAXPES spectrum of CsSiFeO. The spectrum obtained by this scheme was well reproduced that obtained by HAXPES measurement.