MC-ICP-MSによる高感度ウラン同位体比測定

Sensitive measurement of uranium isotope ratios by MC-ICP-MS

富田 純平  ; 富田 涼平 ; 鈴木 大輔   ; 安田 健一郎   ; 宮本 ユタカ   

Tomita, Jumpei; Tomita, Ryohei; Suzuki, Daisuke; Yasuda, Kenichiro; Miyamoto, Yutaka

保障措置環境試料中のウラン(U)粒子の同位体比を測定することによって同位体濃縮や再処理の有無等の保障措置上重要な情報を読み取ることができる。ピコグラム量のU同位体測定では、Uを測定しているファラデーカップからの出力電圧が低くなるため、同位体比を精度よく測定することは困難であった。本研究では、溶液量を0.2mL(従来の10分の1)に調製することでU濃度を高くし、ICP-MSに導入する方法を検討した。少量の溶液全量をMC-ICP-MSに導入するため、試料吸入開始直後から溶液が無くなるまでデータを取得し、得られた同位体のシグナル強度のうち空気混入の影響を除いて同位体比を算出する方法について考察した。CRM U015(U:1, 2, 8pg)及びIRMM184(2, 20pg)を測定した結果、いずれの溶液についても保証値と相対標準偏差の2倍以内で一致した。本手法では、U/U及びU/U比を従来よりも小さい相対標準偏差で測定可能となった。

Isotopic ratios of uranium particle provide us with the information on the nuclear activities such as enrichment and reprocessing. Precise determination of U isotopic ratios is difficult due to the low intensity of U measured by Faraday cup when pico-gram quantities of uranium was measured by MC-ICP-MS. In this study, the sensitive measurement of the 1-20 pg of uranium was examined. The solution was prepared by only 0.2 mL, which was one-tenth compared to the conventional method, to increase U concentration. Data acquisition was started from the beginning of the solution uptake and continued until all solution was exhausted. The isotopic ratios of uranium were calculated from the total counts of each isotope excepting the portion affected by air mixing at the beginning and end of sample introduction. Uranium isotopic ratios of CRM U015 and IRMM184 determined by this method examined in this study were agreed with the certified values within the uncertainties (2-sigma). The uncertainties obtained by this method were smaller than those by the conventional method.