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報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2016年度)

渡辺 勇輔; 林田 一貴; 加藤 利弘; 久保田 満; 青才 大介*; 熊本 義治*; 岩月 輝希

JAEA-Data/Code 2018-002, 108 Pages, 2018/03

JAEA-Data-Code-2018-002.pdf:6.53MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2016年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データ及び2014年度から2016年度の間に得られた微生物データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所、試料採取時間、採取方法及び分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。

論文

坑道閉鎖試験に基づく坑道掘削・閉鎖時の化学環境変化プロセスの考察

林田 一貴; 加藤 利弘*; 久保田 満*; 村上 裕晃; 天野 由記; 岩月 輝希

地球化学, 52(1), p.55 - 71, 2018/03

坑道の建設・操業により乱された地質環境の坑道閉鎖後の定常化過程の確認を目的として、岐阜県瑞浪市の瑞浪超深地層研究所において深度500mの花崗岩中に模擬実験坑道を建設・閉鎖し、地下水の溶存成分や酸化還元電位、pHの経時変化の観測を行った。その結果、坑道建設時には坑道周囲の割れ目を介した地下水流動状態の変化に伴い坑道周囲の地下水水質が変化した。また坑道から坑道周囲の岩盤中への酸素の侵入により、酸化還元電位が上昇することが確認された。坑道閉鎖後は、微生物の還元作用により坑道内の地下水の酸化還元電位が低下するとともに、坑道周囲では岩盤中から還元的な地下水がもたらされることによって酸化還元電位が回復した。一方で、吹付コンクリートなどセメント材料の影響で坑道内の地下水がアルカリ化することが確認された。このアルカリ化に消費されたセメント材料はわずかであることから、その影響はセメント使用量に応じて長期的に続くと考えられた。

報告書

地下水中の溶存無機炭素を対象とした放射性炭素同位体測定のためのガス化回収法の適用性検討

加藤 利弘; 岩月 輝希; 西尾 智博*

JAEA-Technology 2017-009, 30 Pages, 2017/06

JAEA-Technology-2017-009.pdf:2.6MB

地下水の年代は、地層中の地下水流動を理解する上で重要な情報である。放射性炭素同位体による年代測定は、約5万年前以降に涵養した地下水に適用でき、地下水流動を推定する有効な手段となる。地下水中の炭素は主に溶存無機炭素(DIC: Dissolved Inorganic Carbon)として存在しており、従来は化学的操作により沈殿物として回収した後に、高純度の固体炭素(グラファイト)を作製していた。この方法では、グラファイトの作製に多くの操作が必要であると同時に、地下水の性状によっては沈殿物が生成しない、あるいは測定値が著しくばらつく等の問題点があった。そこで、本研究では、沈殿法に代わる手法として溶存無機炭素のガス化回収技術に着目し、地下水試料への適用を検討した。土岐地球年代学研究所内ペレトロン年代測定棟前処理室に設置されたガス化回収装置を用いて、溶存無機炭素回収性能を評価するとともに、ガス回収時における顕著な問題として地下水中の硫化水素の混入に伴う回収率の低下に関わる対策について検討した。以上の知見をもとに、ガス化回収手順を確立するとともに、実際の地下水中の溶存無機炭素をガス化回収法で処理した結果について取りまとめた。

論文

Characterization of rare earth elements (REEs) associated with suspended particles in deep granitic groundwater and their post-closure behavior from a simulated underground facility

岩月 輝希; 宗本 隆志*; 久保田 満*; 林田 一貴; 加藤 利弘*

Applied Geochemistry, 82, p.134 - 145, 2017/05

AA2017-0090.pdf:2.35MB

 被引用回数:3 パーセンタイル:73.21(Geochemistry & Geophysics)

瑞浪超深地層研究所において、地下水及び懸濁態粒子に含まれる希土類元素の挙動について研究を行った。その結果、地下水中の希土類元素の10$$sim$$60%が懸濁粒子に付着して存在することが確認された。希土類元素が付着する懸濁粒子は主に炭酸塩コロイドであり、一般的な地下水は炭酸塩鉱物に対して飽和平衡状態にあることから、炭酸塩コロイドの起源は炭酸塩鉱物と推察された。また、坑道閉鎖環境においては、地下水中の溶存態及びコロイド態の希土類元素濃度が、周辺の地下水に比べて有意に低下することが確認された。熱力学計算により地下水に溶存する希土類元素は主に炭酸錯体と推測され、坑道壁面のセメント吹付上に炭酸塩コロイドとともに吸着・共沈していると考えられた。以上の事から、地下施設におけるセメント材料の使用は、希土類元素の移動し難い環境を形成すると考えられる。

報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2015年度)

林田 一貴; 加藤 利弘; 宗本 隆志; 青才 大介*; 乾 道春*; 久保田 満; 岩月 輝希

JAEA-Data/Code 2017-008, 52 Pages, 2017/03

JAEA-Data-Code-2017-008.pdf:3.84MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2015年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所、試料採取時間、採取方法および分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。

論文

Comparison of $$^{14}$$C collected by precipitation and gas-strip methods for dating groundwater

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; 岩月 輝希; 加藤 利弘

Radiocarbon, 58(3), p.491 - 503, 2016/09

AA2015-0781.pdf:0.96MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:84.93(Geochemistry & Geophysics)

地下水の$$^{14}$$C年代測定に必要な溶存無機炭酸(DIC)の回収法(沈殿法とガス化法)の違いが、$$^{14}$$C測定値に与える影響について検証を行った。その結果、ガス化法で回収されたDICの$$^{14}$$C値は理論的に想定される値と同等の値を示した。一方で、沈殿法で回収されたDICの$$^{14}$$C値は、理論値より高い値を示し、回収処理中に現代炭素による汚染が生じることが確認された。汚染の程度は、使用した試薬の量などから算出することができた。地下水の$$^{14}$$C年代測定については、調査目的に応じてDIC回収方法を選択する必要があると考えられた。

報告書

超深地層研究所計画,年度報告書(2014年度)

濱 克宏; 見掛 信一郎; 石橋 正祐紀; 笹尾 英嗣; 桑原 和道; 上野 哲朗; 大貫 賢二*; 別府 伸治; 尾上 博則; 竹内 竜史; et al.

JAEA-Review 2015-024, 122 Pages, 2015/11

JAEA-Review-2015-024.pdf:80.64MB

日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、「地層処分技術に関する研究開発」のうち深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本計画は、「第1段階; 地表からの調査予測研究段階」、「第2段階; 研究坑道の掘削を伴う研究段階」、「第3段階; 研究坑道を利用した研究段階」の3段階からなり、2014年度は、2014年2月における深度500mステージの研究坑道の掘削工事の完了に伴い、超深地層研究所計画における深度500mまでの第2段階の調査研究を一旦終了し、これまで実施してきた各種モニタリングを含め、物質移動試験や再冠水試験等の第3段階の調査研究を進めた。本報告書は、2014年度に実施した調査研究、施設建設、共同研究等の成果を取りまとめたものである。

論文

Corrosion Resistance of Ceramic Materials in Pyrochemical Reprocessing Condition by Using Molten Salt for Spent Nuclear Oxide Fuel

竹内 正行; 花田 圭司; 青瀬 晋一; 小泉 務; 加藤 利弘*

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.521 - 525, 2005/00

 被引用回数:23 パーセンタイル:31.8(Chemistry, Multidisciplinary)

乾式再処理の酸化物電解法では、溶融塩を取扱う高温環境に加えて、燃料の溶解に塩素ガスを用いること等から、電解槽坩堝は過酷な腐食環境に曝される。本件では、この腐食環境に対して優れた耐食性が期待できるセラミック材料の検討を熱力学計算および腐食試験を通して行った。試験結果から、ムライト、コージェライト(いずれもAl2O3・SiO2系の複合酸化物)、窒化珪素が良好な耐食性を示した。

論文

酸化物電解再処理環境におけるセラミック材料の耐食性

竹内 正行; 加藤 利弘*; 鷲谷 忠博; 菅沼 隆; 青瀬 晋一

サイクル機構技報, (23), p.31 - 40, 2004/00

酸化物電解法に適用する装置材料の耐食性向上を図るために、セラミック材料に着目し、熱力学計算や腐食試験を通して、耐食性について調査した。腐食試験は塩素雰囲気における溶融塩環境を対象に実施し、更に酸素、炭素、模擬核分裂生成物の影響について調査した。その結果、窒化珪素、ムライト、コージェライトの各材料が良好な耐食性を示すことが分かり、試験後における材料表面の割れ等は認められなかった。また、これら材料に関する機械強度の著しい低下も認められなかった。

論文

溶融塩電解核燃料再処理雰囲気におけるセラミックス材料の耐食性

竹内 正行; 小泉 務; 加藤 利弘*

材料と環境, 52(6), p.299 - 307, 2003/00

酸化物燃料用の核燃料再処理プロセス(RIAR法)に適用される装置材料の耐食性を向上させる目的で、セラミックス材料に着目し、熱力学評価ならびに腐食試験による耐食性および機械強度の評価を行った。その結果、RIAR法特有の環境である溶融塩、塩素、酸素、主要FP等が共存する環境で優れた耐食性を示す有望な材料として、窒化珪素、ムライト、コージェライトを抽出した。中でも、窒化珪素、ムライトについては機械強度の低下も認められず、腐食環境に対して影響を受けにくい材料であることが分かった。

報告書

酸化物電解再処理環境におけるセラミックス材料の耐食性-塩素雰囲気における腐食評価-

竹内 正行; 加藤 利弘*; 花田 圭司; 小泉 務; 青瀬 晋一

JNC-TN8430 2002-004, 32 Pages, 2002/12

JNC-TN8430-2002-004.pdf:18.95MB

近年、使用済酸化物燃料の再処理方法として、溶融塩を用いた高温化学プロセス(RIARプロセス)が開発されてきており、実用化戦略調査研究で検討が進められている。このプロセスでは、装置材料が高温溶融塩、塩素、酸素が複雑に関与する厳しい腐食環境に曝されるために、耐食性の改善が必要とされている。本研究では、RIARプロセスにおける装置材料の耐食性向上を図るために、セラミックス材料に着目し、熱力学計算や腐食試験を通して、耐食性について調査した。腐食試験は基本的に塩素雰囲気における溶融塩環境を対象に実施し、その結果をもとに、さらに酸素、炭素粉、核分裂生成物による腐食への影響について調査した。熱力学計算結果から、各種セラミックス材料の中で大部分の酸化物系セラミックスが炭素との反応では、自由エネルギーが負の値をとるものの、塩素、酸素、オキシ塩化ウラニルに対して、化学的安定性に優れていることが示された。一方、腐食試験結果から、候補材とした11種のセラミックス材料の中で、窒化珪素、ムライト、コージェライトが上記の腐食環境において腐食速度1$$times$$10 SUP-1mm・y SUP-1以下の良好な耐食性を示した。また、塩素-酸素混合雰囲気における480時間の溶融塩中腐食試験後でも、優れた耐食性を示すとともに、材料表面の割れや曲げ強度の著しい低下は認められなかった。これら材料については、熱疲労試験結果においても、顕著な強度低下は認められなかった。以上の点から、絞り込まれた3種のセラミックス材料については、耐食性および機械強度の観点から良好な結果を示したことから、装置材料として本再処理プロセスへの適用に見通しが得られた。

報告書

再処理溶液中における各種金属材料の耐食性

武田 誠一郎; 小泉 務; 永井 崇之; 竹内 正行; 加藤 利弘*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*

JNC-TN8400 2002-007, 135 Pages, 2001/12

JNC-TN8400-2002-007.pdf:9.39MB

供用中における材料の寿命延長を目的として、使用済核燃料再処理用装置材料の耐食性について調査した。本内容では特に、腐食環境因子である再処理溶液の腐食活性を焦点として調査が進められた。まず、純硝酸系を対象として、R-SUS304ULC、R-SUS310Nb、Ti、Ti-5Ta、Zrに代表される装置材料の基本的な腐食挙動を調査した。その結果をふまえて、実際の再処理溶液を用いた腐食評価を実施した。試験結果の要約を以下に示す。(1)腐食に対するウラン、プルトニウムの影響に関して、高次のプルトニウムはステンレス鋼の腐食を促進することが分かり、ウランに関して腐食への影響はなかった。プルトニウムが腐食を促進する要因は腐食電位が貴側に移行することによる過不働態溶解であると考えられる。さらに、この腐食電位の移行はPuの還元反応に基づく材料表面上のカソード電流の増加が作用しているものと考えられる。(2)FP元素に関しては、高濃度のルテニウムがステンレス鋼の腐食を加速させる。他のFP元素について、腐食への影響は認められなかった。硝酸中へのルテニウムの添加によってステンレス鋼の腐食電位は貴側に移行する傾向を示しており、添加によってステンレス鋼の腐食電位は貴側に移行する傾向を示しており、この傾向はルテニウムによる材料表面でのカソード反応の促進が影響しているものと考えられる。(3)Ti、Ti-5Ta、Zrはプルトニウムおよびルテニウムの存在に関係なく、良好な耐食性を示した。特に、Ti、Ti-5Taは逆にそれら元素の共存によって、耐食性の向上が認められた。この点については、酸化剤として作用するプルトニウムおよびルテニウムによって、材料表面における酸化皮膜の化学的安定性が改善されるためと考えられる。(4)使用済核燃料溶解液中におけるステンレス鋼の腐食速度は純硝酸中よりも大きく、Ti、Ti-5Taは逆に純硝酸中の腐食速度が大きい。Zrについては、純硝酸、使用済核燃料溶解液間の腐食速度の違いは認められず、優れた耐食性を示した。(5)ステンレス鋼の腐食速度は$$gamma$$線によってわずかながら増加した。この理由は、$$gamma$$線によって反応抵抗が小さくなり、材料表面上の不働態保持電流が大きくなるためである。

報告書

Ag(II)の吸光光度法によるin-situ分析の適用性検討

加藤 利弘*; 竹内 正行; 大橋 和夫; 永井 崇之; 石橋 祐三; 武田 誠一郎

PNC-TN8410 98-070, 31 Pages, 1998/02

PNC-TN8410-98-070.pdf:0.96MB

(目的)溶液中のAg(II)をin-situで定量的に分析する手法として、吸光光度法の適用可否を検討した。(方法)電解により生成したAg(II)の吸光スペクトルを吸光光度計で測定すると同時に酸化還元滴定法によりAg(II)の濃度を測定した。(結果)濃度と吸光度が直接関係にある波長が存在し、Ag(II)の吸光光度法によるin-situ分析は原理的に可能であることが分かった。ただし、定量分析が可能な波長や濃度範囲は、Ag(II)濃度や生成条件によって異なること、および分析上の問題点が幾つか存在することが分かった。(結論)Ag(II)の吸光光度法によるin-situ分析への適用性を検討した結果、限定された条件内においては、適用の見通しを得た。

報告書

YAGレーザによるステンレス鋼加工フロー端面の表面改質

永井 崇之; 武田 誠一郎; 河田 東海夫; 加藤 利弘*; 川野辺 一則*

PNC-TN8410 91-279, 49 Pages, 1991/11

PNC-TN8410-91-279.pdf:6.76MB

(目 的)310Nbステンレス鋼の加工フロー端面にYAGレーザを照射し,最表面の組織を変えることによって,ステンレス鋼加工フロー端面の耐食性を向上させる。(方 法)丸棒状の 310Nb圧延材(圧延は軸方向)を円板形状に切断し,この円板の加工フロー端面である両面にYAGレザーを照射した。照射条件は60Hzパルス発振,ビーム径1mm$$phi$$とし,レーザー出力300W,600W),加工ガスの種類(N2,Ar),および試験片の送り速度(50$$sim$$400mm/分)をパラメータとした。照射後,改質表面と断面の観察,表面硬さおよび改質層厚さの測定ならびに腐食試験により耐食性を評価した。なお,比較として,未照射の試験片についても評価を行った。(結 果)本試験の結果を以下に示す。1) 全ての照射条件において,改質層でのマイクロクラックは認められなかった。2) 照射時のレーザ出力が高いほど改質層は厚くなった。3) 照射時の試験片送り速度が速くなるほど,改質層は薄くなる傾向があった。4) 照射時の加工ガスの種類による開始層厚さの差は認められなかった。5) レーザ照射による改質試験片の耐食性は最大浸食深さにおいて,全ての改質試験片とも未照射の試験片の半分以下と向上した。(結 論)ステンレス鋼加工フロー端面にYAGレーザを照射することによって,照射表面が改質し,加工フロー腐食に対する耐食性が向上ることがわかったホ

口頭

セラミックコーティング技術による乾式再処理用装置材料の高耐食化

荒井 陽一; 竹内 正行; 加藤 利弘*

no journal, , 

酸化物電解法では過酷な腐食環境下(高温,塩素-酸素環境)となるため、装置材料の耐食性の確保が極めて難しい。そこで、当該環境で高耐食性を持つセラミック材を選定し、金属材料へのセラミックスコーティング技術の適用性について腐食試験を通して検討した。その結果、コールドクルーシブルを想定した比較的低温環境では良好な耐食性を示すとともに、650$$^{circ}$$Cの温度環境では良好な膜の耐久性を示した。これらについては含浸法による封孔処理が腐食性ガスの封止に効果的であったことが挙げられる。その一方、650$$^{circ}$$Cの気相環境では損傷が認められ、耐久性の優れた膜を形成するうえで技術的課題がある。

口頭

Improvement of corrosion resistance by ceramic coating technology for electrowinning process

荒井 陽一; 竹内 正行; 小泉 務; 加瀬 健; 加藤 利弘*

no journal, , 

酸化物電解法では過酷な腐食環境下(高温,塩素-酸素環境)となるため、装置材料の耐食性の確保が極めて難しい。そこで、当該環境で高耐食性を持つセラミック材を選定し、金属及び黒鉛材料へのセラミックスコーティング技術の適用性について腐食試験を通して検討した。その結果、セラミックコーティング膜は良好な耐食性を示し、それぞれの材料の耐食性を改善した。セラミックコーティング技術が酸化物電解環境における、坩堝材料の耐蝕性を改良する役に立つ方法の1つであることがわかった。

口頭

酸化物燃料乾式再処理へのセラミックコーティング技術の適用性に関する基礎的検討

荒井 陽一; 竹内 正行; 加瀬 健; 小泉 務; 加藤 利弘*

no journal, , 

使用済燃料の乾式再処理技術は、核不拡散抵抗性や経済性の観点から、次世代の再処理プラントへの適用性が検討されている。乾式再処理は一般に、高温の溶融塩中において使用済燃料から核燃料物質の回収を行うプロセスであり、適用される装置材料にとって過酷な腐食環境が形成される場合が多い。一方、再処理用装置材料には、核燃料物質の包蔵性の観点から、耐食性に優れた材料が求められる。そこで、乾式再処理技術の中でも、プロセスに使用する塩素ガス,酸素ガスにより、腐食環境が厳しくなる酸化物電解法を対象に、セラミック材の耐食性について、熱力学計算や腐食試験により検討を行った。さらに、この検討をもとに選定したセラミック材を黒鉛にコーティングし、その耐食効果を基礎的に評価するための試験を行った。その結果、コーティング膜は母材である黒鉛を保護し、厳しい腐食環境において優れた耐食性を示すことがわかった。

口頭

流れ場環境における微分パルスボルタンメトリ法の適用性検討

荒井 陽一; 竹内 正行; 大河内 春夫; 加藤 利弘*; 加瀬 健; 中島 靖雄

no journal, , 

使用済燃料再処理時の流れ場環境における工程管理技術として、微分パルスボルタンメトリ(DPV)法によるU, Puのインライン測定法について、コールド試験をもとに検討した結果、油分・気泡による影響についてはさらなる調査が必要であるものの、液流動性の影響は軽微であることを確認した。

口頭

流動環境下における各種材料腐食挙動のその場観察・評価手法の開発

安倍 弘; 佐野 雄一; 加藤 利弘

no journal, , 

液が流動する環境下での腐食挙動は、液が静止した環境とは異なる場合があり、再処理工程でもHNO$$_{3}$$が流動する環境下では、腐食速度が大きく変化することが知られている。これまで、流動環境下において長期浸漬試験での試料を取出しての腐食評価はされているが、より短時間で評価できる手法が求められる。本研究では、材料表面の腐食電位測定等が可能な走査型電気化学測定システムを利用し、高HNO$$_{3}$$濃度溶液が流動する環境下での溶液の組成や流速等が材料の電気化学特性に与える影響のその場観察を試みた。さらに、同データと長期浸食試験の減肉量データを合わせて、腐食挙動を予測する評価手法を検討した。

口頭

超深地層研究所計画; 深部地下環境における物質移動に関わる地球化学的研究

宗本 隆志; 大森 一秋; 長谷川 隆; 加藤 利弘; 湯口 貴史; 岩月 輝希; 濱 克宏

no journal, , 

天然の地質環境中において、地下水-鉱物-コロイド相互作用は元素の移動に影響を及ぼす最も重要な地球化学プロセスの一つである。地下水中において、溶存態としての移動の他に、コロイドやナノ鉱物への吸着によって移動が促進される一方で、母岩や二次鉱物中への取り込みによって移動が遅延されることが知られている。天然の地質環境において、これらの複合的な地球化学プロセスが元素の移動に及ぼす影響は、化学反応の複雑さから統一的な解釈には至っていない。本研究は深部地質環境における物質移動モデルの高度化を目的とし、放射性核種のアナログ元素である希土類元素を対象に、地下水-二次鉱物-コロイドへの希土類元素の分配挙動についての基礎的なデータの取得を行った。

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