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報告書

JRR-2, JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

飛田 実*; 原賀 智子; 佐々木 誉幸*; 関 晃太郎*; 大森 弘幸*; 河内山 真美; 下村 祐介; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2019-016, 72 Pages, 2020/02

JAEA-Data-Code-2019-016.pdf:2.67MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する研究施設等廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJRR-2、JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物から分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成28年度から平成30年度に取得した25核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{93}$$Mo, $$^{99}$$Tc, $$^{108m}$$Ag, $$^{126}$$Sn, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{233}$$U, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{243}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

Development of determination method of $$^{93}$$Mo content in metal waste generated at the Japan Power Demonstration Reactor

島田 亜佐子; 大森 弘幸*; 亀尾 裕

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(2), p.1361 - 1365, 2017/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

コンクリート等に含まれる$$^{93}$$Moの分析法を改良し、金属廃棄物に含まれる$$^{93}$$Moの分析法を開発した。試料に添加するアスコルビン酸の量や洗浄液、繰り返し回数などを最適化し、0.5gのステンレスや炭素鋼からMoを分離可能な手法を確立した。測定試料としては分離した溶液をTa板に直接滴下し、乾固することで薄膜線源を調製した。開発した手法を用いて動力試験炉(JPDR)で発生した金属廃棄物に含まれる$$^{93}$$Moを分析し、目標を下回る検出下限値が得られることを確認した。

報告書

JPDR保管廃棄物試料に対する放射化学分析,4

大森 弘幸; 根橋 宏治; 島田 亜佐子; 田中 究; 安田 麻里; 星 亜紀子; 辻 智之; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2014-029, 31 Pages, 2015/03

JAEA-Data-Code-2014-029.pdf:1.51MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物については、将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、簡便に廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、原子炉施設から発生する放射性廃棄物を対象とする放射能濃度評価方法の検討に資するために、原子力科学研究所内で保管されているJPDR施設の解体廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施してきた。本報告は、平成26年度に実施した放射化学分析($$^{93}$$Mo, $$^{137}$$Cs)の結果について報告するとともに、これまでに取得した放射能濃度データについて整理し、JPDR保管廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

カルシウムイオンや金属鉄がガラス固化体の溶解/変質挙動に及ぼす影響

前田 敏克; 渡辺 幸一; 大森 弘幸*; 坂巻 景子; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 21(2), p.63 - 74, 2014/12

地層処分場で使用されるセメント系材料を起因とするCaイオンや鉄製オーバーパックの共存がガラス固化体の溶解挙動に及ぼす影響を調べるため、Caイオンを含む溶液中や鉄が共存する条件下での模擬ガラス固化体の浸出試験を実施した。その結果、Caイオン共存下ではガラス固化体の溶解が抑制され、鉄共存下では溶解が促進されることがわかった。鉄共存下では、鉄ケイ酸塩の生成に伴いガラス固化体の主成分であるシリカが変質することによって、ガラス固化体の溶解が促進される可能性があると推察された。

口頭

人工海水中におけるガラス固化体の浸出挙動

前田 敏克; 大森 弘幸*

no journal, , 

地下水の流れが遅い地層処分場では、ガラス固化体は、短期的には主構成元素Siの浸出を伴い速く溶解するものの、長期的にはガラス固化体周辺の液中Si濃度が高く維持され、化学親和力が低下し、非常に遅い速度で溶解するとされている。一方で、浸出したSiが地下水中に含まれる成分とともに安定なケイ酸塩鉱物を析出すると、液中Siが消費され、化学親和力の大きい状態が維持されることによりガラス固化体の溶解が抑制されない可能性がある。本研究では、人工海水中でガラス固化体の浸出試験を行い、海水成分がガラス固化体の溶解に及ぼす影響について検討した。その結果、人工海水中では、脱イオン水中に比べて液中Si濃度が低く抑えられ、ガラス固化体の溶解量が多くなることがわかった。また、人工海水中に含まれるMg濃度の減少が認められた。これらの結果から、人工海水中では、海水成分であるMgとガラス固化体から浸出したSiによりマグネシウムケイ酸塩鉱物が生成され、液中Siが消費されることによって、ガラス固化体の溶液に対する化学親和力の大きい状態が維持され、ガラス固化体の溶解が抑制されなかったものと考えられる。

口頭

海水中におけるガラス固化体の浸出挙動

大森 弘幸; 前田 敏克; 三ツ井 誠一郎; 馬場 恒孝

no journal, , 

沿岸域に地層処分場を立地した場合における高レベル放射性廃棄物ガラス固化体の溶解メカニズムを調べるために、模擬ガラス固化体を用いた静的浸出試験を人工海水中で実施した。海水成分であるマグネシウムイオンが共存する条件では、ガラス固化体の溶解速度は時間とともに減少せず速い速度のままで溶解するが、液中マグネシウムイオンの濃度が低くなるとガラス固化体の溶解速度は低下した。また、浸出したガラス表面にマグネシウムケイ酸塩が析出していることがわかった。これらの結果から、海水中ではマグネシウムケイ酸塩が形成されることによってガラスの種構成元素であるケイ素が消費されるため、ガラス固化体の溶解が速い速度で進行したものと考えられる。

口頭

Corrosion behavior of P0798 type simulated HLW glass in the presence of magnesium ion

前田 敏克; 大森 弘幸; 三ツ井 誠一郎

no journal, , 

ガラス固化体の溶解/変質に及ぼすマグネシウムイオンの影響を調べるために、P0798タイプ模擬ガラス固化体を用いて塩化マグネシウム溶液中における静的浸出試験を実施した。その結果、溶液中のマグネシウムイオン濃度が高い条件ではガラス固化体は速い速度で溶解/変質したが、溶液中マグネシウムイオン濃度が低くなると溶解/変質速度は低下した。また、浸出試験後のガラス固化体表面にはケイ素とマグネシウムを含む変質層が形成していた。これらの結果から、マグネシウムイオン共存下ではマグネシウムケイ酸塩の生成によりケイ素が消費されるため、ガラス固化体が速い速度で溶解/変質することがわかった。このようなケイ酸塩を生成する成分がほとんど含まれない地下水中では、ガラス固化体は長期に渡って遅い速度で溶解/変質すると考えられる。

口頭

飽和に近い条件におけるガラス固化体の溶解速度の律速プロセス

前田 敏克; 馬場 恒孝*; 大森 弘幸; 山口 徹治

no journal, , 

地層処分の安全評価において、ガラス固化体の長期的な溶解速度を設定する際に必要となる科学的裏付けを得ることを目的として、処分環境で想定される飽和に近い溶液条件下でのガラス固化体の溶解速度(残存溶解速度)を律速するプロセスを明らかにするための実験的検討を行った。その結果、溶解に伴いガラス固化体表面に形成された変質層と未変質ガラスの境界付近の微小領域における可溶性元素の拡散が、実質的にガラス固化体の残存溶解速度を律速していることがわかった。

口頭

地下水成分によるケイ酸塩の生成がガラス固化体の溶解に及ぼす影響

前田 敏克; 大森 弘幸; 山口 徹治; 片岡 理治; 馬場 恒孝*

no journal, , 

地下水の流れが遅い地層処分環境では、ガラス固化体は、短期的には主構成元素であるシリコン(Si)の浸出を伴い速く溶解するものの、長期的にはガラス固化体周辺の液中Si濃度が高く維持され、化学親和力が低下し、非常に遅い速度で溶解するとされている。一方で、浸出したSiが地下水中に含まれる成分とともに安定なケイ酸塩を析出すると、液中Siが消費され、化学親和力の大きい状態が維持されることによりガラス固化体の溶解が抑制されない可能性がある。本研究では、地下水中に含まれる成分とガラス固化体との反応によってケイ酸塩が生成する可能性について実験的検討を行った。その結果、マグネシウムイオンやセメント成分が共存する条件では、マグネシウムケイ酸塩やカルシウムケイ酸塩水和物が生成することによってガラス固化体の溶解が抑制されないことがわかった。また、ガラス固化体を封入するオーバーパックの成分である鉄との反応によって、鉄ケイ酸塩が長期に渡って生成する可能性を示唆した。

口頭

ガラス固化体の溶解挙動に及ぼすカルシウムイオンの影響

前田 敏克; 大森 弘幸; 坂巻 景子

no journal, , 

長期にわたりガラス固化体に接触する可能性のある高濃度のイオン種として、処分場の支保工などに使用されるセメント系材料を起源とするCaイオンに着目し、ガラス固化体の溶解/変質挙動に及ぼす影響について検討した。その結果、Caイオンを含むpH$$<$$11.5の溶液中では、ガラス固化体の溶解/変質を抑制する働きがあることがわかった。この原因としては、ガラス固化体表面に形成される変質層中にCaが取り込まれることによって変質層の保護的な働きが増している可能性が示唆された。

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