LG-SIMS装置のウラン粒子自動測定(APM)におけるミキシング効果の低減

The Method to reduce particle mixing under automated particle measurement (APM) condition of LG-SIMS

富田 涼平 ; 江坂 文孝  ; 蓬田 匠   ; 宮本 ユタカ   

Tomita, Ryohei; Esaka, Fumitaka; Yomogida, Takumi; Miyamoto, Yutaka

大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)はウラン粒子1個に対する精密な同位体比分析において空間分解能1m以下の高い能力を発揮する。しかし、ウラン粒子の同定を行う自動測定(APM)は精密分析と比較して広いビーム径のイオンビームで広い領域を走査する必要がある。そのため精密分析ほどの空間分解能を保てず、近接する複数の粒子を一つの粒子として検出することで誤った結果を含む問題(粒子のミキシング)があった。そこで既知の同位体比を持つ複数の標準ウラン粒子を混合した試料を作成し、APMによってどの程度のミキシングが発生するかを確かめた。また、ミキシングを低減する方法としてウラン粒子を走査型電子顕微鏡で拾い出すマニピュレーション法を用いた手法を検討した。同位体比が既知である4種の標準ウラン粒子(U010, U100, U350, U850)が混在する試料を作成した。この試料に対するAPMでは5976個の粒子が検出され、本来存在しない同位体組成を示す粒子が1943個含まれていた。U850粒子の同位体組成が参照値と一致しない問題も見られた。これはウラン水素化物生成比(UH/U)が平均0.237と高く、UHがU同位体として含まれることでウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低くなったためであった。APMは粒子試料の全体像を把握する上で有効であるが、精確さに問題が生じるケースがある。そこで粒子マニピュレーションで試料から5080個のウラン粒子を分離した後にAPMを実施することで精確な分析結果を得ることを試みた。

Large Geometry Secondary Ion Mass Spectrometry (LG-SIMS) is one of the strongest tools for analyzing isotope ratios of micron sized uranium particle. LG-SIMS has high spatial resolution of less than 1 m with microprobe mode. However, this capability is bit less under automated particle measurement (APM) condition. If two or more particles are located in a quite narrow area, APM may detect the cluster as one particle. This particle mixing effect shows analytical results including false isotope ratios. In order to investigate how often particle mixing happens and how to solve this problem, we implemented APM to mixed uranium particle standard (U010, U100, U350 and U850) and try to apply particle manipulation with APM. In our experiment, each area (350350 m) was scanned with an O primary beam with a current of 1.5 nA for 9 sec. Then, secondary ion images were recorded for circular area with a radius of 8500 m on the center of a sample planchet. The APM detected 5976 particles, and 1943 particles (32%) in them showed false isotope ratios. In addition to particle mixing, U850 cluster was shifted down to around 75% enrichment. The sample showed too high hydride rate, so that UH interfered U. This interference caused false U abundance and lead to false U abundance. To solve these problems, 5080 particles were manipulated randomly from another mixed standards planchet and analyzed them by APM.