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論文

Formation of radioactive cesium microparticles originating from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident; Characteristics and perspectives

大貫 敏彦*; 佐藤 志彦; 宇都宮 聡*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.790 - 800, 2019/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

Following the identification of radioactive particulates, particularly Cs microparticles (CsMPs) in aerosol samples collected on 14-15 March 2011 at Tsukuba, $$sim$$ 170 km south of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP), numerous reports on CsMPs have been published. This paper reviews recent progress in the measurement and characterization of CsMPs by advanced analytical techniques, including advanced transmission electron microscopy (TEM) and synchrotron X-ray analysis. These analyses revealed that the CsMPs contained Si, Fe, Zn, Cs, and minor quantities of U together with some fission products. Uranium in the CsMPs was identified as being in the form of uraninite and (U,Zr)O$$_{2}$$. Detailed advanced TEM analysis has clarified some of the processes resulting in alteration of constituents of the nuclear fuels and containment vessel materials during this severe accident. In addition, the Tokyo Electric Power Company in cooperation with the Japan Atomic Energy Agency and the International Research Institute for Nuclear Decommissioning issued a detailed report on the elemental compositions and structures of the fuel debris fragments collected inside and outside of the primary containment vessel. This report highlighted the fact that the fuel debris fragments contained nanoparticles with the U and Zr components having similar structures to that of the CsMPs. This similarity in structures has stimulated further research on the structure and elemental constituents, especially for U and Zr in the CsMPs, and has opened up new avenues for studying the chemical characteristics of the fuel debris.

論文

Removal of soluble strontium via incorporation into biogenic carbonate minerals by halophilic bacterium Bacillus sp. strain TK2d in a highly saline solution

堀池 巧*; 土津田 雄馬*; 中野 友里子*; 落合 朝須美*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦; 山下 光雄*

Applied and Environmental Microbiology, 83(20), p.e00855-17_1 - e00855-17_11, 2017/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:42.79(Biotechnology & Applied Microbiology)

福島第一原子力発電所事故により、放射性ストロンチウムの一部が海洋に漏出した。塩濃度が高い条件では一般的な吸着剤によるSrの除去効率が低いので、本研究では生物起源鉱物による塩水中からの水溶性Srの除去を検討した。海底堆積物から単離したバチルス属細菌のTK2k株は、塩水中のSrの99%以上を除去した。Srはまず細胞表面に吸着し、その後細胞外に形成した炭酸塩鉱物に取り込まれることを明らかにした。

論文

Sorption behavior of Np(V) on microbe pure culture and consortia

大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 宇都宮 聡*; 加藤 憲二*

Chemistry Letters, 46(5), p.771 - 774, 2017/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

微生物共同体及び単離された鉄還元バクテリアへのNp(V)の吸着挙動を、休眠状態の細胞を用いてpH3$$sim$$7において調べた。不活性雰囲気における鉄還元菌へのNp(V)の吸着量及び大気状態での微生物共同体への吸着量は、pH5以下で大気条件下における鉄還元菌への吸着量より多かった。この結果は、微生物細胞表面への吸着以外のメカニズム、すなわちNp(IV)への還元反応が関わっている可能性を示唆する。

論文

Radioactive Cs in the estuary sediments near Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

山崎 信哉*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; 大貫 敏彦; 末木 啓介*; 難波 謙二*; Ewing, R. C.*; 宇都宮 聡*

Science of the Total Environment, 551-552, p.155 - 162, 2016/05

 被引用回数:21 パーセンタイル:22.57(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所付近の河口堆積物中の放射性Csの濃度を調べたところ、地表表面から深いところほど濃度が高かった。さらに、90%以上の$$^{137}$$Csが粘土鉱物に収着していた。この結果は、上流の水田土壌が堆積したことを示唆している。

論文

福島原発事故の地球化学; 放射性核種の生成・飛散・移行

田中 万也; 高橋 嘉夫*; 福士 圭介*; 宇都宮 聡*

地球化学, 49(4), p.169 - 171, 2015/12

福島第一原子力発電所事故以来、環境中に放出された放射性核種の動態に関して多くの研究が行われてきた。本特集号は、大気エアロゾル,土壌,森林,河川,海洋などの調査や新しい分析技術を環境放射能研究に適用した例など様々な研究成果をまとめた7編の総説論文から成る。ここでは、個々の総説論文について簡単に紹介する。

論文

Radioactive Cs in the severely contaminated soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

金子 誠*; 岩田 孟; 塩津 弘之; 正木 翔太*; 川元 侑治*; 山崎 信哉*; 仲松 有紀*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; et al.

Frontiers in Energy Research (Internet), 3, p.37_1 - 37_10, 2015/09

高線量土壌中の放射性Csは雲母鉱物などの層状ケイ酸塩鉱物に取り込まれていることを現地調査及び模擬実験により明らかにした。

論文

Sorption of trivalent cerium by a mixture of microbial cells and manganese oxides; Effect of microbial cells on the oxidation of trivalent cerium

大貫 敏彦; Jiang, M.*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉*; Yu, Q.; 田中 万也; 宇都宮 聡*; Xia, X.*; Yange, K.*; et al.

Geochimica et Cosmochimica Acta, 163, p.1 - 13, 2015/08

 被引用回数:10 パーセンタイル:49.12(Geochemistry & Geophysics)

微生物細胞表面における3価Ceのリン酸塩ナノ粒子の生成により、Mn酸化物によるCeの酸化収着が遅延されることを明らかにした。

論文

Effect of minerals on accumulation of Cs by fungus ${{it Saccaromyces cerevisiae}}$

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 山崎 信哉*; 香西 直文; 塩津 弘之; 宇都宮 聡*; 渡辺 直子*; 小崎 完*

Journal of Environmental Radioactivity, 144, p.127 - 133, 2015/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:65.56(Environmental Sciences)

酵母へのCsの吸着に関して、培地中に存在する鉱物の影響を調べた。その結果、鉱物の存在は酵母へのCsの濃集を阻害した。鉱物へのCsの分配係数を調べた、分配係数が大きな鉱物の存在により、酵母へ濃集したCs濃度は少なかった。この結果から、酵母は、鉱物と競合してCsを濃集している。

論文

Effects of CeO$$_{2}$$ nanoparticles on microbial metabolism

正木 翔太*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦; 坂本 文徳; 宇都宮 聡*

Chemical Geology, 391, p.33 - 41, 2015/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:75.72(Geochemistry & Geophysics)

酵母はCe酸化物ナノ粒子の存在により特異な有機物を排出した。Ceナノ粒子は酵母の生育への直接的な影響はないものの、グリコシシス酵素を排出した。このことから、Ceナノ粒子は酵母の代謝を変化させることが分かった。

論文

Adsorption of ytterbium onto ${it Saccharomyces cerevisiae}$ fungal cells; A pH-dependent contribution of phosphoryl functional group

Jiang, M. Y.*; 大貫 敏彦; 山崎 信哉; 田中 万也*; 宇都宮 聡*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295(3), p.2283 - 2287, 2013/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:67.8(Chemistry, Analytical)

イッテルビウムの酵母への吸着についてXAFSによる化学種同定により検討した。その結果、リン酸官能基に配位したYbの割合はpH3-5でほぼ一定であった。この結果は、解離していないリン酸基への配位を示唆している。

論文

Post-adsorption process of Yb phosphate nano-particle formation by ${it Saccharomyces cerevisiae}$

Jiang, M. Y.*; 大貫 敏彦; 田中 万也*; 香西 直文; 上石 瑛伍; 宇都宮 聡*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 93, p.30 - 46, 2012/09

 被引用回数:19 パーセンタイル:43.49(Geochemistry & Geophysics)

酵母表面におけるYbリン酸塩鉱物化機構を実験により検討した。細胞表面に吸着したYbが細胞から排出されたリン酸と結合してナノ粒子化することをTEMやEXAFSによる分析から明らかにした。

論文

Biological nano-mineralization of Ce phosphate by ${it Saccharomyces cerevisiae}$

Jiang, M.; 大貫 敏彦; 香西 直文; 田中 万也; 鈴木 義規*; 坂本 文徳; 上石 瑛伍*; 宇都宮 聡*

Chemical Geology, 277(1-2), p.61 - 69, 2010/10

 被引用回数:26 パーセンタイル:37.17(Geochemistry & Geophysics)

酵母によるCeの濃集実験をpH3, 4, 5の溶液を用いて行った。溶液にPを添加しないにもかかわらず、細胞表面に針状のナノサイズのCe-リン酸塩鉱物が成長することを確認した。この結果は、細胞表面に吸着したCeが細胞内から浸出したPと結合してナノ鉱物化したことを示している。

論文

Anoxic dissolution processes of biotite; Implications for Fe behavior during Archean weathering

村上 隆*; 伊藤 純一*; 宇都宮 聡*; 笠間 毅*; 香西 直文; 大貫 敏彦

Earth and Planetary Science Letters, 224(1-2), p.117 - 129, 2004/07

 被引用回数:24 パーセンタイル:51.41(Geochemistry & Geophysics)

始生代における雲母の溶解では、多量のFeとMgを含むバーミキュライトやスメクタイトの生成が雲母の溶解の重要な反応であることを低酸素GBを用いた実験により明らかにした。

口頭

Biomineralization of REE phosphate nano-minerals by Saccharomyces cerevisiae

Jiang, M.; 大貫 敏彦; 香西 直文; 田中 万也; 鈴木 義規; 宇都宮 聡*

no journal, , 

酵母を用いて希土類元素の鉱物化機構を調べる実験を行った。Ceを含む水溶液に酵母細胞を添加したところ、酵母細胞表面にナノサイズの鉱物が生成することをSEM分析により明らかにした。TEM-SAEDにより鉱物種を分析した結果、生成した鉱物はモナザイトであることがわかった。

口頭

Biological nano-mineralization of Yb phosphate by ${it Saccharomyces cerevisiae}$

大貫 敏彦; Jiang, M.; 上石 瑛伍*; 宇都宮 聡*; 田中 万也; 香西 直文; 鈴木 義規*

no journal, , 

酵母を用いてYbの微生物による鉱物化機構を明らかにする実験を行った。溶液のpHを3, 4, 5に調整したYb溶液に酵母を添加して、溶液中のYb濃度,pH変化を調べた。さらに、酵母を電子顕微鏡で観察した。その結果、溶液中からYbが除かれて、酵母細胞表面でナノサイズの鉱物が生成することを明らかにした。溶液中にはリンを添加していないにもかかわらず、鉱物はリンを含んでいた。これらの結果は、Ybが細胞表面に吸着し、細胞から溶出したPと反応してナノサイズのYbリン酸塩鉱物が生成したことを示している。

口頭

イオン液体により蒸着した微生物起源ナノ粒子の電子顕微鏡観察

香西 直文; Jiang, M.; 宇都宮 聡*; 桑畑 進*; 大貫 敏彦

no journal, , 

微生物細胞表面に生成したナノ粒子を走査型電子顕微鏡(SEM)で観察する方法としてイオン液体による蒸着法を検討した。実験では、親水性及び疎水性イオン液体を用いた。その結果、親水性イオン液体で蒸着した試料では、微生物細胞の形状を保ったままでナノ粒子を観察できた。一方、疎水性イオン液体を用いた場合には細胞がつぶれた形状を示した。この結果から、親水性イオン液体蒸着法は微生物起源のナノ粒子を観察する有効な方法であることがわかった。

口頭

微生物による重元素の化学状態変化に伴う鉱物化

田中 万也; 鈴木 義規*; Jiang, M.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦

no journal, , 

多くの元素は化学状態によってその化学的性質を大きく変化させる。そのため近年では、環境中での元素循環を正しく理解するためには、元素の濃度や同位体比だけでなくそれらがどのような化学形態であるのかにまで踏み込んで議論を行う必要があると考えられるようになってきた。微生物はあらゆる環境中に存在し、元素の化学状態変化に重要な役割を果たしている。演者らは微生物と水溶液中に溶解した元素とが相互作用する細胞表面及びその近傍を"バイオ反応場"として着目した。そして、そこで起こる未知の化学反応プロセスによる元素の化学状態変化の発見及びその機構解明を目的として研究を進めている。バイオ反応場にはタンパク質,脂質,糖鎖などの生体分子が存在する。バイオ反応場ではこれらの生体分子と元素とが複雑な相互作用をすることで、特異な機能が発現する可能性がある。本講演ではバイオ反応場がもたらす重元素の化学状態変化及びそれに伴う鉱物化について紹介する。

口頭

Bio-mineralization of heavy elements on microbial cell surface

大貫 敏彦; 田中 万也; Jiang, M.; 香西 直文; 坂本 文徳; 鈴木 義規*; 宇都宮 聡*

no journal, , 

微生物細胞表面における重元素の鉱物化について実験により検討した。ここでは、酵母表面における希土類元素が細胞内より排出されたリン酸と細胞表面で結合し、ナノサイズのリン酸塩鉱物化する現象を見いだした。さらに、生物起源のMn酸化物へのREEsの濃集を調べた結果、Ceにおける濃集異常が低いpHでは正の異常が、高いpHでは負の異常が生じることを明らかにした。この原因が、微生物から排出される有機物であることを突き止めた。

口頭

球殻状タンパク質内におけるCuPd合金ナノ粒子の作製と構造解析

鈴木 義規*; 田中 万也; 古川 雅志*; 上石 瑛伍*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦

no journal, , 

硝酸還元触媒として働くCuPd合金ナノ粒子のapoFr内部での合成を試み、得られた粒子のサイズと構造をTEM, EXFASなどで調べた。その結果、apoFr内部にCuPd粒子ができていることを確認できた。EXAFS解析の結果、生成したCuPdは合金であることが示唆された。

口頭

III価アクチノイドの溶解度への微生物の影響; リン酸塩鉱物化におけるLn(III)の溶解度

大貫 敏彦; 香西 直文; Jiang, M.; 宇都宮 聡*

no journal, , 

微生物存在下での3価アクチノイドの溶解度を調べるため、Ce(III)あるいはEu(III)を用いた実験を行った。その結果、細胞表面にCePO$$_{4}$$及びEuPO$$_{4}$$鉱物の生成を認めた。一方、溶液中のCe濃度は熱力学で予測される鉱物の飽和濃度よりも高かった。この原因は、Ceなどが微生物から排出された有機物と錯体を形成しているためであると考えられる。

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