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Cu and
Cu with accelerator neutrons by deuterons and their separation from zinc永井 泰樹*; 川端 方子*; 佐伯 秀也*; 本石 章司*; 橋本 和幸; 塚田 和明; 本村 新*; 太田 朗生*; 高島 直貴*; 橋本 慎太郎; et al.
Frontiers in Nuclear Medicine (Internet), 5, p.1657125_1 - 1657125_11, 2025/10
近年、
Cuと
CuのRIペアは、理想的な治療診断一体型放射性核種として注目を集めている。我々は、加速器施設において重陽子ビームを用いて生成した中性子源を利用する、新しい製造手法を提案しており、濃縮
Zn試料にこの中性子源を照射し、生成された
Cuの放射化量の絶対値および核種純度を測定した。その結果、測定値は評価済み核データライブラリJENDL-5を用いたPHITSの計算結果と一致すること、また測定困難な微量放射性核種の生成量を見積もることが可能であることがわかった。さらに、我々が開発した昇華およびカラム分離法により、照射後のZn試料から
Cuを適切に分離できることも確認した。これらの成果により、
Cuおよび
Cuの製造を、複数の拠点で経済的かつ持続可能な方法で実施できる可能性が示された。
Yb for producing
Lu with high radionuclide purity by
Yb(
)
Lu永井 泰樹*; 川端 方子*; 橋本 慎太郎; 塚田 和明; 橋本 和幸*; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 本村 新*; 湊 太志; 伊藤 正俊*
Journal of the Physical Society of Japan, 91(4), p.044201_1 - 044201_10, 2022/04
被引用回数:5 パーセンタイル:48.16(Physics, Multidisciplinary)近年、神経内分泌腫瘍を治療するための医療用RIとして
Luが注目されており、加速器施設で重陽子を濃縮
Yb試料に照射し、高純度の
Luを製造する方法が検討されている。ただし、Yb試料には様々な同位体が微量に含まれており、
Lu以外のLu同位体が不純物として生成される。医療用として利用する
Luは一定の純度が求められるため、定量的にLuの不純物を評価する手法が求められていた。本研究では、実験値を基に関与する全てのYb(
)Lu反応の断面積を決定し、粒子輸送計算コードPHITSと組み合わせることで、Yb試料が任意の組成比をもつ場合の各Lu同位体の生成量を推定する新しい手法を開発した。他に、天然組成のYb試料へ25MeV重陽子を照射した実験も行い、本手法の有効性を検証した。また、市販の濃縮
Yb試料に照射した条件で計算を行い、重陽子のエネルギーを15MeVとすることで、純度99%以上の
Lu生成を達成できることを示した。開発した手法は、加速器を用いて高純度の医療用
Luを製造する際、必要な濃縮Yb試料の同位体組成を議論する上で重要な役割を果たすものである。
Cu and
Cu via the
Zn(n, p)
Cu and
Zn(n, np/d)
Cu reactions using accelerator neutrons川端 方子*; 本石 章司*; 太田 朗生*; 本村 新*; 佐伯 秀也*; 塚田 和明; 橋本 慎太郎; 岩本 信之; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(3), p.913 - 922, 2021/12
被引用回数:8 パーセンタイル:76.05(Chemistry, Analytical)加速器中性子を利用し、将来有望な医療RIである
Cu及び
Cuの大量合成に関して、実験に基づく生成量評価と臨床に必要な生成量のPHITSコード使用による評価、そして大量のターゲット物質からのCu同位体の分離精製手法開発を行った。実験では55.4gという大量の、天然亜鉛試料を利用し、加速器中性子の照射による生成率について定量的な評価を行った。また、同時に臨床的に必要な量の
Cu及び
Cuの製造の可能性について、それぞれ100gの濃縮
Znおよび
Zn試料に対して、40MeV、2mAの重陽子照射により発生する中性子を照射する数値シミュレーションを行い、その生成量を推定した。また、大量の天然亜鉛試料から
Cu及び
Cuを分離するために、熱分離と樹脂分離を組み合わせた分離方法を開発し、73%の分離効率と97%の亜鉛回収率が得られることを実証した。これらの結果、このような加速器中性子による生成と本分離手法の組み合わせで、臨床応用のために必要な
Cu及び
Cuの大規模生産を提供することができることがわかった。
ZnO using polyethylene by accelerator neutrons塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 慎太郎; 湊 太志; 川端 方子*; 初川 雄一*; 橋本 和幸*; 渡辺 智*; 佐伯 秀也*; 本石 章司*
Journal of the Physical Society of Japan, 89(3), p.034201_1 - 034201_7, 2020/03
被引用回数:2 パーセンタイル:23.47(Physics, Multidisciplinary)ポリエチレン遮へい中の
ZnOに、50MeV重陽子と
Beによる(
)反応で生成した中性子を照射することで、
Ga,
Ga,
Zn、並びに
Cuの特異な生成を実験的に確認した。特に、ポリエチレン遮へい内で得られた収率は、遮へいなしの実験と比較して、約20倍の収量を示した。一方、鉛遮へい内の金属
Zn試料の照射における
Ga,
Ga,
Zn、並びに
Cuの収量と、
ZnO及び金属
Zn試料の照射における
Cu,
Ni及び
Znの収量は、遮へいによる影響はほとんど受けていない。この実験結果は、遮へい条件を調整することで、中性子反応に限らず陽子反応を含む多様で大量の放射性同位元素を、一度の照射で同時に合成できるという加速器中性子の注目すべき特性を示すものである。また、PHITSコードを利用した生成量予測を試み、本実験結果と比較することで、本生成量の特異性について評価した。
Mo yield using large sample mass of MoO
for sustainable production of
Mo塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*; 川端 方子*; 湊 太志; 佐伯 秀也*; 本石 章司*; 伊藤 正俊*
Journal of the Physical Society of Japan, 87(4), p.043201_1 - 043201_5, 2018/04
被引用回数:10 パーセンタイル:54.66(Physics, Multidisciplinary)A neutron source from the C(d,n) reaction has a unique capability for producing medical radioisotopes like
Mo with a minimum level of radioactive wastes. Precise data on the neutron flux are crucial to determine the best conditions for obtaining the maximum yield of
Mo. The measured yield of
Mo produced by the
Mo(n,2n)
Mo reaction from a large sample mass of MoO
agrees well with the numerical result estimated by the latest neutron data, which are a factor of 2 larger than the other existing data. This result provides an important conclusion towards the domestic production of
Mo; about 50% of the MoO
sample mass with a single Mo in Japan would be met using a 100 g
MoO
sample mass with a single accelerator of 40 MeV, 2 mA deuteron beams.
Mo production yield by
Mo(
)
Mo湊 太志; 塚田 和明; 佐藤 望*; 渡辺 智*; 佐伯 秀也*; 川端 方子*; 橋本 慎太郎; 永井 泰樹*
Journal of the Physical Society of Japan, 86(11), p.114803_1 - 114803_6, 2017/11
被引用回数:11 パーセンタイル:57.61(Physics, Multidisciplinary)核診断に使われる
Tcの親核である
Moの生成量の測定と計算を行った。
Moは
Mo(
,
)
Mo反応によって作られ、中性子源はC(
,
)反応を用いた。中性子のエネルギー範囲は熱領域から約40MeVまでである。測定された
Moの生成量は、最新のC(
,
)反応の実験データおよびJENDL評価済み断面積を用いて予測された数値計算結果と一致していることが分かった。次に、経済的に適した
Moの生成法を模索するため、
Mo生成の条件を変えた新しい系統的な数値計算を実施した。考慮した条件は、
MoO
サンプルの質量、炭素標的とサンプル間の距離、重陽子ビームの半径、照射時間である。得られた
Moの生成量より、一つの加速器で
Moの日本の需要量の約30%を担うことができることが分かった。また、1日2回
Moから
Tcを溶出することで、
Moの需要量の約50%まで引き上げることが可能であることが分かった。
Cu produced by
Zn(
)
Cu to biodistribution study in tumor-bearing mice須郷 由美*; 橋本 和幸*; 川端 方子*; 佐伯 秀也*; 佐藤 俊一*; 塚田 和明; 永井 泰樹*
Journal of the Physical Society of Japan, 86(2), p.023201_1 - 023201_3, 2017/02
被引用回数:15 パーセンタイル:68.21(Physics, Multidisciplinary)
Zn(
)
Cu反応により合成した
Cuを利用し、結腸直腸の腫瘍を有するマウスにおける
CuCl
の生体内分布を初めて観測した。その結果、
Cuの高い取り込みが、腫瘍ならびに銅代謝のための主要な器官である肝臓と腎臓で観察された。これは腫瘍に対する
Cuの蓄積を示す結果であり、
CuCl
が癌放射線治療のための潜在的な放射性核種薬剤であることを示唆している。また、現状で入手可能な強い中性子を用いた
Zn(
)
Cu反応を利用することでもたらされた
Cuの生成量の増加は、小動物を用いた治療効果について更なる研究の進展もまた約束するものである。
Tc-radiopharmaceuticals obtained from
Mo produced by
Mo(n,2n)
Mo and fission of
U橋本 和幸; 永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望*; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 太田 雅之; 今野 力; 落合 謙太郎; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 84(4), p.043202_1 - 043202_4, 2015/04
被引用回数:8 パーセンタイル:49.82(Physics, Multidisciplinary)The distribution of
Tc-radiopharmaceutical in mouse was obtained with SPECT for the first time using
Tc, which was separated by thermochromatography from
Mo produced via the
Mo(n,2n)
Mo reaction with accelerator neutrons. The SPECT image was comparable with that obtained from a fission product
Mo. Radionuclidic purity and radiochemical purity of the separated
Tc and its aluminum concentration met the United States Pharmacopeia regulatory requirements for
Tc from the fission product
Mo. These results provide important evidence that
Tc radiopharmaceutical formulated using the
Mo can be a promising substitute for the fission product
Mo. A current and forthcoming problem to ensure a reliable and constant supply of
Mo in Japan can be partially mitigated.
Tc from molten
MoO
川端 方子; 永井 泰樹; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 佐藤 望*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 河内 幸正*
Journal of the Physical Society of Japan, 84(2), p.023201_1 - 023201_4, 2015/02
被引用回数:6 パーセンタイル:42.33(Physics, Multidisciplinary)医療用
Tcは、溶融した
MoO
から熱分離によって分離できる。
Mo/
Tcジェネレーターを使用し、溶融
MoO
からの
Tc分離における、湿気を帯びた酸素ガスの影響を調査した。
Moは、
Mo(n,2n)
Mo反応で生成した。乾燥酸素ガスと比較して、湿気を帯びた酸素ガス中では、
Tcの分離速度、分離効率、回収効率全てにおいて、高い値を示すという新しい見解を得ることができた。本研究結果により、溶融MoO
から、高品質な
Tcを高効率かつ安定的に製造するという課題へ向け、重要な進展を遂げた。また、湿気を帯びた酸素ガスと溶融
MoO
の相互作用について、新たな知見を与えるものである。
Tc from molten
MoO
samples by repeated milking tests永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*
Journal of the Physical Society of Japan, 83(8), p.083201_1 - 083201_4, 2014/07
被引用回数:11 パーセンタイル:59.73(Physics, Multidisciplinary)High thermo-separation efficiencies of about 90% and 70% have been obtained for the first time for
Tc from molten MoO
samples containing
Mo with thicknesses of 4.0 and 8.8 mm, respectively, by repeated milking tests.
Mo was produced with
Mo(
,2
)
Mo by using neutrons from
H(
,
)
He. The thermo-separation efficiency was determined by measuring the 141 keV
-ray yield of
Tc within the molten MoO
samples with a radiation detector as a function of the furnace temperature and time. The diffusion coefficients of
Tc in the molten MoO
samples were estimated in order to help understand the
Tc release mechanism. The present result solves a long-standing problem of decreasing the separation efficiency of
Tc from MoO
while increasing the sample mass or repeating sublimation in thermo-separation, and will bring a major breakthrough to obtain high-quality
Tc from MoO
irradiated by accelerator-neutrons (protons) or reactor-neutrons.
Cu produced by
Z(
,
) reaction using
C(
,
) neutrons佐藤 望; 塚田 和明; 渡辺 智; 石岡 典子; 川端 方子; 佐伯 秀也; 永井 泰樹; 金 政浩*; 湊 太志; 岩本 信之; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 83(7), p.073201_1 - 073201_4, 2014/07
被引用回数:13 パーセンタイル:66.22(Physics, Multidisciplinary)本研究により、
Zn(
,
)
Cu反応で生成される医療用放射性同位体
Cuは、従来法による製造と比較して放射核的純度が非常に高いことが初めて明らかになった。実験は原子力機構高崎研究所のイオン照射研究施設において行われ、中性子源としてエネルギー41MeVの重陽子ビームによる
C(d,n)反応が用いられた。中性子照射後、高純度Ge検出器を用いて濃縮
Zn試料の
線測定を行い、その結果から核反応生成物の放射能を評価した。生成された
Cuに対する不純物核種の量は非常に少ないため、
Znから
Cuを化学分離する過程の簡略化や、高価な濃縮
Zn試料の再利用が期待される。この研究結果は、高純度
Cu製造に最適な反応系として
Zn(
,
)
Cu反応を提案するものであり、
Cuの製造法に関する長年の課題を解決できる可能性がある。
永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司; 園田 望; 川端 方子; 原田 秀郎; 金 政浩*; 塚田 和明; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 82(6), p.064201_1 - 064201_7, 2013/06
被引用回数:46 パーセンタイル:84.72(Physics, Multidisciplinary)A new system proposed for the generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons (GRAND) is described by mainly discussing the production of
Mo used for nuclear medicine diagnosis. A prototype facility of this system consists of a cyclotron to produce intense accelerator neutrons from the
C(d,n) reaction with 40 MeV 2 mA deuteron beams, and a sublimation system to separate
Tc from an irradiated
MoO
sample. About 9.7 TBq/week of
Mo is produced by repeating irradiation on an enriched
Mo sample (251g) with accelerator neutrons three times for two days. It meets about 10% of the
Mo demand in Japan. The characteristic feature of the system lies in its capability to reliably produce a wide range of high-quality, carrier-free, carrier-added radioisotopes with a minimum level of radioactive wastes without using uranium. The system is compact in size, and easy to operate; therefore it could be used worldwide to produce radioisotopes for medical, research, and industrial applications.
本石 章司; 小林 勝利; 佐伯 秀也*
JAERI-Tech 2000-070, 34 Pages, 2000/12
JRR-2の廃止措置にあたり、一次冷却系重水の循環系統であった配管及び機器類に付着及び浸透しているトリチウム量の評価が重要となっている。アイソトープ開発室では、イメージングプレートを使用してAl配管中のトリチウム量と浸透深さを求める実験を行った。Al配管のトリチウム汚染面を除く部分にアクリル塗料を塗布し、1.5%(1.21M)フッ化水素酸溶液で汚染面の酸化被膜を一定時間(3分)溶解しイメージングプレートで測定した。その結果、トリチウムは深度方向に25
mまで浸透していることを確認した。また、その90%は7
m以内に分布していることを確認した。
塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*; 川端 方子*; 湊 太志; 佐伯 秀也*; 本石 章司*; 渡辺 智*; 伊藤 正俊*
no journal, ,
重陽子を炭素標的に照射し生成する高速中性子を利用して、医療用Mo-99の合成を試みた。生成量及び副生成物の評価や大量試料の照射試験等を行い、PHITSコード等を利用した計算結果と比較し、国内需要に対する供給の可能性を評価した。その結果、新たな加速器(40MeV, 2mAの重陽子ビーム)の設置と、既存のF-18(FDG)と同様の供給体制の構築によって、国内需要の50%がカバーできることを見出した。
Lu,
Tb)藤野 隼輔; 橋本 和幸; 千葉 悠介; 伊藤 剛人; 佐伯 秀也*; 河内 幸正*; 川端 方子*; 高島 直貴*; 太田 朗生*; 平根 伸彦
no journal, ,
国内で様々な分野でRIが利用されており、特にがん治療や診断などの核医学利用が拡大している。現在流通しているRIの多くが加速器を用いて製造されているが、Mo-99のような原子炉を用いて製造されるRI製造に関しては海外輸入に依存しているため、輸送トラブル等により国内流通及び薬剤開発等に影響を及ぼすことが懸念される。そのため、原子力機構では研究用原子炉であるJRR-3を用いて、国内供給に向けたRI製造に関する研究を行っている。本発表では、Lu-177 (
Lu)及びTb-161 (
Tb)についての製造研究に関する取り組みを紹介する。
Cu製造分離法の開発太田 朗生*; 川端 方子*; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 橋本 和幸*; 塚田 和明; 初川 雄一*; 永井 泰樹*
no journal, ,
診断も可能ながん治療用RIとして着目されている
Cuは大量製造が難しいため、研究開発が遅れている。我々は
Cuの大量製造を目指し、加速器中性子を用いて
Znから
Cuを製造し、湿式法によってZnとCuの分離・精製を行ってきた。しかし、湿式法では処理するZnの量が増えるに伴い、化学処理に要する時間が増える。そこで、蒸気圧の差を利用した熱分離法を用いてZnとCuの分離時間の短縮を目的とした製造方法の開発を行った。
塚田 和明; 橋本 和幸*; 橋本 慎太郎; 浅井 雅人; 初川 雄一*; 佐伯 秀也*; 川端 方子*; 太田 朗生*; 本村 新*
no journal, ,
Sc-47(半減期3.35日)は、がん治療に適した
線と画像化に適した
線を放出するため、その臨床応用が期待されているが、必要な品質を確保できていない等の問題がある。そこで我々は、加速器を用いた重陽子照射で発生する高速中性子(加速器中性子)を用いて合成し、同時に照射試料となるチタンからのSc-47分離手法研究を行ってきた。今回は、生成量と副生成物に関する入射する重陽子のエネルギー依存性並びに分離手法開発の現状について報告する。
藤野 隼輔; 橋本 和幸; 佐伯 秀也*; 河内 幸正*; 川端 方子*; 千葉 悠介
no journal, ,
Lu-177は神経内分泌腫瘍の治療薬として、ルタテラが国内承認されており、さらなる治療薬開発が期待されている核種の1つである。しかし、Lu-177は海外からの輸入に依存しており、輸送トラブル等により国内流通及び薬剤開発等に影響を及ぼすことが懸念される。そのため、原子力機構でLu-177の一部を国内で製造可能かどうかを確認するため、JRR-3を用いたLu-177の生成量評価を実施した。
Lu標識アルブミンバインダー結合型放射性薬剤の開発齋藤 浩輔*; 渡邊 裕之*; 中島 一磨*; 橋本 和幸; 千葉 悠介; 藤野 隼輔; 河内 幸正*; 佐伯 秀也*; 高島 直貴*; 川端 方子*; et al.
no journal, ,
線維芽細胞活性化タンパク質(FAP)はがんの診断・治療における有望な標的分子として注目を集めており、FAPを標的とした放射性薬剤の開発が近年盛んに行われている。我々はこれまでに、アルブミンバインダー結合型FAP標的放射性薬剤FAPI-46-Iを合成し、
Inを用いた基礎的な評価を行ってきた。本研究では、
Lu標識FAPI-46-Iを合成し、その有用性について評価した。【方法】
Lu標識体を合成した。結合阻害実験によりFAP親和性を評価した。また腫瘍移植モデルマウスを用いた体内放射能分布実験およびSPECT/CT撮像を行った。[
Lu]Lu-FAPI-46-Iを[
In]In-FAPI-46-Iと同等の放射化学的収率で得た。Lu-FAPI-46-IとIn-FAPI-46-IのFAP親和性に差異は認められなかった。体内放射能分布実験において、[
Lu]Lu-FAPI-46-Iは投与4時間後に最大の腫瘍集積量を示し、投与96時間後まで滞留傾向を示したともに、SPECT/CT撮像ではFAP高発現腫瘍を描出した。以上より、[
Lu]Lu-FAPI-46-IのFAP標的放射性薬剤としての有用性が示唆された。
塚田 和明; 佐藤 哲也; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 初川 雄一; 永井 泰樹; 渡辺 智; 石岡 典子; 武田 晋作*
no journal, ,
Y(半減期2.67日)は、国内でも既に悪性リンパ腫へのRI標識抗体療法に利用されるなど、がん治療に用いられる重要な放射性同位元素のひとつである。しかし、現在のところ全量を輸入に頼っているため、輸送による減衰や高額な医療費などの問題があり、国内での製造が期待されている。我々はこの
Yを安定稼働に定評がある加速器で得られる高速中性子(数MeV以上)を用いて合成し、この合成法に最適化した分離精製を開発することで、実際に利用可能な品質の製品が国内で得られるよう研究を行っている。今回は、高崎量子応用研究所サイクロトロンにおいて、実際に
Yを合成し、陰・陽イオン交換分離法を利用した分離・精製法の検討、並びに市販の
Y標識治療薬の基本配位構造を持つDTPAなどを利用した標識テストを行ったので報告する。