Enthalpy measurement on (UPu)O (x = 0, 0.18, 0.45, and 1) and analysis of heat capacity

廣岡 瞬; 森本 恭一; 松本 卓; 小笠原 誠洋*; 加藤 正人; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 598, p.155188_1 - 155188_9, 2024/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155188

酸化物燃料の温度解析において重要な役割を持つ比熱は、特に高温領域において文献間でばらつきが大きい。さらに、UOのデータと比べてPuOやMOXのデータは報告例が少ないため、比熱においてPu含有率の依存性の評価が困難である。本研究では、UO、PuO、MOX (Pu=0.18, 0.45)を対象に、ドロップカロリメータを用いて最高2200Kのエンタルピーのデータを取得した。取得したエンタルピーの温度依存性を評価することで比熱を算出した。エンタルピー、比熱ともに、2000Kまでは温度とともにほぼ線形に上昇し、2000Kを超えると急激に上昇する結果が得られた。2000K以下のデータは文献値とよく一致し、2000K以上のデータは文献値と大きく異なる結果となった。この結果について、酸素及び電子正孔対の欠陥の観点で考察を行った。

Sintering behavior analysis of compacted dry recycled UPuO powder using master sintering curve theory

中道 晋哉; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 595, p.155072_1 - 155072_11, 2024/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155072

Using dry recycled powders for uranium and plutonium mixed oxide (MOX) fuel production can reduce unnecessary storage and accountability of nuclear material in facilities. The shrinkage behavior of green compacts of dry recycled powders differs from that of conventional raw powders because the dry recycled MOX powder is obtained from the fabrication scrap of sintered pellets. The shrinkage behavior of dry recycled MOX powder has been investigated by dilatometry. Based on the shrinkage curves, sintering apparent activation energies were evaluated using the master sintering curve (MSC) and the constant rate of heating methods. The obtained values were higher than the energy evaluated for raw powder experiments. The sigmoid sintering prediction equation using the MSC function was constructed. The accumulation of data on the activation energy for various sintering conditions will lead to the wide application of this prediction formula in the future.

High temperature nanoindentation of (U,Ce)O compounds

Frazer, D.*; Saleh, T. A.*; 松本 卓; 廣岡 瞬; 加藤 正人; McClellan, K.*; White, J. T.*

Nuclear Engineering and Design, 423, p.113136_1 - 113136_7, 2024/07

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2024.113136

ナノインデンテーション法では、微小な試験片を用いてヤング率,硬度及びクリープ強度といった機械物性を評価することが可能である。本研究ではMOX燃料の代替物質として(U,Ce)Oを用いて、高温ナノインデンテーション試験を実施した。試料のCe含有率は0.1、0.2及び0.3mol%とし、温度は800Cまでの測定を行い、ヤング率、硬度及びクリープ強度の評価を行った。温度の上昇に伴い、ヤング率は線形的に低下し、硬度は指数関数的に低下する結果が得られた。また、800Cにおいては、応力指数n=4.76.9のクリープ変形が得られた。

消防自動車を用いたHTTRのBDBA拡大防止対策

島崎 洋祐; 地代所 達也; 石井 俊晃; 猪井 宏幸; 飯垣 和彦

JAEA-Technology 2024-005, 23 Pages, 2024/06

JAEA-Technology-2024-005.pdf:5.53MB

HTTRでは、新規制基準への対応の一環として新たに多量の放射性物質等を放出するおそれのある事故(BDBA)の想定を行うとともに、BDBAの拡大防止対策を定めた。このうち、使用済燃料貯蔵プールに係る冷却水漏洩によって発生するBDBAの拡大防止対策においては、大洗研究所の消防自動車をBDBAの拡大防止対策機器として選定し、揚水性能等の要求性能を定めて検査で確認した。これにより、消防自動車は使用前事業者検査に合格し、HTTRの運転再開に貢献した。

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 工学院大学*

JAEA-Review 2024-005, 79 Pages, 2024/06

JAEA-Review-2024-005.pdf:5.72MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、少量燃料デブリの取り出し把握に必要な直接的なデータを世界で初めて取得して評価・検討を行っていくことを目的とする。SEM-EDS等やTEM-EDSでは同位体識別やPu、Bの分析ができない。一方、ICP-MS等のバルク分析では微小視野での情報が欠落する。つまり、既存の方法では、燃焼率指標情報(NdとUの組成比)、中性子毒物Gdや中性子吸収物質Bの存在比などの局所分析データを含めて燃料デブリ性状を把握するための分析手段がないことが大きな課題である。JAEA大洗研究所に導入した同位体マイクロイメージング装置(工学院大学開発)は放射性の微小試料に断面加工を行いながら同位体組成などの局所的な定量データが多量に得られ、燃料デブリの性状を正しくかつ迅速に把握できる。令和3年度は、同位体マイクロイメージング装置の実用性の向上のための改良を行った。具体的には、高線量試料への対応として、検出器の放射線シールドや安全な試料導入機構の開発を行った。また、分析スループットや実用性向上のため、手動で調整が必要だった機構の自動化・遠隔化を行い、併せて重要核種について、最適な共鳴イオン化スキームの開発を行った。

Quantitative analysis of microstructure evolution, stress partitioning and thermodynamics in the dynamic transformation of Fe-14Ni alloy

Li, L.*; 宮本 吾郎*; Zhang, Y.*; Li, M.*; 諸岡 聡; 及川 勝成*; 友田 陽*; 古原 忠*

Journal of Materials Science & Technology, 184, p.221 - 234, 2024/06

https://doi.org/10.1016/j.jmst.2023.10.037

Dynamic transformation (DT) of austenite () to ferrite () in the hot deformation of various carbon steels was widely investigated. However, the nature of DT remains unclear due to the lack of quantitative analysis of stress partitioning between two phases and the uncertainty of local distribution of substitutional elements at the interface in multi-component carbon steels used in the previous studies. Therefore, in the present study, a binary Fe-Ni alloy with + duplex microstructure in equilibrium was prepared and isothermally compressed in + two-phase region to achieve quantitative analysis of microstructure evolution, stress partitioning and thermodynamics during DT. to DT during isothermal compression and to reverse transformation on isothermal annealing under unloaded condition after deformation were accompanied by Ni partitioning. The lattice strains during thermomechanical processing were obtained via in-situ neutron diffraction measurement, based on which the stress partitioning behavior between and was discussed by using the generalized Hooke's law. A thermodynamic framework for the isothermal deformation in solids was established based on the basic laws of thermodynamics, and it was shown that the total Helmholtz free energy change in the deformable material during the isothermal process should be smaller than the work done to the deformable material. Under the present thermodynamic framework, the microstructure evolution in the isothermal compression of Fe-14Ni alloy was well explained by considering the changes in chemical free energy, plastic and elastic energies and the work done to the material. In addition, the stabilization of the soft phase in Fe-14Ni alloy by deformation was rationalized since the to transformation decreased the total Helmholtz free energy by decreasing the elastic and dislocation energies.

MAAP code analysis for the in-vessel phase of Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station Unit 1 and comparison of the results among Units 1 to 3

佐藤 一憲; 吉川 信治; 山下 拓哉; 下村 健太; Cibula, M.*; 溝上 伸也*

Nuclear Engineering and Design, 422, p.113088_1 - 113088_24, 2024/06

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2024.113088

The accident progression of the in-vessel phase of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station Unit 1 was analyzed using the MAAP code. Although there is a large uncertainty in the initial stage of accident progression behavior in Unit 1 with little measurement data, it is presumed to have similarities to that of Unit 3. As a result, in Unit 1, since there was almost no alternative water injection during the in-vessel phase, cooling of the debris transferred to the lower plenum was small. It was likely that a large molten pool of metals had formed, and that the steam supply to the high-temperature core materials was suppressed and metal oxidation was relatively small. The analysis results for Unit 1 were compared with those for Units 2 and 3, and differences between units such as the thermal conditions of the debris that relocated to the pedestal and the degree of metal oxidation were shown.

革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技術の開拓(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 信州大学*

JAEA-Review 2023-053, 87 Pages, 2024/05

JAEA-Review-2023-053.pdf:4.67MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技術の開拓」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、東日本大震災で発生した放射性汚染水の処理問題改善に資するため、吸着性能に優れ再利用可能なストロンチウムイオン用吸着剤の開発を目指した。その結果、ストロンチウムイオンに対して優れた吸着性能を有する、再利用可能な吸着材料の開発に成功した。現行のストロンチウム用吸着材料は、極めて高価であると共に使い捨てであるため、使用済み吸着剤の廃棄量は既に膨大となっており、それら廃棄物の保管や処分方法が大きな問題となっている。そのため、今回開発した吸着材料を実装化することで、これらの問題を大きく緩和することが期待できる。また、吸着材料は一般に粉体として得られるため、バインダーを利用してカラム通水による除染に適した粒径に造粒化する必要がある。これに対し、今回開発した材料は、最初から適した粒状物として得られるところに大きな特徴があり、煩雑な造粒化工程を省くことで、製造コストの削減も期待できる。これらの結果は当初の開発目標に合致したものであり、廃炉加速化に貢献できると考えられる。これらの研究は、研究代表者の下で各研究項目間並びに廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)等との連携を密にして進めた。また、研究実施計画を推進するための打合せや会議等を開催した。

アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2023-040, 104 Pages, 2024/05

JAEA-Review-2023-040.pdf:5.01MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ取り出しの際に発生するウランやプルトニウムを含むアルファ微粒子のリアルタイムモニタリングに向け、単一微粒子質量分析法の高度化を目的とする。令和4年度において、改良型ATOFMSの試作装置を製作し、粒子検出部の捕集効率、検出効率の測定、TOFスペクトル測定を実施した。捕集効率が約85%、検出効率が約60%、粒子検出効率は約6%と見積もられた。レーザー光のビームプロファイルが均質となるように光学系を構築すれば、より高い効率で微粒子を検出することができると考えられる。肥大化濃縮法では、濃縮部ならびに肥大化の試験を行い、微粒子を高効率で溶液中に濃縮捕集できること、製作したエアーアシスト型アトマイザでは肥大微粒化効率が非常に低いことがわかった。冷却型捕集装置や超音波アトマイザの使用などの改良策を提案した。(U,Zr)Oペレットから生成した微粒子についてICP-MS分析を実施し、肥大化濃縮装置で捕集した微粒子は捕集の際にUの一部が超純水に溶解することを見出した。肥大化装置の効率を算出し、効率が約0.1%であると定量した。(U,Zr)O微粒子の表面状態をSEMEDSを用いて観察し、大きさが100nm程度のUを含んだ粒子による集合体が観測され、一部の微粒子は肥大化に成功していることが示唆された。

Nondestructive determination of isotopic abundance using multi-energy nuclear resonance fluorescence driven by laser Compton scattering source

Omer, M.; 静間 俊行*; 羽島 良一*; 小泉 光生

Journal of Applied Physics, 135(18), p.184903_1 - 184903_10, 2024/05

https://doi.org/10.1063/5.0197076

We report on the findings of a quantitative nondestructive analysis of the natural isotopic abundances of hafnium and tungsten elements using nuclear resonance fluorescence. Commercial samples of hafnium and tungsten were irradiated to six quasi-monochromatic -ray beams generated by laser Compton scattering in the energy range of 2.4-3.2 MeV. Multiple nuclei were simultaneously excited at each of the six -ray beam energies. A high-purity germanium detector array detected deexcitations of the nuclei. In total, transitions were unprecedentedly employed to estimate the isotopic abundances of heavy elements nondestructively. The estimated abundances of three hafnium isotopes and three tungsten isotopes are consistent with standard known natural abundances within the experimental uncertainties. The deviation from the standard values ranges from 0.18% to 1.36%. This work is a contribution of the Japan Atomic Energy Agency (JAEA) to the International Atomic Energy Agency (IAEA) under the agreement of the coordinated research program (CRP), J02015 (Facilitation of Safe and Secure Trade Using Nuclear Detection Technology - Detection of RN and Other Contraband). This work was a part of a study of the nuclear resonance fluorescence aiming at nuclear security and safeguards applications, being supported by the subsidiary for "promotion of strengthening nuclear security or the like" of the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT), Japan.