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中原 将海; 渡部 創; 木村 修也; 佐々木 美咲*; 稲垣 博光*; 森口 哲次*
Progress in Nuclear Energy, 172, p.105195_1 - 105195_8, 2024/07
原子力施設の廃止措置に伴い発生する二次廃棄物の低減を目指したウルトラファインバブルを用いた新しい固体汚染物質の除去技術を提案している。非放射性物質であるCo酸化物の模擬汚染物を用いた除去試験により除去技術の性能評価を実施した。また、放射性物質で汚染された燃料ピン端栓部を使用した除染試験をホットセルで実施し、異なる化学形の違いによる影響を調べた。
中原 将海; 柴田 淳広
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.849 - 858, 2023/07
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)高い核拡散抵抗性を有する酸分離法を開発するためPu逆抽出に及ぼす照射済高速炉燃料溶解液中のPu富化度の影響について実験と計算により評価した。溶解液中のPu富化度が増加するに従い、U/Pu及びUプロダクト中のPu富化度が増加した。また、計算においてPu逆抽出液の低温操作により、UプロダクトへのPuリークはある程度抑えられることが確認できた。
中原 将海; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 荒井 陽一; 小木 浩通*; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則
Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07
高レベル放射性物質研究施設において高速炉燃料再処理技術,高レベル放射性廃棄物処分技術,核燃料サイクル技術に関する基礎研究に伴い様々な液体廃棄物が発生している。これらの試験において様々な試薬は使用されており、試験の過程で有害な物質が発生している。これらの放射性液体廃棄物を安全な状態で保管するために分解,溶媒抽出,沈殿,固化処理等により無害化処理に関する研究開発を実施している。本研究では、放射性液体廃棄物の無害化処理に係る研究開発の現状を報告する。
佐野 雄一; 坂本 淳志; 宮崎 康典; 渡部 創; 森田 圭介; 江森 達也; 伴 康俊; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; et al.
Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07
TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスを開発した。
先崎 達也; 荒井 陽一; 矢野 公彦; 佐藤 大輔; 多田 康平; 小木 浩通*; 川野邊 崇之*; 大野 真平; 中村 雅弘; 北脇 慎一; et al.
JAEA-Testing 2022-001, 28 Pages, 2022/05
核燃料サイクル工学研究所B棟における試験、分析の実施により発生し、長期間グローブボックス内に保管していた核燃料物質について、当該施設の廃止措置の決定に伴い、高レベル放射性物質研究施設(CPF)の貯蔵庫においてポリ塩化ビニル製の袋(PVCバッグ)で密封して保管していた。CPF安全作業基準に基づく貯蔵物の定期点検においてPVCバッグが徐々に膨らむ状況が確認されたことから、当該試料中から放射線分解によると思われる何らかのガスが発生していると考えられた。ガスが滞留した状態で放置すると、PVCバッグの破裂・破損に繋がるため、ガスが発生しない状態に安定化する必要があると考えた。安定化処理までの処理フローを確立するため、当該核燃料物質の性状を調査した。また、その結果から模擬物質を選定してモックアップ試験を実施した。性状調査においては放射能分析や成分分析、熱分析を実施した。放射性物質濃度及び組成を明らかにするため、線スペクトロメトリーによる定性分析及び試料溶解による成分分析を実施した。次に、加熱処理による発熱反応を確認するため、酸素をコントロールした条件下で熱分析を実施した。熱分析の結果から有機物含有核燃料物質の組成を推定し、700Cの熱処理により安定化が可能と判断できたことから、全量を熱処理し安定化処理作業を完了した。核燃料物質の熱処理においては、まずは少量の試料により安全性を確認した後、処理規模をスケールアップした。熱分解処理後の重量減少量の測定により、核燃料物質に混合する有機物が完全に分解できたことを確認した。安定化処理後の核燃料物質はSUS製貯蔵容器に収納してバッグアウトし、CPFの貯蔵庫に貯蔵することで一連の安定化処理作業を完了した。今後の廃止措置においても、性状不明な核燃料物質の安定化処理が必要なケースが想定されることから、安定化処理において得られた知見について報告書にまとめる。
Grambow, B.; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和; 宇都宮 聡*; 高見 龍*; 笛田 和希*; 大貫 敏彦*; Jegou, C.*; Laffolley, H.*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(1), p.1 - 24, 2022/01
被引用回数:16 パーセンタイル:71.08(Nuclear Science & Technology)Following the NPP accident, some hundred tons of nuclear fuel elements of 3 damaged nuclear reactor units were partly molten with even larger masses of steel and concrete structures, creating a big mass of corium and fuels debris. Since ten years, this heat generating mass has been cooled permanently by millions of m of water flowing over them. Knowledge on the interaction of this solid mass with water is crucial for any decommissioning planning. Starting from analyses of the evolutions of the accident in the 3 reactor cores and associated fuel debris formations and some additional isotopic and physiochemical information of debris fragments collected in soils of Fukushima, we review the temporal evolution of the chemistry and leached radionuclide contents of the cooling water. Measured concentration ratios of the actinides and fission products in the water where compared to reported results of laboratory leaching studies with either spent nuclear fuel or simulated fuel debris under a variety of simulated environmental conditions.
堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10
被引用回数:7 パーセンタイル:75.12(Chemistry, Analytical)抽出クロマトグラフィ法を採用した高レベル放射性廃液からのMA分離技術の構築のためにTEHDGA吸着材の適用性をバッチ式吸着およびカラム試験により評価した。バッチ式吸着試験の結果より、TEHDGA吸着材はTODGA吸着材と比較すると核分裂生成物の除染性能が優れていることが確認された。さらにカラム試験の結果より、TEHDGA吸着材から希土類元素の全量溶離が確認されたためTEHDGAは吸着材としても性能は十分に発揮され、プロセスへの適用が期待できる。
五十嵐 豪*; 芳賀 和子*; 山田 一夫*; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 駒 義和; 丸山 一平*
Journal of Advanced Concrete Technology, 19(9), p.950 - 976, 2021/09
被引用回数:5 パーセンタイル:36.98(Construction & Building Technology)Decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS) in a proper manner requires assessment of the contamination levels and mechanisms for contamination in the concrete structures. Between January 2018 and March 2020, Japan's Ministry of Education Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology (MEXT) conducted a project called "The Analysis of Radionuclide Contamination Mechanisms of Concrete and the Estimation of Contamination Distribution at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station". In this review, we outline the results of this study. The experimental results from the first project indicate that concrete carbonation, Ca leaching, and drying conditions affected the adsorption behaviors of Cs and Sr and therefore, their penetration depths. Additionally, the studies showed that -nuclides precipitated on the surface of the samples because concrete causes a high pH. A reaction transport model was developed to assess further the adsorption characteristics of Cs and Sr in carbonated cement paste and on concrete aggregates. The model used real concrete characteristics from the materials used at F1NPS and historical boundary conditions at the site, including radionuclide concentrations and penetration profiles within the turbine pit wall. Capillary water suction resulting from dried concrete was evaluated by considering structural changes in cement hydrates using X-ray CR and H-NMR relaxometry.
粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; Mahardiani, L.*; 大友 亮一*; 神谷 裕一*
Progress in Nuclear Energy, 139, p.103872_1 - 103872_9, 2021/09
被引用回数:2 パーセンタイル:29.53(Nuclear Science & Technology)To prevent unexpected accidents at nuclear facilities caused by accumulated ammonium nitrate in an aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid, NH in the liquid waste must be decomposed under mild reaction conditions. In this study, we investigated the oxidative decomposition of NH with O at 333 K in the presence of a homogeneous Co catalyst and Cl in the wide pH range of the test solution. The reaction behavior was greatly affected by pH of the test solution. In a basic solution at pH 12, high conversion of NH was obtained even in the absence of Co and Cl and the main product was NO . However, Co and Cl in the solution greatly enhanced the decomposition rate of NH in acidic to mild basic solutions (pH 1-8), while only low conversion of NH was observed unless both Co and Cl were present. For the reaction with Co and Cl in the solutions, NH was transformed mainly into chloramines (NH Cl , x = 1-3) by the reaction with HClO, which was formed by the reaction of Cl with O catalyzed by the homogeneous Co catalyst, and led to the high decomposition rate of NH . Cl suppressed the formation of the precipitate CoO(OH) during the reaction and consequently the Co catalyst stably existed in the reaction solution, which was another reason for the high decomposition rate of NH in the presence of Cl. Owing to the swift decomposition of NH under mild reaction conditions and small formation of secondary waste, the oxidative decomposition of NH in the presence of the homogeneous Co catalyst and Cl is suitable and applicable for the treatment of the aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid.
小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; 野村 和則
JAEA-Technology 2021-007, 27 Pages, 2021/06
放射性物質取扱施設である高レベル放射性物質研究施設(CPF: Chemical Processing Facility)では、過去の試験や分析で発生した多種の廃液をホットセル及びグローブボックス内で保管してきた。2015年7月より、保管されている放射性廃液について、管理方法の適正化を図るべく、実廃液の安定化処理を進めている。また、分析廃液等の多種多様な試薬が混在する廃液については安定化処理が非常に困難であるため、大学等と共同でSTRAD(Systematic Treatments of Radioactive liquid wastes for Decommissioning)プロジェクトを発足させ、処理技術の研究開発を進めている。これらの実績は、他の放射性物質取り扱い施設においても保管する廃液の処理をより効率的かつ安全に進められることが期待できる。本書は、CPFで安定化処理を実施した実廃液の処理方法及び処理状況に関して報告するものである。
山田 一夫*; 丸山 一平*; 芳賀 和子*; 五十嵐 豪*; 粟飯原 はるか; 富田 さゆり*; Kiran, R.*; 大澤 紀久*; 柴田 淳広; 渋谷 和俊*; et al.
Proceedings of International Waste Management Symposia 2021 (WM2021) (CD-ROM), 10 Pages, 2021/03
To properly decommission the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the contamination levels and mechanisms for the concrete structures must be assessed. In this review, we outline the results of this study and present the objectives of a future study called "Quantitative Evaluation of Contamination in Reinforced Concrete Members of Fukushima Daiichi NPP Buildings Considering the Actual Environment Histories for Legitimate Treatments", which will run from October 2020 to March 2023. The experimental results from the first project indicate that concrete carbonation, Ca leaching, and drying conditions affected the adsorption of Cs and Sr and their penetration depths. Additionally, the studies showed that -nuclides precipitated on the surface of the samples because of the high pH of concrete. A reaction transfer model was developed to further assess the adsorption characteristics of Cs and Sr in carbonated cement paste and concrete aggregates. The model used real concrete characteristics from the FDNPP materials and historical boundary conditions at the site, including radionuclide concentrations and penetration profiles within the turbine pit wall. The water suction by dried concrete was evaluated with the consideration of the structure change of cement hydrates by X-ray CR and H-NMR relaxometry. In the new project, the studies will also include concrete cracks for more realistic contamination estimations.
中原 将海; 佐野 雄一; 野村 和則
Radiochimica Acta, 108(9), p.701 - 706, 2020/09
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)再処理施設におけるZr製のプルトニウム蒸発缶の腐食挙動を評価するために、Pu硝酸溶液を用いた電気化学試験によりPuOの影響を評価した。7mol dm HNOのPu硝酸溶液におけるZrの最大自然浸漬電位は約1Vであった。しかしながら、本試験条件下では高いPuO濃度においても重大な変化はみられず、Zrは高い耐食性を示した。
荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08
被引用回数:5 パーセンタイル:52.06(Instruments & Instrumentation)Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.
荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*
QST-M-23; QST Takasaki Annual Report 2018, P. 59, 2020/03
Radioactive spent solvent waste contains U and Pu is generated from reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear materials should be removed from the solvent for safety storage or disposal. We are focusing on the nuclear materials recovery from spent solvent using imino diacetic acid (IDA) type chelating resin as a promising method. In order to reveal adsorbed amount of Zr, which is simulated of Pu, Micro-Particle Induced X-ray Emission (PIXE) was carried out. Micro-PIXE analysis succeeded in quantitative analysis on trace amount of adsorbed Zr from simulated spent solvent.
渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12
被引用回数:4 パーセンタイル:40.00(Chemistry, Analytical)Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)--diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and (2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields 93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.
Baron, P.*; Cornet, S. M.*; Collins, E. D.*; DeAngelis, G.*; Del Cul, G.*; Fedorov, Y.*; Glatz, J. P.*; Ignatiev, V.*; 井上 正*; Khaperskaya, A.*; et al.
Progress in Nuclear Energy, 117, p.103091_1 - 103091_24, 2019/11
被引用回数:75 パーセンタイル:94.03(Nuclear Science & Technology)本論文では、将来のクローズド燃料サイクルにおける使用済燃料のための分離プロセスに対する国際的リビューの結果が、技術成熟度評価の結果ととともに示されている。本研究は、ORCD/NEAで組織された燃料リサイクル化学に関する専門家グループによって実施されたものである。本研究の特徴的な点は、分離プロセスを使用済燃料中の分離対象元素(ウラン, ウラン-プルトニウム, マイナーアクチノイド, 発熱性元素等)別の分離階層により区分けして評価したことであり、これに使用済燃料の前処理プロセスの評価を加えている。分離プロセスとしては湿式プロセスと乾式プロセスの両者をカバーしている。
中原 将海; 渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 本山 李沙; 柴田 淳広; 野村 和則; 梶並 昭彦*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.66 - 70, 2019/09
高レベル放射性物質研究施設では、先進湿式分離試験に由来する多種多様な有害性及び放射性液体廃棄物が発生する。そのため、これらを安全に取り扱い及び管理するために安定化処理を行う必要がある。今回は、これらの溶液に含まれる有害物質の沈殿処理若しくは酸化処理、核物質回収のための溶媒抽出による分離、フリーズドライ法を用いた濃縮処理について報告する。
中原 将海; 渡部 創; 小木 浩通*; 柴田 淳広; 野村 和則
International Journal of Nuclear and Quantum Engineering (Internet), 13(4), p.191 - 194, 2019/04
日本原子力研究開発機構の高レベル放射性物質研究施設では、高レベル放射性固体廃棄物は減容若しくは安定化処理することになっている。ホットセル内で発生するプラスチック製品は、主に溶融し、減容している。また、金属等の固体廃棄物はバンドソーにより減容している。抽出クロマトグラフィにより発生した使用済の吸着材は、コールド試験により電気炉で加熱することで、有機物質を安定に分解処理できることが確認された。
山田 一夫*; 丸山 一平*; 駒 義和; 芳賀 和子*; 五十嵐 豪*; 渋谷 和俊*; 粟飯原 はるか
Proceedings of International Waste Management Symposia 2019 (WM2019) (CD-ROM), 6 Pages, 2019/03
For the decommissioning of a Nuclear Power Station (NPS) after a severe accident, estimation of contamination depth and radioactivity level in concrete is essential. This paper outlines a recently begun project on the analysis of the contamination mechanisms of concrete in the Fukushima Daiichi NPS. For this analysis, data on various parameters are required, such as the materials used in the NPS, the environmental conditions of the exposed concrete, the conditions of exposure during the accident and until decommissioning, and the fundamental transport characteristics of nuclides in concrete. These aspects of this project are illustrated with some examples.
野村 和則; 小木 浩通*; 中原 将海; 渡部 創; 柴田 淳広
International Journal of Nuclear and Quantum Engineering (Internet), 13(5), p.209 - 212, 2019/00
Chemical Processing Facility of Japan Atomic Energy Agency is a basic research field for advanced back-end technology developments with using actual high-level radioactive materials. Most of them were treated properly and stored in the liquid waste vessel, but some were not treated and remained at the experimental space as a kind of legacy nuclear waste, which we must treat in safety and dispose if we continue research activities in the facility. Under this circumstance, we launched a collaborative research project called the STRAD project, which stands for Systematic Treatment of Radioactive liquid waste for Decommissioning, in order to develop the treatment processes for wastes of the nuclear research facility. In this project, decomposition methods of certain chemicals, which have been directly solidified without safety pretreatment but may cause a troublesome phenomenon, is developing and a prospect that it will be able to decompose in the facility by simple method. And solidification of aqueous or organic liquid wastes after the decomposition has been studied by adding cement or coagulants. Furthermore, we treated experimental tools of various materials with making an effort to stabilize and to compact them before the package into the waste container. It is expected to decrease the number of transportation of the solid waste and widen the operation space. The project is expected to contribute beneficial waste management outcome that can be shared world widely.