Development of laser ablation absorption spectroscopy for nuclear fuel materials

核燃料物質のレーザーアブレーション吸収分光法の開発

宮部 昌文   ; 大場 正規 ; 赤岡 克昭 ; 若井田 育夫  

Miyabe, Masabumi; Oba, Masaki; Akaoka, Katsuaki; Wakaida, Ikuo

福島第一原子力発電所の廃止措置では、アクチノイド元素や核分裂生成物, 原子炉材料などの高放射性物質の遠隔組成分析が重要である。その組成情報は、保障措置の確認や、再臨界事故の防止、廃棄物処理計画の策定など様々な目的で必要となる。しかし、放射化学分析ではウランやプルトニウムの核種ごとのエネルギー分解は困難であり、崩壊系列によって同重体も存在するため、質量分析による核種組成分析も困難である。そこで我々は原子吸光法とレーザーアブレーションを組み合わせた新たな遠隔核種組成分析法の開発を行っている。高感度で同位体選択的な分析を実現するための様々な実験条件の最適化を行った。また、ドップラー効果やシュタルク効果を低減するために、アブレーションプルームの膨張特性を調べ、その物理過程を明らかにした。また、ウラン・プルトニウムの混合試料を用いて分析性能を評価し、良好な結果を得ることができた。さらに、本手法をレーザー切断等で発生するヒュームの分析に応用するために、微粒子を原子に分解する手法を検討した。これらの開発研究の現状と将来展望について報告する。

In the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, remote elemental and isotopic analysis of highly radioactive substances containing actinide elements, fission products, and reactor materials is of great importance. The composition information is required for various purposes such as verification of safeguards, prevention of recriticality accident, and planning of waste treatment procedure. However, in radiochemical analysis, owing to its limited energy resolution it is very difficult to identify individual nuclides of U and Pu, and because there are various isobars produced through radiative decay chain, isotopic analysis with mass spectrometry is also difficult. Thus we are developing a remote isotopic analytical technique combining atomic absorption spectroscopy and laser ablation technique. Various experimental conditions were optimized to realize highly sensitive and isotope selective analysis. Also, in order to reduce the Doppler effect and the Stark effect, we investigated the expansion behavior of the ablation plume to clarify underlying physics. Moreover, the analytical performance was evaluated using a mixture oxide samples of uranium and plutonium, and good performances were obtained. Furthermore, in order to apply this method to the analysis of nano-particles generated with laser cutting etc., we studied the method of decomposing nano-particles into atoms. We would like to report on the current status and future prospects of the development of this new analytical technique.