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論文

Enhancement of element production by incomplete fusion reaction with weakly bound deuteron

Wang, H.*; 大津 秀暁*; 千賀 信幸*; 川瀬 頌一郎*; 武内 聡*; 炭竃 聡之*; 小山 俊平*; 櫻井 博儀*; 渡辺 幸信*; 中山 梓介; et al.

Communications Physics (Internet), 2(1), p.78_1 - 78_6, 2019/07

https://doi.org/10.1038/s42005-019-0165-1
 被引用回数：8 パーセンタイル：56.2(Physics, Multidisciplinary)

陽子(あるいは中性子)過剰核の効率的な生成経路を探索することは、原子核反応研究の主な動機のひとつである。本研究では、$$^{107}$$Pdに対する核子当たり50MeVの陽子および重陽子入射による残留核生成断面積を逆運動学法によって測定した。その結果、重陽子入射ではAgやPd同位体の生成断面積が大きくなることを実験的に示した。また、理論計算による解析から、この生成断面積の増大は重陽子の不完全融合反応に起因することを示した。これらの結果は、陽子過剰核の生成において重陽子のような弱束縛核の利用が有効であることを示すものである。

論文

M$"o$ssbauer and magnetic study of neptunyl(+1) complexes

中本 忠宏*; 中村 彰夫; 竹田 満洲雄*

M$"o$ssbauer Spectroscopy; Applications in Chemistry, Biology, and Nanotechnology, p.95 - 114, 2013/10

https://doi.org/10.1002/9781118714614.ch05

From the middle of 1990s, the $$^{237}$$Np M$"o$ssbauer and magnetic study on neptunyl(+1, +2) complexes has started at Japan Atomic Energy Research Institute (the present Japan Atomic Energy Agency). The studies of our group have revealed that, through unique interplay of strong uniaxial electric field of the yl-oxygens and the strong spin-orbit coupling of the 5f-electron systems, they exhibit intriguing common feature as an Ising-type neptunyl(+1)-molecular magnet and yet diverse character depending on the specific neptunyl(+1) CCB network structure from a Curie-para- to ferro- and meta-magnets. In this chapter, a part of our studies, especially for $$^{237}$$Np M$"o$ssbauer and magnetic study of neptunyl(+1) complexes, is reviewed.

論文

Lanthanides ($$^{151}$$Eu and $$^{155}$$Gd)-M$"o$ssbauer spectroscopic study of defect-fluorite oxides coupled with new defect crystal chemistry model

中村 彰夫; 井川 直樹; 岡本 芳浩; 日夏 幸雄*; Wang, J.*; 高橋 正*; 竹田 満洲雄*

M$"o$ssbauer Spectroscopy; Applications in Chemistry, Biology, and Nanotechnology, p.71 - 94, 2013/10

https://doi.org/10.1002/9781118714614.ch04

Some latest coupled-analysis results of lanthanides (Lns) ($$^{151}$$Eu and $$^{155}$$Gd)-M$"o$ssbauer structure and XRD lattice-parameter (a$$_{0}$$) data of defect-fluorite (DF) oxides with the new defect-crystal-chemistry (DCC) a$$_{0}$$ model have been presented. This is thus the first report of our ongoing efforts to further elaborate the DCC model and extend its applicability to more various systems including pyrochlore (P)-type stabilized zirconias and stabilized hafnias.

論文

Defect-fluorite oxides; Ln (Eu and Gd) M$"o$ssbauer study coupled with new defect-crystal-chemistry model

中村 彰夫; 井川 直樹; 岡本 芳浩; Wang, J.*; 日夏 幸雄*; 高橋 正*; 竹田 満洲雄*

Hyperfine Interactions, 217(1-3), p.17 - 26, 2013/04

https://doi.org/10.1007/s10751-012-0654-z
 被引用回数：1 パーセンタイル：52.83(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

To gain further insight into the controversial defect structure of so-called defect-fluorite (DF)-type oxide solid solutions (ss), MO$$_{2}$$-LnO$$_{1.5}$$ (M$$^{4+}$$= Zr, Hf, Ce, Th, U, Pu, etc; Ln$$^{3+}$$=lanthanide) we have conducted their comprehensive Ln (Eu and Gd) M$"o$ssbauer, EXAFs and NMR etc spectroscopic and XRD study freshly combined with a new defect-fluorite-chemistry model recently proposed by one (AN) of the present authors. In this talk some latest achievements of this study is described and discussed.

論文

Molecular magnetism in neptunyl(+1,+2) complexes; $$^{237}$$Np-M$"o$ssbauer and magnetic study

中村 彰夫; 中田 正美; 中本 忠宏*; 北澤 孝史*; 竹田 満洲雄*

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.621 - 633, 2007/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2006.12.062
 被引用回数：3 パーセンタイル：28.09(Chemistry, Physical)

幾つかの1価,2価ネプツニル錯体の分子磁性について磁化測定及びNpメスバウアー測定結果をもとに議論した。まず前者について、不対5f電子を2個を有する5価ネプツニウム(Np$$^{5+}$$)の同系は、磁気的には、直線状の強いネプツニル(酸素(O$$^{2-}$$)-Np($$^{5+}$$)-酸素(O$$^{2-}$$))結合軸方向に磁気モーメントの揃ったアイジング磁性体として振舞うことを明らかにした。また、ネプツニル同士がいわゆる陽イオン-陽イオン結合(CCB)する系では、低温で強磁性やメタ磁性などの磁気秩序が出現することも見いだした。これらの結果を踏まえ、現在研究中の不対5f電子を1個を有し6価ネプツニウム(Np$$^{6+}$$)を持つ2価ネプツニル錯体系について議論した。ここでは2価というより高い価電状態のためネプツニル(2+)同士のCCBは一般に形成されないが、Np$$^{6+}$$に配位している「ニル」以外の酸素を窒素で置換した系を作成し、違った形のネプツニル分子間相互作用を作り出すことを試みた。現在の所この試みはまだ十分成功したとは言えないが、これらの窒素配位系では、従来の酸素配位系とは異なった幾つかの磁気的挙動を見いだしており、今後の展開が期待される。

論文

Defect-fluorite oxides M$$_{1-y}$$Ln$$_{y}$$O$$_{2-y/2}$$ (Ln = lanthanide; M = Hf, Zr, Ce, U, Th); Structure, property, and applications

中村 彰夫; 正木 信行; 音部 治幹; 日夏 幸雄*; Wang, J.*; 竹田 満洲雄*

Pure and Applied Chemistry, 79(10), p.1691 - 1729, 2007/10

https://doi.org/10.1351/pac200779101691
 被引用回数：14 パーセンタイル：47.12(Chemistry, Multidisciplinary)

蛍石型二酸化物MO$$_{2}$$(M=Hf, Zr, Ce, U, Th)と三二酸化物Ln$$_{1.5}$$間の欠陥蛍石型酸化物固溶体M$$_{1-y}$$O$$_{2-y/2}$$(Ln=Lanthanide)の局所構造につき、$$^{151}$$Eu, $$^{155}$$Gd-メスバウアー分光法により系統的な検討を加えた。Ln=$$^{151}$$Euの一連の固溶体のEu-アイソマーシフト(IS)-組成yの測定結果から、U, Th系では母相二酸化物に基づく単純な欠陥蛍石型相が形成されるが、Zr, Hf系のいわゆる「安定化ジルコニア(ハフニア)相」は、これとは違い、中間秩序相パイロクロア型相に基づく局所(微視的)構造を持つことを明らかにした。また、Pu固化材として有望なGd系安定化ジルコニア(M=Zr, Ln=Gd)の$$^{155}$$Gd-メスバウアー分光法による検討を行い、そのパイロクロア類似局所構造の組成依存性について、四重極分裂,線幅及び吸収強度といったメスバウアーパラメーターがすべてy=0.5の定比パイロクロア組成で極大を取り、これより組成がずれるにつれ、欠陥パイロクロア相状の微視構造が形成され、顕著に減少していくことを明らかにした。また、ベガード則から顕著なズレを示すこれら固体溶体の格子定数-組成の関係について、酸素空孔生成効果を取り入れた新たな表現式を提案した。

論文

Magnetic property of neptunyl (+2) complex NpO$$_{2}$$(C$$_{6}$$H$$_{7}$$O$$_{2}$$)$$_{2}$$(C$$_{5}$$H$$_{5}$$N)

中村 彰夫; 中田 正美; 中本 忠宏*; 北澤 孝史*; 竹田 満洲雄*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part2), p.1447 - 1449, 2007/03

窒素置換した表記2価のネプツニル(+2)錯体を磁化測定法により調べた。先に報告した本系の$$^{237}$$Npメスバウアースペクトルはほかの1価,2価の酸素配位錯体と似通った常磁性緩和スペクトルを示したが、その磁気的性質は前者とは大きく異なることを明らかにした。例えば、本系の磁化率-温度曲線は、磁場に強く依存する非常磁性的振舞いを示すのみならず、低温においては、異常に大きな磁気緩和現象を示すことが明らかとなった。また、その磁化の値が、SQUIDによる磁化測定そのものに大きく影響されて変化することも見いだした。このような本系の異常な磁気的挙動は、アイジングータイプの個々のネプツニル単分子磁石の集合体としての本系中に、準安定的で時間及び空間的に大きく揺らいでいる磁気的(軌道及びスピンの両者を含めた)状態が存在していることを示唆する。

論文

Revaluation of the correlation of isomer shift with Np-O bond length in various neptunyl(V and VI) compounds

佐伯 正克; 中田 正美; 川崎 武志*; 西村 健*; 北澤 孝史*; 竹田 満洲雄*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 270(2), p.379 - 384, 2006/11

https://doi.org/10.1007/s10967-006-0360-x
 被引用回数：3 パーセンタイル：24.11(Chemistry, Analytical)

5価と6価のネプツニル化合物の構造と異性体シフトの相関に関する再評価を行った。その結果、5価ネプツニル化合物の異性体シフトと全配位子とネプツニウムとの平均結合距離の間に直線関係が成り立つことを見いだした。6価ネプツニル化合物の異性体シフトとの間にはネプツニル基内のネプツニウムと酸素の間に強い相関があることが判明した。さらに、ネプツニウムへ配位する配位子の電気陰性度の大きさに従い異性体シフトが変化することを示唆した。

論文

Molecular magnetism of neptunyl (+2) complex NpO$$_{2}$$(C$$_{6}$$H$$_{7}$$O$$_{2}$$)$$_{2}$$(C$$_{5}$$H$$_{5}$$N)

中村 彰夫; 中田 正美; 中本 忠宏*; 北澤 孝史*; 竹田 満洲雄*

Journal of the Physical Society of Japan, 75(Suppl.), p.146 - 148, 2006/08

表記のピリジン基窒素(N)を配位した2価ネプツニル錯体の分子磁性について、磁化測定を行い、以前の$$^{237}$$Npメスバウアー分光測定結果と合わせ考察,議論した。本系は、従来筆者らが研究してきたNp(V)(5f$$^{2}$$)を含む1価ネプツニル錯体と違って、Np(VI)(5f$$^{1}$$)を含む2価のネプツニル錯体であり、この中心ネプツニウムイオンの電子状態の違いと非ニル酸素$$rightarrow$$窒素の配位子置換効果が、両系の1軸性ネプツニル結合(O$$^{2-}$$=Np(V,VI)=O$$^{2-}$$を基本とした分子磁性に、どのような変化,新しい振る舞いをもたらすかが、その興味の焦点である。Npメスバウアー分光測定結果は、今回のNp(VI)系が、Np(V)系に比べて、約2倍ほど大きな電気的四重極子分裂を有する一方、約2分の1ほどの小さな内部磁場分裂しか示さないことを明らかにした。また、その磁化測定結果は、Np(V)系とは違って、かなり大きな温度に依存しない常磁性項を含むこと,巨視的に大きく揺らいでいる準安定な磁気状態の存在などを示唆する。その詳細の解明には今後のさらなる研究が必要である。

論文

Correlation of crystal structures with electric field gradients in the fluorite- and pyrochlore-type compounds in the Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$-ZrO$$_{2}$$ system

Wang, J.*; 音部 治幹; 中村 彰夫; 竹田 満洲雄*

Journal of Solid State Chemistry, 176(1), p.105 - 110, 2003/11

https://doi.org/10.1016/S0022-4596(03)00353-0
 被引用回数：14 パーセンタイル：44.29(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

メスバウア分光法及び粉末X線回折法,点電荷モデルによる計算を用いて、蛍石型及びパイロクロア型構造を持つGd$$_{x}$$Zr$$_{1-x}$$O$$_{2-x/2}$$(0.18$$<$$x$$<$$0.62)の結晶構造とGd周りの電場勾配の相関を調べた。 理想的なパイロクロア構造(x=0.5)の時、四極子結合係数は特徴的に最大になることがわかった。また、点電荷モデルによる計算と電場勾配を比較することにより、提案されているパイロクロア構造を基礎にした構造モデルの有効性を検討した。

論文

Structural properties of the fluorite- and pyrochlore-type compounds in the Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$-ZrO$$_{2}$$ system xGdO$$_{1.5}$$-(1-x)ZrO$$_{2}$$ with 0.18 $$leq$$ x $$leq$$ 0.62

Wang, J.*; 中村 彰夫; 竹田 満洲雄*

Solid State Ionics, 164(3-4), p.185 - 191, 2003/11

https://doi.org/10.1016/j.ssi.2003.09.003
 被引用回数：34 パーセンタイル：79.32(Chemistry, Physical)

ガドリニアージルコニア系(xGdO$$_{1.5}$$-(1-x)ZrO$$_{2}$$: x=0.18-0.62)の構造を155Gdメスバウア分光法と粉末X線回折により調べた。この結果、x=0.18-0.50の組成域では、螢石型及びパイロクロア型化合物の両相で、Gdイオンの周りの局所構造(局所的な酸素配置)は似通っていることがわかった。他方、x=0.50-0.62の組成域では、これらは少し違ってくる。48f-サイトにある6個の酸素イオンの螢石型構造の理想位置からの変位(ずれ)は、x=0.18-0.50で大きくなり、x=0.50-0.62でわずかに小さくなる。つまり、酸素変位は、定比パイロクロア相Gd$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$(x=0.5)で最も大きくなる。

論文

A New type of neptunyl(VI) hydroxide which is topologically similar to $$alpha$$-UO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$

中田 正美; 北澤 孝史*; 斎藤 孝*; Wang, J.*; 竹田 満洲雄*; 山下 利之; 佐伯 正克

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 76(7), p.1375 - 1378, 2003/07

https://doi.org/10.1246/bcsj.76.1375
 被引用回数：6 パーセンタイル：30.03(Chemistry, Multidisciplinary)

われわれは、ネプツニル(VI)化合物とウラニル(VI)化合物の相違を、水酸化物についてX線回折測定や$$^{237}$$Npメスバウア分光法を用いて研究をおこなった。その際、新たな$$alpha$$-NpO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$が合成でき、X線回折測定及び$$^{237}$$Npメスバウア分光測定をおこなったのでその結果を報告する。$$alpha$$-NpO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$は、orthorhombic型NpO$$_{2}cdot$$H$$_{2}$$Oを熱分解することにより得られた。X線回折測定をした結果、Npは8配位を持った$$alpha$$-UO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$と同構造であることがわかった。$$^{237}$$Npメスバウア分光測定をした結果、NpO$$_{2}$$(OH)$$_{2}cdot$$H$$_{2}$$O及び$$beta$$-NpO$$_{2}$$(OH)と異なるスペクトルが得られた。$$^{237}$$Npメスバウア分光法は、アイソマーシフトや四極子相互作用に関する物性情報とともに、区別が難しい化合物を区別することができる有効な測定法である。

口頭

Local-structure of Gd$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$ and Gd$$_{2}$$Ti$$_{2}$$O$$_{7}$$ probed by EXAFS and $$^{155}$$Gd-Moessbauer methods

岡本 芳浩; Fuentes, A.*; 高橋 正*; 竹田 満洲雄*; 中村 彰夫

no journal, , 

Pyrochlore (P) Gd$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{2}$$ has recently revived significant research interest due to its superior radiation tolerance to P Gd$$_{2}$$Ti$$_{2}$$O$$_{2}$$ hitherto considered as the prominent Pu-immobilization matrix. P Gd$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$ is also known to have a peculiar second ionic-conductivity maximum. Motivated by these incentives, we have lately conducted a systematic EXAFS and $$^{155}$$Gd-Moessbauer study of Gd$$_{y}$$(Zr or Ti)$$_{1-y}$$O$$_{2-y/2}$$ prepared by unconventional balling-milling techniques and subsequent different-types of heat-treatments. Those results are comparatively presented and discussed from the local-structure side revealed by the either method in a different fashion.

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