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論文

セシウムを含む粘土鉱物のナノスケール化学状態分析によりセシウム除去プロセスの開発を探る; 軟X線放射光光電子顕微鏡の絶縁物観察への応用

吉越 章隆

放射光利用の手引き, p.130 - 138, 2019/02

次世代放射光利用に関する啓蒙書の分担執筆を行う。2018年出版の論文[Appl. Phys. Lett.112 (2018) 021603]の内容を解説するとともに、次世代放射光を光源とする光電子顕微鏡の発展と環境試料や絶縁性機能性材料分析への可能性を記述する。

論文

Biodegradability of disulfide-organosilica nanoparticles evaluated by soft x-ray photoelectron spectroscopy; Cancer therapy implications

銘苅 春隆*; 吉越 章隆; 中村 教泰*; 堂浦 智裕*; 玉野井 冬彦*

ACS Applied Nano Materials (Internet), 2(1), p.479 - 488, 2019/01

シリカナノ粒子は、標的薬を可能にするためにドラッグデリバリーシステムとして魅力的である。リスクを最小限に抑えるために、理想的には、薬物送達後体内でナノ粒子が分解する必要がある。しかし、シリカナノ粒子の生分解に関する研究は十分でない。本研究では、X線光電子分光と電界放射型走査電子顕微鏡を用いて、細胞中に見られるペプチドであるグルタチオンによるシリカナノ粒子の分解を調べた。我々の結果は間接的にグルタチオンがナノ粒子中のジスルフィド結合の減少(ナノ粒子の解離)を引き起こすことを示した。解離したナノ粒子は、特定の条件下で大きな楓葉形状の構造物を形成する。これらの対称構造の形成機構を検討した。

論文

放射光時分割X線光電子分光法と超音速酸素分子ビームを組み合わせた表面反応のダイナミクス研究への応用

吉越 章隆

X線光電子分光法, p.271 - 282, 2018/12

高桑雄二編著「X線光電子分光法」(講談社サイエンティフィク)の第5.10章に放射光時分割X線光電子分光と超音速酸素分子線を使ったSi単結晶表面酸化の酸素分子の吸着反応ダイナミクスに関する著者の研究を中心に解説する。

論文

Characterization of SiO$$_{2}$$ reduction reaction region at void periphery on Si(110)

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 塚田 千恵*; 吉田 光*; 吉越 章隆; 朝岡 秀人

Japanese Journal of Applied Physics, 57(8S1), p.08NB13_1 - 08NB13_4, 2018/07

 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

We have observed time evolution of morphology and electronic state of oxide Si(110) during reduction process. We found metastable area and state by means of scanning tunneling microscope (STM) and X-ray photoemission spectroscopy (XPS), respectively.

論文

SiO$$_{2}$$/AlON stacked gate dielectrics for AlGaN/GaN MOS heterojunction field-effect transistors

渡邉 健太*; 寺島 大貴*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 按田 義治*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 57(6S3), p.06KA03_1 - 06KA03_6, 2018/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:59.26(Physics, Applied)

AlGaN/GaN MOS-HFETの高性能化・ノーマリオフ化には、高品質なゲート絶縁膜が必要である。これまで我々はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$に窒素を添加したAlON膜がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$膜よりも電子注入耐性および界面特性に優れることを明らかにしている。本研究では、その良好な界面特性を維持しつつ、更に絶縁性の向上を図るため、薄いAlON界面層上にバンドギャップの広いSiO$$_{2}$$膜を積層したSiO$$_{2}$$/AlON/AlGaN/GaN構造について検討した。その結果、AlON界面層の厚さが約3.3nmと薄い場合でも、SiO$$_{2}$$/AlON積層構造はAlON単層の場合と同等の容量-電圧特性を示し、良好な界面特性を示した。また、絶縁破壊電界はAlON単層と比べて2倍以上の約8MV/cmを示した。以上の結果は、SiO$$_{2}$$/AlON積層構造が優れた界面特性と絶縁特性を両立するGaN MOSデバイス向けゲート絶縁膜として有望であることを意味している。

論文

Implementation of atomic layer deposition-based AlON gate dielectrics in AlGaN/GaN MOS structure and its physical and electrical properties

野崎 幹人*; 渡邉 健太*; 山田 高寛*; Shih, H.-A.*; 中澤 敏志*; 按田 義治*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 57(6S3), p.06KA02_1 - 06KA02_7, 2018/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:59.26(Physics, Applied)

MOSゲート構造の採用によるAlGaN/GaN-HFETの高性能化のためにはリーク電流が少なく、かつ界面特性が良好なゲート絶縁膜が必要である。Al$$_{2}$$O$$_{3}$$膜は比較的高い誘電率と広いバンドギャップを持つことから有望視されているが、界面特性向上技術の開発や電子注入耐性の低さによる閾値電圧変動等の課題を抱えている。本研究ではALD法によるAlON成膜を検討した。MOSキャパシタのC-V特性には界面欠陥応答に起因する周波数分散がほとんど見られておらず、AlON/AlGaN界面が良好であることがわかる。AlON試料は同様にALD法で堆積したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ MOSキャパシタよりもシフト量が少なく、電子注入耐性の向上も確認できた。これらの良好な特性は本研究のALD-AlON膜がGaN MOSデバイス向けのゲート絶縁膜として有望であることを示している。

論文

Control of Ga-oxide interlayer growth and Ga diffusion in SiO$$_{2}$$/GaN stacks for high-quality GaN-based metal-oxide-semiconductor devices with improved gate dielectric reliability

山田 高寛*; 渡邉 健太*; 野崎 幹人*; 山田 永*; 高橋 言緒*; 清水 三聡*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; 渡部 平司*

Applied Physics Express, 11(1), p.015701_1 - 015701_4, 2018/01

 被引用回数:7 パーセンタイル:8.42(Physics, Applied)

GaN MOSFETは高耐圧・大電流・低損失の次世代スイッチング素子として期待されている。その実現には絶縁膜/GaN界面の特性改善が課題である。本研究ではプラズマCVDによりSiO$$_{2}$$膜を形成したSiO$$_{2}$$/GaN構造の後酸化処理を行い、極薄GaO$$_{x}$$界面層の形成による界面特性向上の効果について検討した。放射光XPS分析から、SiO$$_{2}$$/GaN界面に極薄GaO$$_{x}$$界面層が形成されることを確認した。その界面欠陥密度は、700-800$$^{circ}$$Cでの最適な後酸化処理を施すことによってコンダクタンスピークが確認されず、10$$^{10}$$cm$$^{-2}$$eV$$^{-1}$$台以下の低い値となった。一方、SiO$$_{2}$$/GaO$$_{x}$$/GaN構造の後酸化処理は、SiO$$_{2}$$層中へのGa拡散を誘発し、絶縁性を著しく劣化させた。そこで、後酸化時間を30分間から30秒間とする急速酸化処理を施した。その結果、SiO$$_{2}$$層中へのGa拡散が制限され、優れた界面特性と高い絶縁性を有する高品質なSiO$$_{2}$$/GaO$$_{x}$$/GaN MOS構造が実現できることがわかった。

論文

Nanoscale spatial analysis of clay minerals containing cesium by synchrotron radiation photoemission electron microscopy

吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 小暮 敏博*; 大河内 拓雄*; 保井 晃*; et al.

Applied Physics Letters, 112(2), p.021603_1 - 021603_5, 2018/01

 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

放射光光電子顕微鏡(SR-PEEM)を人工的にCs吸着したミクロンサイズの風化黒雲母微粒子のピンポイント分析に適用した。絶縁物にもかかわらず、チャージアップの影響無しに構成元素(Si, Al, Cs, Mg, Fe)の空間分布を観察できた。Csが粒子全体に分布することが分かった。Cs M$$_{4,5}$$吸収端近傍のピンポイントX線吸収分光(XAS)から、1価の陽イオン状態(Cs$$^{+}$$)であることがわかった。さらに、Fe L$$_{2,3}$$吸収端の測定から、Feの価数状態を決定した。我々の結果は、サンプルの伝導性に左右されること無く、SR-PEEMがさまざまな環境試料に対するピンポイント化学分析法として利用可能であることを示すものである。

論文

Design and control of interface reaction between Al-based dielectrics and AlGaN Layer in AlGaN/GaN metal-oxide-semiconductor structures

渡邉 健太*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 中澤 敏志*; 按田 義治*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 孝功*; et al.

Applied Physics Letters, 111(4), p.042102_1 - 042102_5, 2017/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:25.41(Physics, Applied)

GaNは絶縁破壊電界などSiC以上の優れた物性値を有するため、パワーデバイスへの応用が期待されている。また、AlGaN/GaN HFETは優れた高周波特性を示すが、ゲートリーク電流低減のためにMOSゲート構造の実現が望まれている。本研究では、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$及びAlONについて成膜時の基板温度を室温から300度の範囲で変化させ、放射光光電子分光法によるMOS界面構造評価及び、MOSキャパシタによる電気特性評価を行った。その結果、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$を300度で成膜した場合、成膜中にAlGaN表面の酸化及び後熱処理によるGa拡散が見られ、界面特性が劣化することがわかった。それに対しAlONは成膜温度に関わらず界面反応のほとんどない良好な熱的安定性を示し、また界面特性にも優れることがわかった。

論文

Comprehensive study on initial thermal oxidation of GaN(0001) surface and subsequent oxide growth in dry oxygen ambient

山田 高寛*; 伊藤 丈予*; 淺原 亮平*; 渡邉 健太*; 野崎 幹人*; 中澤 敏志*; 按田 義治*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; et al.

Journal of Applied Physics, 121(3), p.035303_1 - 035303_9, 2017/01

 被引用回数:22 パーセンタイル:5.86(Physics, Applied)

GaNは高耐圧、大電流、低損失の次世代パワーデバイス材料として注目されている。GaN表面の酸化処理技術には、表面パッシベーション技術や、アイソレーション技術、ゲート絶縁膜技術などがあり、デバイス特性向上のための重要な要素技術となっている。そのため、GaN表面の熱酸化処理はこれまで詳細な検討が行われてきている。しかし、その酸化物形成過程は十分解明されていない。例えば、これまで厚いGaN酸化物の形成については多くの報告があるが、初期酸化過程については少ない。また、X線光電子分光(XPS)分析は、そのGaN表面の初期酸化過程の評価によく利用されているが、Ga-NやGa-O結合成分の正確な特定には至っていない。さらに、形成されたGaN酸化物の構造特性評価も十分な検討は行われていない。本研究では、GaN表面の熱酸化過程をXPS、分光エリプソメトリ(SE)、原子間力顕微鏡(AFM)、X線回折(XRD)測定を用いて評価した。特に、異なる転位密度を有するエピGaN層の酸化物形成過程について調べた。本実験には、Si基板上および自立GaN基板上にエピ成長した2種類のGaN試料を用いた。GaN/SiとGaN/GaN試料の転位密度は108と105cm-2台になるとそれぞれ見積もられている。両試料は大気圧O$$_{2}$$雰囲気中において700$$sim$$1000$$^{circ}$$Cの温度範囲で30分間熱酸化した。800$$^{circ}$$C以下の熱酸化では、表面近傍に存在する欠陥の酸化によると考えられる厚さ1nm以下の薄い酸化層が形成された。この酸化層の膜厚は酸化温度とは無関係にほとんど変化していなかったことから、酸化が飽和傾向にあると考えられた。また、GaN/Siで観察された転位部では微小な酸化物結晶の形成が確認されており、転位部において優先的に酸化が進行することがわかった。900$$^{circ}$$C以上の更なる酸化温度の増加では、$$alpha$$-と$$beta$$- Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$結晶粒が両エピGaN層上にエピタキシャリに成長した。GaN/Siでは、転位部で顕著にGa$$_{2}$$O$$_{3}$$結晶が成長したため、荒れた表面形状が観察された。一方、GaN/GaNでもGa$$_{2}$$O$$_{3}$$微結晶粒が観察領域全面に渡って形成されたが、比較的平坦な表面形状が維持されていることがわかった。

論文

超音速酸素分子ビームによる銅金合金表面の酸化過程解明

岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 吉越 章隆; Di$~n$o, W. A.*

銅と銅合金, 56(1), p.232 - 236, 2017/00

超音速酸素分子ビームを用いたCu$$_{3}$$Au(111)の酸化過程の表面温度依存性を解明した。実験はSpring-8放射光X線光電子分光(XPS)を用いた。酸素ビーム照射前の表面では、表面第一層にAu原子が析出しているが、酸化して0.5ML程度の酸素が吸着すると表面にCuが析出し酸素吸着層を形成し、第2, 3層にAuが多く存在する特異な構造を形成する。表面温度300Kでは、0.5ML程度で飽和吸着し、亜酸化銅は成長しなかった。一方、Cu(111)ではCu$$_{3}$$Au(111)よりも、効率よく酸化が起こり、亜酸化銅が成長した。これは、Cu$$_{3}$$Au(111)では、0.5ML程度で第2, 3層にAu原子が多く存在し衝突誘起吸収機構による酸化を阻害するためである。理論計算からもO原子のバルクへの拡散障壁は、Cu$$_{3}$$Au(111)で大きくなっている。ごく一部Cu原子が多く存在するサイトでは衝突誘起吸収機構により亜酸化銅が生成した。一方、表面温度400および500Kでは、酸化が進み亜酸化銅の成長が見られた。400Kでは、表面上に酸化物が成長し、バルクへの酸化はまだ押さえられているが、500Kでは、バルクへと亜酸化銅が成長し、保護膜機能は壊れることがわかった。

論文

Effect of nitrogen incorporation into Al-based gate insulators in AlON/AlGaN/GaN metal-oxide-semiconductor structures

淺原 亮平*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 伊藤 丈予*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; et al.

Applied Physics Express, 9(10), p.101002_1 - 101002_4, 2016/10

 被引用回数:14 パーセンタイル:18.56(Physics, Applied)

熱安定性, 信頼性および界面特性の観点でALGaN/GaN上のAlONゲート絶縁物の優れた物理的および電気的特性が、AlON堆積後のアニールによって得られた。アルミナへの窒素混入によって絶縁物/AlGaN界面におけるインターミキシングを抑えるとともにAl$$_{2}$$O$$_{3}$$膜中の電気的な欠陥の数を減少させることが示された。結果として、電荷注入に対する安定性をもたらすとともに界面欠陥密度を1.2$$times$$10$$^{11}$$cm$$^{-2}$$ eV$$^{-1}$$に抑えた高品質AlON/AlGaN/GaN金属-絶縁物-半導体キャパシターを得ることができた。絶縁物への窒素取り込みの重要性を実験結果から議論した。

論文

Synchrotron radiation X-ray photoelectron spectroscopy of Ti/Al ohmic contacts to n-type GaN; Key role of Al capping layers in interface scavenging reactions

野崎 幹人*; 伊藤 丈予*; 淺原 亮平*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; 渡部 平司*

Applied Physics Express, 9(10), p.105801_1 - 105801_4, 2016/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.57(Physics, Applied)

n型GaNエピ層とTiベース電極間の界面反応は、放射光X線光電子分光によって調べた。金属的Gaと薄膜TiN合金が、Alキャッピング層を堆積した界面において室温でも形成された。積層Ti/AlとTiのみの電極の比較から、反応性Ti下地層を形成する酸素捕捉元素としてAlキャッピング層が本質的に機能することが示された。アニール中金属的中間層の成長が観測された。低温プロセスを伴うn型GaN低抵抗オーミック接触を達成するための指針を議論する。

論文

Detection of molecular oxygen adsorbate during room-temperature oxidation of Si(100)2$$times$$1 surface; In situ synchrotron radiation photoemission study

吉越 章隆; 山田 洋一*; 多賀 稜*; 小川 修一*; 高桑 雄二*

Japanese Journal of Applied Physics, 55(10), p.100307_1 - 100307_4, 2016/09

 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

Si(100)2$$times$$1表面の室温酸化中の分子状吸着酸素を放射光光電子分光によって初めて検出することに成功した。O1sスペクトルはSi(111)7$$times$$7の場合と類似であった。分子状酸素は初期酸化物が生じた後に観測されたので、清浄表面上の解離酸素吸着に対する前駆状態でないことがわかった。この事実から我々は、2つのバックボンドにそれぞれ酸素原子をひとつずつ有する酸化Si原子上に分子状酸素が存在するとするモデルを提示する。

論文

Enhancement of SiO$$_{2}$$/Si(001) interfacial oxidation induced by thermal strain during rapid thermal oxidation

小川 修一*; Tang, J.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 高桑 雄二*

Journal of Chemical Physics, 145(11), p.114701_1 - 114701_7, 2016/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.88(Chemistry, Physical)

Si(001)表面の熱酸化プロセスにおいて界面に生じる歪が酸化促進を促すことを、高輝度・高エネルギー分解能放射光光電子分光によるその場観察から明らかにした。点欠陥生成を介した統合Si酸化反応モデルの有用性を示す結果を得ることに成功した。

論文

Valence-band electronic structure evolution of graphene oxide upon thermal annealing for optoelectronics

山口 尚人*; 小川 修一*; 渡辺 大輝*; 穂積 英彬*; Gao, Y.*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 藤田 武志*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; et al.

Physica Status Solidi (A), 213(9), p.2380 - 2386, 2016/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:38.55(Materials Science, Multidisciplinary)

本論文では加熱による酸化グラフェンの還元過程について報告する。酸化グラフェンにおいて酸素官能基の修飾度合いは加熱温度により制御できるため、加熱温度による価電子帯構造の変化をリアルタイム光電子分光で調べた。600$$^{circ}$$C以上の加熱により、フェルミ準位近傍の状態密度の顕著な増加が確認された。この結果は、600$$^{circ}$$Cにおいてバンドギャップが存在する酸化グラフェンからギャップが存在しない酸化グラフェンへと変化したことを示している。この成果は酸化グラフェンの光電子工学への応用を期待させるものである。

論文

Experimental and theoretical studies on oxidation of Cu-Au alloy surfaces; Effect of bulk Au concentration

岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 岡 耕平*; 小島 一希*; Di$~n$o, W. A.*; 吉越 章隆; 笠井 秀明*

Scientific Reports (Internet), 6, p.31101_1 - 31101_8, 2016/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.08(Multidisciplinary Sciences)

超熱酸素分子ビームを使ったCu$$_{3}$$Au(111), CuAu(111)およびAu$$_{3}$$Cu(111)などのCu-Au合金表面酸化に関する実験および理論研究の結果を報告する。清浄(111)表面に対応する最表面層がAu偏析によって形成された。これが、バルク中へのさらなる酸化を抑制層として機能する。保護層中のAu濃度が高いほど、保護特性は優れていた。Cu-Au合金3種類のうちAu$$_{3}$$Cu(111)が超熱酸素分子ビームの場合も含めて解離吸着に対して安定であった。以上の保護特性が300K以上の酸化に対して崩壊することを見出した。

論文

Investigation of segregation during oxidation of Ni-Cu alloy by ${{it in situ}}$ photoelectron spectroscopy

土井 教史*; 西山 佳孝*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

Surface and Interface Analysis, 48(7), p.685 - 688, 2016/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:94.9(Chemistry, Physical)

Ni基合金は、強度および優れた酸化耐性から広く使われている。特に、Cuを混ぜることによって著しくメタルダスティング耐性を改善する。メタルダスティング環境中の合金表面にCuが偏析することが示されているが、詳細は未だ不明である。高温酸化環境下におけるNi-2Cu合金の振る舞いをその場X線光電子分光を使って調べた。酸化中Ni-2Cu表面にCuが偏析することを確認した。Cu偏析がメタルダスティング耐性を改善することを提唱する。

論文

Spontaneous activation behavior of Ni$$_{3}$$Sn, an intermetallic catalyst, for hydrogen production via methanol decomposition

Fan, M.*; Xu, Y.*; 櫻井 惇也*; 出村 雅彦*; 平野 敏幸*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

International Journal of Hydrogen Energy, 40(37), p.12663 - 12673, 2015/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:83.99(Chemistry, Physical)

Ni$$_{3}$$Sn単相粉末試料のメタノール分解反応に対する触媒特性を調べた。触媒反応は713K, 793K, 873Kの各温度で等温実験であった。793K以上の温度では触媒活性は時間の増加に伴い高くなることを見出した。また、Ni$$_{3}$$SnはH$$_{2}$$とCOに高い選択性を示すことが分かった。表面キャラクタリゼーションの結果、触媒反応中触媒表面にNi$$_{3}$$Sn微粒子が生成されることが分かった。これらの微粒子は自発活性化の原因と考えられる。

論文

In situ SR-XPS observation of Ni-assisted low-temperature formation of epitaxial graphene on 3C-SiC/Si

長谷川 美佳*; 菅原 健太*; 須藤 亮太*; 三本菅 正太*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; Filimonov, S.*; 吹留 博一*; 末光 眞希*

Nanoscale Research Letters, 10, p.421_1 - 421_6, 2015/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:49.12(Nanoscience & Nanotechnology)

グラフェンは、電子および光デバイスの有望な材料として注目されている。しかしながら、Si上のグラフェン(GOS)の形成には1473K以上の温度が必要となるため、Siテクノロジーとの相性は良いとは言えない。ここでは、Ni援用GOSのグラフェン形成に関して報告する。グラフェン形成温度が200K以上低下することを示し、加熱、アニール、冷却プロセス中の固相反応を放射光XPSで詳細に調べた。Ni/SiC反応の役割、Niシリサイド形成ばかりでなく炭化Ni形成がグラフェン形成に重要なプロセスであることを明にした。

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