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牧野 隆正*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; Dio, W. A.*; 岡田 美智雄*
Applied Surface Science, 642, p.158568_1 - 158568_6, 2024/01
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)To study the elementary steps in the Rochow-Muller process, we bombarded Cu(111) and Cu(410) with 0.7-1.9 eV supersonic molecular beams (SSMB) of CHCl. We then identified the corresponding adsorbed species using X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR). We found Cl as the dominant adsorbed species (much higher than that of adsorbed carbonaceous species) coming from the dissociative scattering of CHCl. We also found that the threshold kinetic energy of the reaction depends on the crystal surface orientation.
山口 尚登*; 遊佐 龍之介*; Wang, G.*; Pettes, M. T.*; Liu, F.*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; Moody, N. A.*; 小川 修一*
Applied Physics Letters, 122(14), p.141901_1 - 141901_7, 2023/04
被引用回数:3 パーセンタイル:81.68(Physics, Applied)単層BMをコートしたLaBの仕事関数の低減に関して報告する。hBNでコートされた領域は、非被覆あるいはグラフェンコートされたLaB(100)単結晶領域に比べて仕事関数が低下していることが、光電子顕微鏡(PEEM)および熱電子顕微鏡(TEEM)実験から分かった。グラフェンコートに比べてhBNコートされたLaB(100)では、非常に大きな仕事関数の低下が起きることが、DFT計算から定性的に分かった。計算に酸化層を考慮すると、計算と実験の間の整合性が改善された。放射光XPSによって、我々のLaB表面に酸化層が実在することを確認した。
津田 泰孝
日本海新聞, P. 7, 2023/02
我々が普段使っているスマートフォンやPCがどのように動いているかご存じだろうか。それらの中で行われる高度な電子制御の鍵を握るのは、半導体と呼ばれる物質である。半導体とは、条件により電気を通す性質と通さない性質の両方を示す物質であり、特に代表的な半導体であるシリコンはあらゆる電化製品に利用されている。電子機器の制御をおこなう集積回路は、シリコンを酸素と反応させ、酸化膜を表面に形成するというプロセスを経て作られる。高性能な回路を構築するためには、この酸化膜をできるだけ薄く作ることが必要であり、近年その薄さはおよそ1ナノメートル(十億分の一メートル)にまで達している。これは物質を形作る原子の数で言いかえると、わずか数個分という薄さである。ここにほんの少しでも原子の抜け(欠陥)が存在すると消費電力の増加や誤作動といった問題が起こる。欠陥の少ない良質な酸化膜を作成するためには、反応を理解し、精密に制御することが必須である。シリコンと酸素との反応メカニズムは、未だ全貌が理解されているとはいえず、半導体産業の最先端では日々研究が進められている。しかし、反応式にしてしまえばSi+O SiOという中学、高校で習うような簡単なものである。半導体に限らず、最先端の現場で活用される知識は、必ず学校で習う基礎と地続きである。子どもたちが学校でよく学び、将来活躍してくれることを期待している。
小川 修一*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉*; 沖川 侑揮*; 増澤 智昭*; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; 山田 貴壽*
Applied Surface Science, 605, p.154748_1 - 154748_6, 2022/12
被引用回数:4 パーセンタイル:45.85(Chemistry, Physical)グラフェンのKOH溶液への浸漬により、SiO/Siウェハ上のグラフェンの移動度が改善される。これはK原子によるグラフェン修飾による電子ドーピングのためと考えられるが、このときのグラフェンに含まれるK濃度は不明だった。本研究では高輝度放射光を用いたXPS分析によりK濃度を求めた。リアルタイム観察によりK原子濃度の時間変化を求め、放射光未照射時のK原子濃度は0.94%と推定された。また、K原子の脱離に伴ってC 1sスペクトルが低結合エネルギー側にシフトした。これはグラフェンへの電子ドープ濃度が減少していることを示し、K原子はグラフェンに電子注入していることが実験的に確かめられた。
津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*
Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO/p-Si(001) and SiO/n-Si(001) interfaces is associated with the O dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O species at the SiO/Si interface.
津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11
We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O molecular beam and characterized the SiO surface and SiO/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P-paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO network.
津田 泰孝; Gueriba, J. S.*; 植田 寛和*; Dio, W. A.*; 倉橋 光紀*; 岡田 美智雄*
JACS Au (Internet), 2(8), p.1839 - 1847, 2022/08
The orientation and motion of reactants play important roles in reactions. The small rotational excitations involved render the reactants susceptible to dynamical steering, making direct comparison between experiment and theory rather challenging. Using space quantized molecular beams, we directly probe the (polar and azimuthal) orientation dependence of O chemisorption on Cu and CuAu. We observe polar and azimuthal anisotropies on both surfaces. Chemisorption proceeds rather favorably with the O-O bond axis oriented parallel ( perpendicular) to the surface, and also rather favorably with the O-O bond axis oriented along ( along ). The presence of Au hinders the surface from further oxidation, introducing a higher activation barrier to chemisorption, and rendering an almost negligible azimuthal anisotropy. The presence of Au also prevents cartwheel-like rotating O from further reactions.
角谷 正友*; 隅田 真人*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉; Sang, L.*; 原田 善之*; 吉越 章隆
Science and Technology of Advanced Materials, 23(1), p.189 - 198, 2022/00
被引用回数:4 パーセンタイル:48.81(Materials Science, Multidisciplinary)GaNは、パワーエレクトロニクスデバイスとして注目される材料である。GaNの表面酸化の理解は、金属-酸化膜-半導体(MOS)デバイスを改善するために重要である。本研究では、GaNの結晶面(+c,-c,m-面)毎の酸化特性を、リアルタイムXPSとDFT-MDシミュレーションによって調べた。その結果、HOとGaN表面との間のスピン相互作用によりHO蒸気が最も高い反応性を示すことがわかった。m面では、化学吸着が支配的であった。本研究は、AlGaN原子層成膜時に意図しない酸化を防ぐために、HOおよびO以外の酸化剤ガスを使用する必要があることを示唆している。
林田 紘輝*; 津田 泰孝; 山田 剛司*; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*
ACS Omega (Internet), 6(40), p.26814 - 26820, 2021/10
被引用回数:7 パーセンタイル:48.92(Chemistry, Multidisciplinary)X線光電子分光法(XPS)を用いて、バルクCuO(111)表面と0.5eVのO超音速分子線(SSMB)を用いて作製したCu(111)表面のタイプ8とタイプ29と呼ばれる二種類の酸化物に関するXPS分析を報告する。新しい構造モデルを提案するとともに、以前提案した[29]構造のモデルを確認した。酸化物構造の新しいモデルを提案するとともに、O1s XPSスペクトルに基づいて、Cu(111)上のタイプ29酸化物の既提案モデルを確認した。O1sスペクトルの検出角依存性から、ナノピラミッド型モデルがO 1sスペクトルの検出角依存性は、(X)R30 CuO(111)ではナノピラミッドモデルがより好ましいことがわかった。また、O1s電子励起過程を報告する。
勝部 大樹*; 大野 真也*; 高柳 周平*; 尾島 章輝*; 前田 元康*; 折口 直紀*; 小川 新*; 池田 夏紀*; 青柳 良英*; 甲谷 唯人*; et al.
Langmuir, 37(42), p.12313 - 12317, 2021/10
被引用回数:1 パーセンタイル:6.39(Chemistry, Multidisciplinary)超音速分子ビーム(SSMB)を用いて、アナターゼ型TiO(001)表面の酸素空孔の酸化を調べた。SSMBによって表面およびサブサーフェイスの酸素空孔を除去できた。格子間空孔が酸素空孔の大部分と考えられるが、SSMBによって効果的に除去できた。表面の酸素空孔は、TiO結晶成長後の状態では安定であるが、SSMBを用いて同様に効果的に除去できた。
津田 泰孝; Gueriba, J. S.*; 牧野 隆正*; Dio, W. A.*; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*
Scientific Reports (Internet), 11, p.3906_1 - 3906_8, 2021/02
被引用回数:3 パーセンタイル:15.24(Multidisciplinary Sciences)We bombarded CuPd(111) and CuPt(111) with a 2.3 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) source, and characterized the corresponding (oxide) surfaces with synchrotron-radiation X-ray photoemission spectroscopy (SR-XPS). At 300 K, CuO forms on both CuPd(111) and CuPt(111). When we increase the surface temperature to 500 K, CuO also forms on CuPd(111), but not on CuPt(111). For comparison, CuO forms even at 300 K on Cu(111). On CuAu(111), CuO forms only after 500 K, and no oxides can be found at 300 K. We ascribe this difference in Cu oxide formation to the mobility of the interfacial species (Cu/Pd/Pt) and charge transfer between the surface Cu oxides and subsurface species (Cu/Pd/Pt).
岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 吉越 章隆; Dio, W. A.*
銅と銅合金, 56(1), p.232 - 236, 2017/00
超音速酸素分子ビームを用いたCuAu(111)の酸化過程の表面温度依存性を解明した。実験はSPring-8放射光X線光電子分光(XPS)を用いた。酸素ビーム照射前の表面では、表面第一層にAu原子が析出しているが、酸化して0.5ML程度の酸素が吸着すると表面にCuが析出し酸素吸着層を形成し、第2, 3層にAuが多く存在する特異な構造を形成する。表面温度300Kでは、0.5ML程度で飽和吸着し、亜酸化銅は成長しなかった。一方、Cu(111)ではCuAu(111)よりも、効率よく酸化が起こり、亜酸化銅が成長した。これは、CuAu(111)では、0.5ML程度で第2, 3層にAu原子が多く存在し衝突誘起吸収機構による酸化を阻害するためである。理論計算からもO原子のバルクへの拡散障壁は、CuAu(111)で大きくなっている。ごく一部Cu原子が多く存在するサイトでは衝突誘起吸収機構により亜酸化銅が生成した。一方、表面温度400および500Kでは、酸化が進み亜酸化銅の成長が見られた。400Kでは、表面上に酸化物が成長し、バルクへの酸化はまだ押さえられているが、500Kでは、バルクへと亜酸化銅が成長し、保護膜機能は壊れることがわかった。
岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 岡 耕平*; 小島 一希*; Dio, W. A.*; 吉越 章隆; 笠井 秀明*
Scientific Reports (Internet), 6, p.31101_1 - 31101_8, 2016/08
被引用回数:28 パーセンタイル:73.3(Multidisciplinary Sciences)超熱酸素分子ビームを使ったCuAu(111), CuAu(111)およびAuCu(111)などのCu-Au合金表面酸化に関する実験および理論研究の結果を報告する。清浄(111)表面に対応する最表面層がAu偏析によって形成された。これが、バルク中へのさらなる酸化を抑制層として機能する。保護層中のAu濃度が高いほど、保護特性は優れていた。Cu-Au合金3種類のうちAuCu(111)が超熱酸素分子ビームの場合も含めて解離吸着に対して安定であった。以上の保護特性が300K以上の酸化に対して崩壊することを見出した。
津田 泰孝*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 美智雄*
Materials Research Express (Internet), 3(3), p.035014_1 - 035014_8, 2016/03
被引用回数:5 パーセンタイル:18.66(Materials Science, Multidisciplinary)超熱酸素分子ビームと放射光X線光電子分光を使ったCuAu(111)の酸化プロセスの表面温度依存性に関する研究を報告する。O-1sスペクトルおよび対応する酸素アップテイクカーブは、400および500KにおいてCuOドメインが効率的に生成することを示した。酸素の分布の解析結果は、熱誘起原子拡散が500Kにおいてより厚いCuOドメインの形成を引き起こしたことを示した。CuAu(111)の酸化はCu(111)よりも300-500Kにおいては起き難かったので、CuAu(111)の耐酸化特性がCuに比べてより高温で維持されることが示された。
岡 耕平*; 津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 岡田 美智雄*; 橋之口 道宏*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 秀明*
Physical Chemistry Chemical Physics, 16(36), p.19702 - 19711, 2014/08
被引用回数:11 パーセンタイル:40.12(Chemistry, Physical)Oxidation of CuAu(111) by a hyperthermal O molecular beam was investigated by synchrotron X-ray photoemission spectroscopy. From the incident-energy dependence of O-uptake curve, dissociative adsorption of O is less effective on CuAu(111) than on Cu(111). The dissociative adsorption is accompanied by the Cu segregation on CuAu(111) as well on CuAu(100) and CuAu(110). Obvious growth of CuO cannot be observed at incident energy of 2.3 eV and it suggests that Au-rich layers prevent the diffusion of O atoms into bulk. Density functional theory calculations indicate that O adsorption shows same behavior on CuAu(111) and on Cu(111). The barrier of diffusion into subsurface in segregated CuAu(111) is higher than that of Cu(111). It indicates that segregated Au-rich layer works as a protective layer.
津田 泰孝*; 岡 耕平*; 牧野 隆正*; 岡田 美智雄*; Dio, W. A.*; 橋之口 道宏*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 秀明*
Physical Chemistry Chemical Physics, 16(8), p.3815 - 3822, 2014/02
被引用回数:14 パーセンタイル:48.76(Chemistry, Physical)We report results of our experimental and theoretical studies on the Au concentration profile of CuAu(111) during oxidation by hyperthermal O molecule beam at room temperature, using X-ray photoemission spectroscopy, in conjunction with synchrotron radiation, and density functional theory. Before O exposure, we observe strong Au segregation to the top layer, i.e., Au surface enrichment of the clean surface. We also observe a gradual Cu surface enrichment, and Au enrichment of the second and third (subsurface) layers, with increasing O coverage. Complete Cu segregation to the surface occurs at 0.5 ML O surface coverage. The Au-rich second and third layers of the oxidized surface demonstrate the protective layer formation against oxidation deeper into bulk.
橋之口 道宏*; 岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿
no journal, ,
The studies of the oxidation on Cu-Au alloy surfaces can provide great insights into the effect of alloying on the formation of protective layers. In our previous studies, it was found that the Au rich layer produced by Cu segregation during oxidation works as the protective subsurface layer even against a hyperthermal O beam with a kinetic energy of 2.3 eV. In order to clarify the face dependence of oxidation process, we studied the surface temperature dependence of oxidation on CuAu(110) using the hyperthermal O beam and the synchrotron radiation X-ray photoemission spectroscopy. The surface temperature dependence appeared in O 1s spectra suggests that the diffusion of Cu atom plays a crucial role in the oxidation of the open (110) surface. The Cu segregation enhanced at higher surface temperature may decrease the number density of surface Au atoms and accelerate the oxidation.
津田 泰孝*; 橋之口 道宏*; 牧野 隆正*; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿
no journal, ,
腐食過程としての酸化過程を解明し、耐腐食性の高い材料を開発することは材料科学分野において重要である。これまでのわれわれの研究で、CuAu表面酸化により表面層に形成されたAu原子層が、酸化に対する保護膜の役割を果たすことを明らかにした。これらの研究で、CuAu表面酸化反応過程には面方位依存性があり、(100)面と比較して、(110)面で酸化反応効率が高くなることが示された。本研究では、酸化反応における面方位依存性の要因を明らかにするため、超熱酸素分子線及び放射光X線光電子分光を用いて、CuAu(110)表面酸化反応の表面温度依存性を調べた。実験は、SPring-8のBL23SUに設置してある表面化学反応解析装置(SUREAC2000)を用いて行った。表面温度400Kでは、酸化反応により表面第2層のCu原子が表面へ効率よく析出していること、表面温度400Kにおいて酸化反応が効率よく起こることが示された。これらの結果は、(110)表面においてはCu原子の表面への拡散が酸化反応において重要であることを示唆している。
橋之口 道宏*; 津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿
no journal, ,
腐食過程としての酸化過程を解明し、耐腐食性の高い材料を開発することは材料科学分野において重要である。これまでの研究でわれわれはCuAu表面の酸化反応により表面層に形成されたAu原子層が、酸化に対する保護膜の役割を果たすことを明らかにした。これらの研究で、CuAu表面酸化反応には面方位依存性があり、(111)や(100)面と比較して、(110)面での反応性が大きくなることが示された。本研究では、酸化反応における面方位依存性の要因を明らかにするため、超熱酸素分子線及び放射光X線光電子分光を用いて、CuAu(110)表面酸化反応の表面温度依存性を調べた。表面温度300Kで得られた結果と比較して、400Kでは酸化反応によりCu原子が表面へ効率よく析出し、表面のAu原子が減少した。また、酸素吸着曲線の結果から、表面温度400Kで酸化反応効率が高くなることが示された。これらの結果は、Cu原子の表面への拡散が酸化反応に寄与していることを示唆している。
橋之口 道宏*; 岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿
no journal, ,
これまでの研究でCuAu(110)の方が(001)面より酸化反応の反応性が高いことがわかっている。本研究では、観測された面方位依存性の要因を明らかにするため、超熱酸素分子線及び放射光X線光電子分を用いて、CuAu(110)表面酸化反応の表面温度依存性を調べた。400Kでは、酸化反応により表面下のCu原子が表面へ効率よく析出する。また、酸素吸着曲線から、400Kで酸化反応効率が高くなることが示された。これらの結果は、(110)表面では、Cu原子の表面へ拡散が酸化反応において重要であることを示唆している。