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論文

Rapid analytical method of $$^{90}$$Sr in urine sample; Rapid separation of Sr by phosphate co-precipitation and extraction chromatography, followed by determination by triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS/MS)

富田 純平; 竹内 絵里奈

Applied Radiation and Isotopes, 150, p.103 - 109, 2019/08

緊急時における作業者の内部被ばくを評価するために、尿中$$^{90}$$Sr迅速分析法を開発した。尿試料中のSrはリン酸塩共沈及びプレフィルター, TRUレジン及びSrレジンのタンデムカラムを用いた抽出クロマトグラフィーにより迅速に分離され、$$^{90}$$Sr濃度はトリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS/MS)により定量された。1mL min$$^{-1}$$の酸素リアクションガス流量でMS/MSモードにより測定したところ、50mg-Sr L$$^{-1}$$までは、m/z=90における$$^{88}$$Srのテーリングは見られなかった。m/z=90の干渉となるGe, Se及びZrは、化学分離により除去された。既知量の$$^{90}$$Srと1mgのGe, Se, Sr及びZrを含む合成尿(1.2-1.6L)を用いて分析法の妥当性を確認した。尿試料からのSrの分離及びICP-MS/MSによる$$^{90}$$Sr測定に要する時間は約10時間、検出限界値は尿試料あたり1Bqであった。

論文

バイオアッセイにおける放射性核種分析の最近の動向

富田 純平

ぶんせき, 2019(3), p.112 - 113, 2019/03

バイオアッセイ試料中の放射性核種分析は、従来、煩雑な放射化学分離及び放射線計測により実施されてきた。しかしながら、近年、抽出クロマトグラフィーレジンの登場やICP-MSの感度向上及び干渉除去技術の進歩により、分析が迅速・簡便化されつつある状況にある。そこで、バイオアッセイ試料分析の例として、尿中のPu同位体及び$$^{90}$$Sr分析に着目し、従来及び最近開発された分析法について紹介した。尿中のPu分析法では、従来の陰イオン交換法と$$alpha$$線スペクトロメトリーによる分析法及び最近発表されたTEVA, UTEVA, DGA resinを使用した抽出クロマトグラフィーと高効率試料導入装置を連結したSF-ICP-MS測定によるUを高濃度に含む尿中Pu迅速分析法を紹介した。尿中の$$^{90}$$Sr分析法では、従来の発煙硝酸法によるSrの放射化学分離と$$beta$$線測定による分析法、TRUとSr resinによるSrの迅速分離と分離直後の$$beta$$線スペクトロメトリーを組み合わせた迅速分析法及びSr resinによるSrの分離とICP-MS測定を組み合わせた分析法について紹介した。

報告書

$$gamma$$線スペクトロメトリーによる淡水中の低濃度ラジウム(Ra)同位体分析法; Powdex樹脂を用いた現地における大容量水試料の前処理及び硫酸バリウム共沈法の適用

富田 純平; 阿部 琢也

JAEA-Research 2016-026, 12 Pages, 2017/03

JAEA-Research-2016-026.pdf:1.15MB

本研究では、現地において大容量の淡水試料($$sim$$170 L)からRa同位体を回収する前処理法と実験室における単純な共沈法を組み合わせた$$gamma$$線スペクトロメトリーによる淡水試料中の低濃度Ra同位体分析法を開発した。運搬する試料量を減容するための現地における前処理法として、Powdex樹脂によるバッチ法を検討し、Ra同位体の回収に必要な樹脂量は、水試料の電気伝導度から評価可能であることを明らかにした。また、Ra同位体を硫酸バリウム共沈法により回収することで、バックグラウンドを上昇させるKを96%以上除去できた。既知量のRa同位体を含む電気伝導度が異なる170 Lの淡水模擬試料を本手法により分析し、分析法の妥当性を確認した。この時のRaの回収率は、平均98%、$$^{226}$$Ra及び$$^{228}$$Raの検出限界値は、それぞれ約0.3及び0.5mBq L$$^{-1}$$であった。

論文

福島周辺の家屋の内外における$$gamma$$線スペクトルの評価

谷村 嘉彦; 富田 純平; 吉富 寛; 吉澤 道夫; 箱崎 亮三*; 高橋 荘平*

保健物理, 51(3), p.141 - 146, 2016/09

南相馬市の家屋内外における光子線スペクトルをNaI(Tl)検出器を用いて測定した。光子のエネルギーに応じて、(1)低エネルギー光子を含む散乱線、(2)$$^{134}$$Csまたは$$^{137}$$Csからの直接線及び(3)その他の光子の3グループに分けて、直接線と散乱線の周辺線量当量H$$^*$$(10)の比を評価した。H$$^*$$(10)の比は、屋外と比べて屋内の方が高く、散乱線の寄与率は屋内において50$$%$$以上になることがわかった。散乱線のH$$^*$$(10)平均エネルギーは屋内、屋外ともに約0.25MeVであった。これらのデータは外部被ばく防護のための遮蔽の最適化において、有益なデータとなる。

論文

Determination of low-level radiostrontium, with emphasis on ${it in situ}$ pre-concentration of Sr from large volume of freshwater sample using Powdex resin

富田 純平; 山本 政儀*; 野崎 天生; 谷村 嘉彦*; 大石 哲也

Journal of Environmental Radioactivity, 146, p.88 - 93, 2015/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:65.18(Environmental Sciences)

An improved analytical method was developed for determining of low levels of radiostrontium in environmental freshwater samples. Emphasis was placed to the in situ pre-concentration of radiostrontium with Powdex resin in large volumes (100-300 L) of freshwater samples from many locations without using of deleterious substances such as NaOH and mineral acids. Measuring electric conductivity (EC) of water samples enabled the estimation of the amount of Powdex resin required for quantitative recovery of Sr from the large water samples in the field. The Powdex resin that adsorbed Sr was brought back to the laboratory, and Sr adsorbed in the resin was eluted by 8 M HNO$$_{3}$$ together with Sr carrier added. Strontium was radiochemically separated by the cation exchange method for $$beta$$ counting after removal of most of the Ca using Ca(OH)$$_{2}$$ precipitation. Through the procedure the Sr chemical yield was 88% on average. This analytical method was verified by analyzing 170 L of water samples with different salinity values, to which a known amount of $$^{90}$$Sr was added. The detection limits of $$^{90}$$Sr activities obtained using the 170 L water samples was estimated to be approximately 0.1 mBq L$$^{-1}$$ for a counting time of 100 min. The method was also applied to environmental samples collected from Ibaraki and Fukushima prefectures; their $$^{90}$$Sr activities ranged from 0.16 to 0.93 mBq L$$^{-1}$$.

論文

放射能と温泉

山本 政儀*; 富田 純平

温泉科学, 64(4), p.388 - 401, 2015/03

2011年3月11日の東北地方太平洋沖でのM9.0の巨大地震とその後の津波により東京電力・福島第一原子力発電所で破局的事故が発生した。事故によって大量の放射性物質が環境に放出され、住民に対する放射線の影響、特に低線量放射線被ばくが注目されてきた。放射能・放射線については、もともと宇宙には元素誕生以来存在しながら、人間の目にも見えず五感にも感じないため、19世紀末になってやっと人間の工夫による化学分離、物理的測定法の進歩で発見され、自然界の空気、地殻の岩石や地下水, 温泉水などにも多かれ少なかれ含まれていることが明らかになった。放射能泉には、天然の放射性元素、ラジウムやラドンが含まれているのでそれらからの低線量被ばくとの関連で健康影響がどうなのかという関心も高まっている。そこで、放射能・放射線についての概念や基礎知識が深まることを期待して、最初に歴史を鑑みながら放射能のことについて簡単に触れ、本邦の放射能泉研究の現状、放射能泉の人体影響などを概観した。

論文

Iodine-129 measurements in soil samples from Dolon village near the Semipalatinsk Nuclear Test Site

遠藤 暁*; 富田 順平*; 田中 健一*; 山本 政儀*; 福谷 哲*; 今中 哲二*; 坂口 綾*; 天野 光; 川村 秀久*; 河村 日佐男*; et al.

Radiation and Environmental Biophysics, 47(3), p.359 - 365, 2008/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:72.56(Biology)

旧ソ連セミパラチンスク核実験場の境界から約60km離れたドロン村は、1949年8月に行われた最初の核実験で高度に汚染された。現地で採取した土壌試料中$$^{129}$$Iを測定することで、短半減期ヨウ素(おもに$$^{131}$$I)から住民が受けた甲状腺線量を推定する研究を開始した。土壌試料中$$^{129}$$Iは日本原子力研究開発機構むつ事務所の加速器質量分析装置(AMS)で測定した。測定された土壌中$$^{129}$$I蓄積量の平均値は8.0$$times$$10$$^{13}$$atoms/m$$^{2}$$であり、土壌中$$^{129}$$I蓄積量と$$^{137}$$Cs蓄積量との関係からドロン村の$$^{129}$$Iバックグラウンドレベルと$$^{129}$$I/$$^{137}$$Cs比を求めた結果、$$^{129}$$I/$$^{137}$$Cs比は$$^{239}$$Puの高速中性子による核分裂収率と一致することがわかった。

口頭

大容量水試料中の$$ ^{90}$$Sr分析法の検討

富田 純平; 野崎 天生; 谷村 嘉彦; 吉澤 道夫

no journal, , 

生活用水中の$$ ^{90}$$Srは低濃度(1mBq kg$$^{-1}$$程度)である場合が多く、大容量の水試料(100L)からSrを分離・精製する必要がある。しかしながら、試料の運搬やSr分離・精製のための前処理が煩雑であり、分析できる試料数が限られる。本研究では、多数の水試料を分析可能とする大容量水試料中の$$ ^{90}$$Sr分析法の確立を目的とし、Powdex樹脂(陽イオン: PCH)を用いた現地前処理法及び樹脂からのSr溶離法について検討した。水道水250Lを用いた実験の結果、PCH/水比が1gL$$^{-1}$$のとき、水試料中Srは、樹脂にほぼ100%吸着した。また、PCH/3M HNO$$_{3}$$比を0.2gmL$$^{-1}$$として樹脂を3M HNO$$_{3}$$で2度加熱したところ、約80%のSrを溶離することができた。

口頭

福島周辺の生活環境中における$$gamma$$線スペクトルの評価

谷村 嘉彦; 富田 純平; 吉富 寛; 吉澤 道夫; 箱崎 亮三*; 高橋 荘平*

no journal, , 

可搬型NaI(Tl)スペクトロサーベイメータとアンフォールディングコードMAXEDを用いた$$gamma$$線スペクトルの簡便な測定技術を開発した。福島県南相馬市の特定避難勧奨地点の民家において、生活環境中の$$gamma$$線スペクトルを測定した。そして、エネルギー毎に低エネルギー成分を含む散乱線、放射性セシウム直接線、$$^{40}$$K直接線及びその他の四つに区分し、それぞれの周辺線量当量を計算した。放射性セシウム直接線に対する散乱線の比を家屋の内外において評価した結果、屋外よりも屋内において、散乱線の線量寄与が大きい傾向があることが明らかになった。

口頭

ICP-MSを用いた尿中ウラン濃度測定

富田 純平; 野崎 天生; 大石 哲也; 佐々 陽一

no journal, , 

作業者のUによる内部被ばく管理のための汎用的な尿中U測定法の確立を目的とし、その第一段階として、より簡便なUの分離及びICP-MSによる$$^{238}$$Uの測定条件(積算時間)について検討した。紫外線照射により有機物を分解した尿試料2mLにUを添加し、4M硝酸溶液にした後、UTEVAを充填したカラムにこの溶液を流し、4M硝酸で洗浄後0.02M硝酸でUを溶離した。この手法におけるUの回収率は88-100% (平均94%)であった。また、2.3-4.7ng/Lの溶液をICP-MSで測定したところ、測定誤差は測定時の積分時間の長くするとともに小さくなり、5秒以上の積算でほぼ一定となった。以上のことから、単純なUの化学分離及びICP-MS測定において測定時の積算時間を5秒とすることで、数ng/L(尿試料として50ng/L以下)レベルの$$^{238}$$U濃度を測定誤差4%程度で測定可能となった。

口頭

大容量淡水試料中のラジウム同位体分析法の検討

富田 純平

no journal, , 

バッチ法による大容量水試料からのRa同位体の現地回収と単純な共沈法を組み合わせた$$gamma$$線スペクトロメトリーによる淡水中低濃度Ra同位体分析法について検討した。既知量の$$^{228}$$Raを含む溶液に異なる量の樹脂を加えたときの上澄み液の電気伝導度(EC)と樹脂量/水量の関係及び樹脂へのRaとSrの吸着特性から、試料のEC測定のみで試料中のRaを回収するために必要な樹脂量が推定できることがわかった。大容量水試料(170L)からRaを吸着したPowdex樹脂は、回収後、灰化し、灰試料をHNO$$_{3}$$及びH$$_{2}$$O$$_{2}$$を加えて加熱・分解後、Ra同位体をBaSO$$_{4}$$共沈により回収し、$$gamma$$線スペクトロメトリーにより$$^{226}$$Ra及び$$^{228}$$Raを定量した。本手法により既知量のRa同位体を添加した水試料(170L)を分析したところ、得られた分析値が、添加量と計数誤差(1$$sigma$$)内で一致し、その妥当性が確認された。

口頭

南相馬市で採取した地下水・湧水・水道水中の人工及び天然放射性核種分布

富田 純平; 阿部 琢也; 坂口 綾*; 宮田 佳樹*; 長尾 誠也*; 山本 政儀*

no journal, , 

南相馬市内から採取した水試料(井戸水・湧水・水道水)中の人工放射性核種($$^{134}$$Cs・$$^{137}$$Cs・$$^{90}$$Sr)及び天然放射性核種(U・Ra同位体、$$^{40}$$K)濃度を測定した。水試料中の$$^{90}$$Sr及び$$^{137}$$Cs濃度は、それぞれ検出限界(約0.08)以下$$sim$$3.4及び検出限界(約0.5)以下$$sim$$4.2 mBq L$$^{-1}$$であった。水試料中の$$^{90}$$Sr濃度は、概ねグローバルフォールアウト由来のものと同程度である一方、放射性Csについては、低濃度であるが、2011年3月に補正した$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs放射能比から、福島第一原子力発電所事故の影響が示唆された。水中の$$^{238}$$U、濃度は、0.69$$sim$$2455 ng L$$^{-1}$$であった。検出された$$^{226}$$Ra及び$$^{228}$$Ra濃度は、それぞれ0.14$$sim$$2.7及び0.18$$sim$$9.2 mBq L$$^{-1}$$と低濃度であった。検出された核種濃度を用いて、1年間1日2Lずつ飲料し続けた場合の成人の預託実効線量を計算したところ、最大で8.0$$mu$$Sv y$$^{-1}$$であった。検出された核種濃度から求めた核種毎の平均値を用いて見積もった平均線量は、0.7$$mu$$Sv y$$^{-1}$$であり、この場合の人工放射性核種の寄与は、全体の4%程度であった。

口頭

淡水系地下水中のRa同位体

富田 純平; 宮田 佳樹*; 濱 克宏; 坂口 綾*; 長尾 誠也*; 山本 政儀*

no journal, , 

アルカリ土類元素であるRa同位体は、骨に集積し、線量係数も大きいため、内部被ばく線量評価上重要な元素であり、淡水系地下水中Ra同位体の濃度把握やその挙動解明が世界的に重要な課題となっている。本研究では、福島県南相馬市(9地点), 茨城県(12地点), 岐阜県瑞浪市(原子力機構瑞浪超深地層研究所立坑内観測孔、13試料)で採取した淡水系地下水中のRa同位体($$^{226}$$Ra, $$^{228}$$Ra)濃度範囲を明らかにするとともに、その濃度を制約する要因について検討を行った。福島県と茨城県で採取した水試料の大部分は酸化的なCa-HCO$$_{3}$$型、岐阜県で採取した水試料は、還元的なNa-Cl(・HCO$$_{3}$$)型であった。地下水中の$$^{226}$$Raと$$^{228}$$Ra濃度は、それぞれ0.07-35、検出限界以下(0.15)-76mBq L$$^{-1}$$であり、WHOの定めるガイダンスレベル($$^{226}$$Ra: 10$$^{3}$$, $$^{228}$$Ra: 10$$^{2}$$mBq L$$^{-1}$$)よりも低い値であった。岐阜県で採取した地下水の$$^{226}$$Ra(8.0-35mBq L$$^{-1}$$)は、福島県(0.15-2.7mBq L$$^{-1}$$)や茨城県(0.07-2.9mBq L$$^{-1}$$)の地下水よりも高濃度であり、その原因として、地下水の塩分や酸化還元環境の違いによる可能性が考えられた。

口頭

抽出クロマトグラフィーとICP-MS/MSによる尿中$$^{90}$$Sr迅速分析法

富田 純平; 竹内 絵里奈

no journal, , 

本研究では、簡便な共沈及び抽出クロマトグラフィーによるSrの迅速分離とトリプル四重極ICP-MS(ICP-MS/MS)による$$^{90}$$Sr濃度測定を組み合わせた尿中$$^{90}$$Srの迅速分析法について検討した。$$^{90}$$Srは、MS/MSモードで測定し、リアクションガスとしてO$$_{2}$$(流量100%)を使用した。Srを50mg/L含む溶液を測定したところ、m/z=90への$$^{88}$$Srテーリングの影響は確認されなかった。また、この測定条件では、同重体である$$^{90}$$Zrに加え、Ge及びSeによる干渉が確認されため、合成尿(1.6L)にGe, Se, Sr及びZrをそれぞれ1mg添加し、リン酸塩共沈により回収後、抽出クロマトグラフィー用レジン(プレフィルタ、TRU及びSrレジンをこの順番に連結したもの)によりSrを分離した。その結果、m/z=90のシグナル強度はバックグラウンドレベルまで低減できた。この時のSrの回収率は平均77%であった。また、合成尿(1.2-1.6L)に既知量の$$^{90}$$Sr添加し、同様に分析したところ、測定値は添加量と誤差範囲(2$$sigma$$)内で一致し、手法の妥当性が確認された。本実験で得られた検出限界値は約1.0Bq/尿試料であり、尿試料からのSr分離及びICP-MSによる$$^{90}$$Sr測定に要した時間は10時間程度であった。

口頭

尿中プルトニウム迅速分析法

富田 純平

no journal, , 

放射性物質の取り込み等の緊急時には、作業者の迅速な内部被ばく線量評価が求められる。本研究では、試料採取が比較的簡便な尿試料を対象とし、UTEVA resinを用いた抽出クロマトグラフィーによる迅速な化学分離及び誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)によるPu迅速測定を組み合わせた尿中Pu迅速分析法を開発した。尿試料(-1.6L)中Puと化学収率補正用トレーサー$$^{242}$$Puを同位体交換するために、尿試料を0.2M NaOH溶液に調製・加熱後、pH=1とし、Puをリン酸塩共沈により回収した。回収したリン酸塩を溶解・濃縮後、Al(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$を試料中リン酸イオンと同程度のモル数添加することで、UTEVA resinによるPu分離・精製時の回収率を向上させることができた。合成尿(1.6L)に既知量のPu($$^{239}$$Pu, $$^{242}$$Pu)及びウラン(U)を加え、本手法により分析したところ、Puの回収率は平均73%、Uの除染係数は平均1.8$$times$$10$$^{3}$$、実験ブランクの標準偏差の3$$sigma$$から求めた$$^{239}$$Puの検出限界は0.25pg、分析に要した時間は15時間程度であった。

口頭

人形峠環境技術センター露天採掘場跡地におけるラジウムを高濃度に含む地下水の成因

竹内 絵里奈; 富田 純平; 小原 義之

no journal, , 

一般的な地下水では$$^{226}$$Ra濃度と塩分に正の相関があるが、人形峠環境技術センター内露天採掘場跡地では低塩分にも関わらず$$^{226}$$Ra濃度が高い地下水が存在する。本研究では、人形峠環境技術センター内露天採掘場跡地の地下水中のRa同位体、岩石試料のU系列とTh系列の核種濃度の測定を行い、淡水系にも関わらず$$^{226}$$Raが高濃度となる地下水の成因について考察した。本研究で得られた地下水中$$^{226}$$Ra濃度は、塩分の増加とともに高くなる傾向が見られ、国内の淡水系地下水と比べると塩分から予想される値よりも高い濃度であった。地下水中の$$^{226}$$Ra濃度が最も高濃度であった観測孔に着目すると、U抽出後に捨石中のTh同位体($$^{232}$$Th, $$^{230}$$Th)から成長するRa同位体の放射能比($$^{228}$$Ra/$$^{226}$$Ra)は、地下水中の$$^{228}$$Ra/$$^{226}$$Ra放射能比よりも1桁以上高く見積もられる。このため、捨石中のTh同位体の$$alpha$$壊変に伴う$$alpha$$反跳によるRaの供給では、水中の$$^{228}$$Ra/$$^{226}$$Ra放射能比を説明することは困難であり、水中の$$^{226}$$Raは捨石中の$$^{226}$$Raを高濃度に含む鉱物等からの溶出により水中へ供給されている可能性が考えられた。

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