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Auh, Y. H.*; Neal, N. N.*; Arole, K.*; Regis, N. A.*; Nguyen, T.*; 小川 修一*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; Radovic, M.*; Green, M. J.*; et al.
ACS Applied Materials & Interfaces, 17(21), p.31392 - 31402, 2025/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nanoscience & Nanotechnology)MXenes are a promising class of 2D nanomaterials and are of particular interest for gas barrier application. However, MXene nanosheets naturally bear a negative charge, which prevents assembly with negatively charged polymers, such as polyacrylic acid (PAA), into gas barrier coatings. Here, we present MXene- and PAA-based layer-by-layer (MXene/PAA LbL) multilayers formed by leveraging hydrogen bonding interactions. When assembled in acidic conditions, MXene/PAA LbL films exhibit conformal, pin-hole free, nacre-like structures. The MXene/PAA LbL films yield high blocking capability and low permeability (0.14
0.01 cc mm m
day
MPa) for hydrogen gas. These nacre-like structures are also electronically conductive (up to 37030 S cm). Specifically, the reversible deconstruction of these films under basic conditions is experimentally verified. This study shows that hydrogen bonding interactions can be leveraged to form MXene LbL multilayers as gas barriers, electronically conducive coatings, and deconstructable thin films via pH control.
篠塚 寛志*; 永田 賢二*; 吉川 英樹*; 小川 修一*; 吉越 章隆
Applied Surface Science, 685, p.162001_1 - 162001_11, 2025/03
被引用回数：1 パーセンタイル：35.22(Chemistry, Physical)Si(001)表面の熱酸化におけるシリコン(Si)2p光電子スペクトルを、スピン軌道相互作用を考慮したベイズ推定によって統計的に数理解析した。フィッティングパラメータの推定精度およびピーク数のモデル選択について検討した。解析は顕著なバルクSiピークを除き、他のピーク位置に関する事前情報や化学状態の仮定を用いることなく実施された。我々の手法によって、酸化の進行に伴う酸化誘起応力に対応する成分や関連生成種などの従来の結果を完全に検証することに成功した。
鈴木 誠也; 勝部 大樹*; 矢野 雅大; 津田 泰孝; 寺澤 知潮; 小澤 孝拓*; 福谷 克之; Kim, Y.*; 朝岡 秀人; 柚原 淳司*; et al.
Small Methods, 9(3), p.2400863_1 - 2400863_9, 2025/03
被引用回数：1 パーセンタイル：30.18(Chemistry, Physical)For group 14 monoelemental two-dimensional materials, such as silicene, germanene, and stanene, oxidation is a severe problem that alters or degrades their physical properties. This study shows that the oxidized germanene on Ag(111)/Ge(111) can be reformed to germanene by simple heating around 500 
C in a vacuum. The key reaction in reforming germanene is the desorption of GeO and GeO
during heating around 350 C. After removing surface oxygen, Ge further segregates to the surface, resulting in germanene. The reformed germanene has the same crystal structure, a (7
7) R19.1 supercell with respect to Ag(111), and has equivalent high quality to that of as-grown germanene on Ag(111)/Ge(111). Even after air oxidation, germanene can be reformed by annealing in a vacuum. On the other hand, the desorption of GeO and GeO at high temperatures was not suppressed even in the O backfilling atmosphere. This instability of oxidized germanene/Ag(111)/Ge(111) at high temperatures contributes to the ease of germanene reformation without oxygen. In other words, the present germanene reformation, as well as the segregation of germanene on Ag(111)/Ge(111), is a highly robust process as a synthesis method of germanene.
吉越 章隆; 津田 泰孝; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 佐藤 志彦; 大河内 拓雄*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 23(1), p.16 - 21, 2025/02
Synchrotron radiation photoemission electron microscopy (SR-PEEM) combining with hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) was utilized to obtain detailed structural and chemical insights into radioactive cesium-bearing microparticles (CsMPs) smaller than 10 
m. HAXPES data revealed the presence of several elements such as C, O, Mg, Al, Si, Sr and Cs, while the chemical mapping images obtained by SR-PEEM clearly demonstrated that Cs atoms almost exclusively cover the particle surface. Owing to the surface-sensitive nature of SR-PEEM, the results notably indicate inhomogeneous distributions of elements, suggesting an eggshell-like structure with a Cs shell, with a thickness greater than the escape depth of the photoelectrons (a few nanometers). These novel findings strongly suggest that the aggregation of Cs atoms likely occurs at the microparticle surface and are expected to have applications in the remediation of nuclear power plant accidents.
深田 幸正; 青柳 佑海人*; 横山 美沙紀*; 堀部 陽一*; 狩野 旬*; 金田 美優*; 藤井 達生*; 吉越 章隆; 小畠 雅明; 福田 竜生; et al.
Journal of Electronic Materials, 54, p.686 - 692, 2025/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Engineering, Electrical & Electronic)カーボンナノウォール(CNW)は、基板に対して垂直に配向した高密度の多層グラフェンである。我々はメタンやエチレン等の炭化水素ガスを用いないCNWの簡易的な合成方法を開発した。この方法ではCNWの原料として固体炭素を用いる。アルゴンガスへのマイクロ波照射によって発生したアルゴンプラズマが固体炭素源に衝突すると炭素プラズマが生成する。この炭素プラズマが800から900C程度の基板に数分間衝突し続けるとCNWが形成されることがわかった。CNWを構成する多層グラフェンの品質、サイズ、層間距離は、ラマン分光法、走査型電子顕微鏡、透過型電子顕微鏡を用いて評価した。さらに、我々はCNWの構造に着目し吸着材としての応用可能性を調べた。CNWを陰極として用いることでCs水溶液中のCsの吸着を試みた。陰極として用いたCNWをX線光電子分光(XPS)で調べた結果、CsはCNWを構成するグラフェン層の間に吸着することがわかった。また、電着時間が長ければ長いほどグラフェン層間へのCsの吸着が増加することが分かった。この吸着効果は放射性同位元素である
Csを含む汚染水の浄化等の用途に有用であると考えられる。
Cl on Cu oxide Surfaces; CuO(111) and bulk CuO precursor "29"; Structure on Cu(111)林田 紘輝*; 津田 泰孝; 村瀬 菜摘*; 山田 剛司*; 吉越 章隆; Di
o, W. A.*; 岡田 美智雄*
Applied Surface Science, 669, p.160475_1 - 160475_6, 2024/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)To examine the elementary steps of the Rochow-M
ller process, we subjected copper oxides, viz., Cu
O(111) and the bulk CuO precursor "29" -structure on Cu(111), to supersonic molecular beams (SSMB) of CH
Cl. The SSMB energies range from 0.5-1.9 eV. We then employed X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR) to determine the resulting adsorbed species present. We identified two reaction paths, viz., Reaction I and Reaction II, with one prevailing over the other depending on exposure conditions. Reaction I involves the dissociative adsorption of CHCl. In Reaction II, CHCl dissociates with Cl as the prevailing adsorbed species (higher than that of adsorbed carbonaceous species, as observed for Reaction I). For the incident energy and exposure conditions considered, we found Reaction II as the prevailing reaction path for CHCl reaction on both CuO(111) and the "29" -structure on Cu(111).
加藤 浩之*; 室山 瑞穂*; 小早川 なの*; 棟安 陸*; 津田 泰孝; 村瀬 菜摘*; 渡部 誠也*; 山田 剛司*; 兼松 佑典*; 立川 仁典*; et al.
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 15(43), p.10769 - 10776, 2024/10
被引用回数：1 パーセンタイル：37.13(Chemistry, Physical)The charge transfer capability associated with chemical reactions at metal-organic interfaces was studied via the atomic H addition reaction for an imidazole-terminated alkanethiolate self-assembled monolayer (Im-SAM) film on Au(111) using near-edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) spectroscopy, infrared reflection absorption spectroscopy (IRAS), work function measurements, and density functional theory (DFT) calculations. The imidazolium cation is a stable species in liquids, therefore, it is pertinent to determine whether the hydrogenation reactions of the imidazole groups produce imidazolium cations accompanied by electron transfer to the Au substrate, even in the absence of solvate and/or counterions on the insulating alkanethiolate layer. The analyses indicated that the imidazolium moieties in Im-SAM formed during atomic H irradiation, and some of the imidazolium radicals became cations. Theoretical model calculations also revealed that the total energies and molecular orbital levels satisfied the imidazolium cation formation associated with electron transfer.
7垣内 拓大*; 穴井 亮太*; 佐伯 大殊*; 津田 泰孝; 吉越 章隆
Journal of Physical Chemistry C, 128(31), p.13052 - 13063, 2024/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)Hf薄膜を形成したSi(111)基板の界面および表面の酸化プロセスを超音速酸素分子ビーム(SOMB)と放射光光電子分光法により研究した。0.5単層(ML)のHf-Si(111)は、HfSiとHfSi
を含む。0.03eVの並進エネルギー(Et)を持つ熱酸素分子を照射すると、HfSiはHf
価に酸化された。Etが0.39eVのSOMB照射により、他のHfSiはHf
に酸化された。熱酸素曝露後、金属Hfはトラッピングを介した解離吸着を経てHfOに非局所的に酸化された。一方、偏析したSi原子は2.2eVのSOMB照射によって酸化され、表面にSiOが生成した。
神谷 潤一郎; 阿部 一英; 藤森 伸一; 福田 竜生; 小畠 雅明; 諸橋 裕子; 津田 泰孝; 山田 逸平; 吉越 章隆
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 22(4), p.316 - 326, 2024/08
真空容器内壁にゲッター機能を持たせることで、超高真空を実現する新しい技術であるNEGコーティングについて、その活性化と劣化のメカニズムの理解は、NEGコーティングの高性能化に不可欠である。本研究では代表的なNEGコーティング材料Ti-Zr-Vについて、SPring-8放射光光電子分光(SRPES)およびX線光電子分光(XPS)による測定を行った。実験ではNEGコーティング試料温度を250Cに昇温させる過程をSRPESにより分析し、その後、酸素ガスを導入して表面酸化過程を同手法により分析した。これらは、NEGコーティング表面の活性化、酸化過程の初めてのオペランド測定である。さらに、試料の深さ方向をXPSにより分析することで、活性化によりZrがTi酸化物、V酸化物から酸素を受け取り、内部へ酸素が拡散すること、および内部では主にZrが酸化物となっていることを観測し、コーティング内部におけるZr酸化物の増加が、NEGコーティングの繰り返しの活性化と飽和による寿命を決定する大きな要素であることを解明した。このことは、今後のNEGコーティングの性能高度化につながる新しい事実である。
00) MOS structures by means of electrical measurements and X-ray photoelectron spectroscopy小林 拓真*; 鈴木 亜沙人*; 中沼 貴澄*; 染谷 満*; 岡本 光央*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*
Materials Science in Semiconductor Processing, 175, p.108251_1 - 108251_7, 2024/06
被引用回数：3 パーセンタイル：73.58(Engineering, Electrical & Electronic)Interface nitridation in nitric oxide is a standard technique for improving the performance of silicon carbide (SiC) metal-oxide-semiconductor (MOS) devices. In this study, we focused on m-face SiC MOS structures and investigated the impact of nitridation by means of electrical measurements and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Gate leakage characteristics were measured in a wide temperature range of about -150-100C, which clarified that nitridation leads to an unwanted increase in the Fowler-Nordheim leakage current. Scanning XPS measurements revealed that the amount of nitrogen incorporated at the m-face MOS interface could reach about 2.3 times higher than the Si-face MOS interface. The incorporation of nitrogen likely reduces the conduction band offset at the SiO/SiC interface, thereby increasing the gate leakage. This conclusion was further corroborated in an analysis of band alignment based on synchrotron radiation XPS measurements. Therefore, while nitrided m-face SiC MOS devices exhibit superior on-state performances, they have a limitation in terms of reliability.
Cl dissociation, CH abstraction, and Cl adsorption from the dissociative scattering of supersonic CHCl on Cu(111) and Cu(410)牧野 隆正*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; Dio, W. A.*; 岡田 美智雄*
Applied Surface Science, 642, p.158568_1 - 158568_6, 2024/01
被引用回数：4 パーセンタイル：37.63(Chemistry, Physical)To study the elementary steps in the Rochow-Muller process, we bombarded Cu(111) and Cu(410) with 0.7-1.9 eV supersonic molecular beams (SSMB) of CHCl. We then identified the corresponding adsorbed species using X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR). We found Cl as the dominant adsorbed species (much higher than that of adsorbed carbonaceous species) coming from the dissociative scattering of CHCl. We also found that the threshold kinetic energy of the reaction depends on the crystal surface orientation.
新井 太貴*; 吉越 章隆; 本橋 光也*
材料の科学と工学, 60(5), p.153 - 158, 2023/10
現在、Si酸化膜は絶縁材料として電子デバイスや生体材料に広く利用されている。この膜の原子結合状態は、各デバイスの特性に影響を与えるため、特に膜のSiとOの化学結合状態の理解と制御が必要となる。本研究では、極低濃度のHF水溶液を用いた陽極酸化によってSi基板表面に形成されるSi酸化膜をX線光電子分光によって分析した。Si2pおよびF1sスペクトルを中心に調べた。HF濃度がppmオーダであるにもかかわらず、膜表面にパーセントオーダのFを含んでいることがわかった。膜中にSi-FやSi-O-F結合が形成されたことを示唆する結果である。また、FとOの深さ分布が異なることから、FとOで表面反応プロセスが異なることが推論された。
中村 孝史*; 山本 幸男*; 荒川 正和*; 丸山 晃生*; 吉越 章隆
産業応用工学会論文誌, 11(2), p.109 - 114, 2023/09
SPring-8のBL23SUに設置された表面化学実験ステーションは、放射光軟X線を使って様々な機能性材料の表面および界面の研究に利用されている。固体表面とガスとの化学反応の理解を進めるためには、ガスの精密流量制御が必須である。本論文では、超高真空(分子流領域)におけるガスと表面の反応の実験精度および再現性を改善するための自動ガス流量コンピュター制御システムを報告する。ガス圧力制御のために、スローリークバルブのフィードバック制御システムを開発した。開発したシステムによって、装置エキスパートの実験者と同等以上の反応実験が可能となった。
/GaN interfaces with suppressed Ga-oxide interlayer via sputter deposition of SiO大西 健太郎*; 小林 拓真*; 溝端 秀聡*; 野崎 幹人*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*
Japanese Journal of Applied Physics, 62(5), p.050903_1 - 050903_4, 2023/05
被引用回数：5 パーセンタイル：47.87(Physics, Applied)高品質SiO/GaN MOS構造の実現には、GaO
界面層の形成が有効である。しかしGaO層を形成した場合、熱処理条件を注意深く設計しなければ、GaO層の還元に伴い正の固定電荷が生成する。そこで本研究では、GaN上にSiOをスパッタ成膜することで、不安定なGaO層を最小限に抑制することを目指した。実際に放射光X線光電子分光測定により、プラズマ化学気相成長法(PECVD)でSiOを成膜した場合と比較して、スパッタ成膜ではGaO層が抑制できることを確認した。成膜後に適切な温度で酸素・フォーミングガスアニールを実施することで、良好な界面特性、絶縁性を有するGaN MOSデバイスを実現した。
by monolayer hexagonal boron nitride coating for improved photo- and thermionic-cathodes山口 尚登*; 遊佐 龍之介*; Wang, G.*; Pettes, M. T.*; Liu, F.*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; Moody, N. A.*; 小川 修一*
Applied Physics Letters, 122(14), p.141901_1 - 141901_7, 2023/04
被引用回数：7 パーセンタイル：62.75(Physics, Applied)単層BMをコートしたLaBの仕事関数の低減に関して報告する。hBNでコートされた領域は、非被覆あるいはグラフェンコートされたLaB(100)単結晶領域に比べて仕事関数が低下していることが、光電子顕微鏡(PEEM)および熱電子顕微鏡(TEEM)実験から分かった。グラフェンコートに比べてhBNコートされたLaB(100)では、非常に大きな仕事関数の低下が起きることが、DFT計算から定性的に分かった。計算に酸化層を考慮すると、計算と実験の間の整合性が改善された。放射光XPSによって、我々のLaB表面に酸化層が実在することを確認した。
小川 修一*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉*; 沖川 侑揮*; 増澤 智昭*; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; 山田 貴壽*
Applied Surface Science, 605, p.154748_1 - 154748_6, 2022/12
被引用回数：7 パーセンタイル：47.60(Chemistry, Physical)グラフェンのKOH溶液への浸漬により、SiO/Siウェハ上のグラフェンの移動度が改善される。これはK原子によるグラフェン修飾による電子ドーピングのためと考えられるが、このときのグラフェンに含まれるK濃度は不明だった。本研究では高輝度放射光を用いたXPS分析によりK濃度を求めた。リアルタイム観察によりK原子濃度の時間変化を求め、放射光未照射時のK原子濃度は0.94%と推定された。また、K原子の脱離に伴ってC 1sスペクトルが低結合エネルギー側にシフトした。これはグラフェンへの電子ドープ濃度が減少していることを示し、K原子はグラフェンに電子注入していることが実験的に確かめられた。
species at SiO/Si interfaces in Si dry oxidation; Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*
Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12
被引用回数：2 パーセンタイル：14.89(Chemistry, Physical)This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO/p-Si(001) and SiO/n-Si(001) interfaces is associated with the O dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O species at the SiO/Si interface.
(001)表面の酸素欠損の修復勝部 大樹*; 大野 真也*; 稲見 栄一*; 吉越 章隆; 阿部 真之*
Vacuum and Surface Science, 65(11), p.526 - 530, 2022/11
アナターゼ型TiO(001)表面の酸素空孔の酸化を放射光光電子分光と超音速Oビーム(SSMB)で調べた。超熱酸素分子の供給により、最表面及びサブサーフェスの酸素空孔を除去することができた。アナターゼ型TiO(001)の表面には、真空容器に移す前の未処理の状態では、酸素空孔が存在している。この空孔は大気中で安定であり、酸素SSMBを用いることにより効果的に除去することができる。本成果は機能性酸化物表面処理として有望である。
molecule at SiO/Si(001) interface during Si dry oxidation津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11
We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O molecular beam and characterized the SiO surface and SiO/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P
-paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO network.
/GaN metal-oxide-semiconductor structures fabricated on N-polar GaN(000) substrates溝端 秀聡*; 冨ヶ原 一樹*; 野崎 幹人*; 小林 拓真*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; 渡部 平司*
Applied Physics Letters, 121(6), p.062104_1 - 062104_6, 2022/08
被引用回数：1 パーセンタイル：6.98(Physics, Applied)N極性GaN(000)基板上に作製したSiO/GaN MOS構造の界面特性とエネルギーバンドアライメントを、電気測定と放射光X線光電子分光法を用いて調べた。さらに、得られた結果をGa極性GaN(0001)上のSiO/GaN MOS構造の特性と比較した。SiO/GaN(000)構造はGaN(0001)基板上に作製した構造よりも熱的に不安定であることがわかった。しかし、絶縁膜堆積後アニールの条件を最適化することにより、SiO/GaN(000)構造でも優れた電気特性が得られた。一方で、SiO/GaN(000)構造の伝導帯オフセットがSiO/GaN(0001)構造よりも小さく、これによるゲートリーク電流の増大が見られた。以上のことから、MOSデバイスの作製においてN極性GaN(000)基板の利用には注意を要することを明らかにした。
