MC-ICP-MS用いた極微量ウラン・プルトニウム同位体比測定における分子イオンによる妨害の定量的評価

Quantitative assessment of polyatomic interferences for the measurement of uranium and plutonium isotope ratios at ultra-trace level using MC-ICP-MS

富田 純平  ; 富田 涼平 ; 鈴木 大輔   ; 安田 健一郎   ; 宮本 ユタカ   

Tomita, Jumpei; Tomita, Ryohei; Suzuki, Daisuke; Yasuda, Kenichiro; Miyamoto, Yutaka

保障措置環境試料や地球化学試料の分析では、極微量のウラン(U)やプルトニウム(Pu)を測定する。ICP-MSによる測定では、測定試料中に不純物元素が多量に存在すると、それらがアルゴンや酸素と結合して測定目的の同位体と同質量の分子イオンを形成し、正確な同位体比測定を妨害する。本研究では、正確な保障措置環境試料分析を目的として、MC-ICP-MSを用いた正確な極微量U及びPu同位体比測定に影響を及ぼす分子イオンの同定及びその影響の定量的評価を行った。U同位体については、質量数233でIr、質量数234, 235及び236でPtによる顕著なスペクトル干渉が確認された。これらは、主にIrAr, PtAr, PtAr及びPtArによると考えられる。仮に1 ppbの天然U(IRMM184, U/U: 5.3110)を含む溶液中にPtが0.4ppb含まれているとすると、分子イオンの妨害により約2倍高いU/U値になると概算される。一方、Pu同位体については、質量数244でPb(PbAr)によるスペクトル干渉が確認されたが、その他の元素に由来する明瞭な干渉は確認されなかった。

Formation of polyatomic interferences made of an atom of heavy element and atoms in plasma such as argon and oxygen is known to create problems for their measurements using ICP-MS. In this study, quantitative assessment of polyatomic interferences for the measurement of U and Pu isotope ratios at ultra-trace level using MC-ICP-MS was conducted. For U isotopes, significant polyatomic interferences caused by IrAr, PtAr and PtAr were observed at the mass of 233, 234 and 236, respectively. When 1 ppb of natural uranium solution (IRMM184) containing 0.4 ppb of Pt was measured, U/U isotope ratio was roughly estimated to be two-fold higher than certified value due to the interference. For Pu isotopes, small interference from Pb (PbAr) was observed at the mass of 244 while other obvious interferences were not found.