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論文

Optimization of chemical composition in the iron phosphate glass as the matrix of high level waste generated from pyroprocessing

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

Proceedings of 22nd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-22) (DVD-ROM), 6 Pages, 2014/07

金属電解法による乾式再処理から発生する高レベル廃棄物の処分形態として、鉄リン酸塩ガラスを媒体とした安定化処理を検討している。本報では廃棄物の高充填や固化体の化学的安定性向上を目指してガラス組成の最適化を実施した。Feにより形成されるガラス疎水性のガラスネットワークは若干のCrやAlをFeの代替とすることで強化され、FPを20wt%以上含有しても化学的に安定なガラス試料が得られた。本研究により乾式再処理起源の高レベル廃棄物を最大限導入するガラス媒体の組成を見出し、ガラス架橋構造安定化に寄与するFeの価数変化に関する知見が得られた。

論文

Chemical durability of iron-phosphate glass as the high level waste from pyrochemical reprocessing

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

Procedia Chemistry, 7, p.764 - 771, 2012/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:6.31

先進的核燃料サイクルシステムから発生する廃棄物に適合する処分概念研究開発の一環として、乾式再処理プロセスから生じる高レベル廃棄物の固化媒体としての鉄リン酸塩ガラスの性能評価を行っている。ガラス中への廃棄物元素の高充填や化学的安定性の向上のためのガラス組成の最適化実験を行った結果を取りまとめた。

論文

Effect of sodium nitrate on the diffusion of Cl$$^{-}$$ and I$$^{-}$$ in compacted bentonite

石寺 孝充; 宮本 真哉*; 佐藤 治夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(7), p.610 - 616, 2008/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.18(Nuclear Science & Technology)

TRU廃棄物処分の安全評価においては、$$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl及び$$^{129}$$Iといった核種のデータ取得が必要であるとともに、硝酸塩の溶出やセメント材料の溶解による地下水の高pH化の影響を評価する必要がある。よって、ケイ砂混合率及びNaNO$$_{3}$$濃度をパラメータとして、高pH条件でCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$及びI$$^{-}$$のベントナイト中の透過拡散試験を実施し、実効拡散係数(以下、$$D$$$$_{e}$$の取得を行った。その結果、CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$、及びI$$^{-}$$$$D$$$$_{e}$$は10$$^{-12}$$$$sim$$10$$^{-11}$$m$$^{2}$$/s程度の値が得られた。これらのイオンの$$D$$$$_{e}$$は、NaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴ってそれぞれ増大する傾向が見られ、これは、NaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴う陰イオン排除効果の低下によるものであると考えられた。また、CO$$_{3}$$$$^{2-}$$はクニゲルV1中に含まれる方解石との化学平衡により、クニゲルV1中に保持されると考えられた。

報告書

ニッケルの溶解度に及ぼす塩化アンモニウム濃度の影響

宮本 真哉*; 佐藤 光吉*; 三原 守弘

JNC-TN8400 2005-028, 21 Pages, 2005/09

JNC-TN8400-2005-028.pdf:25.6MB

本研究においては実験的にアンモニアのニッケルの溶解度への影響を調べるためにセメント系材料の影響を受けた地下水同様にpHの高い条件において,アンモニア濃度をパラメータとした溶解度試験を実施し,既存の熱力学データを用いてニッケルの溶解度の評価を行った。その結果,塩化アンモニウムの濃度が1mol/kgを超えるとニッケルの溶解度が3$$sim$$4桁大きくなることが示された。さらには,この傾向は既存のニッケルのアンミン錯体のデータを考慮することによって説明することができる。

論文

The Effect of Silica Sand Content on Diffusion of CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$ and I$$^{-}$$ ions in Compacted Bentonite

石寺 孝充; 宮本 真哉*; 佐藤 治夫

JAERI-Conf 2005-007, p.264 - 269, 2005/05

None

報告書

圧縮ベントナイト中のC, Cl, Iの拡散挙動に及ぼすケイ砂混合率及びNaNO$$_{3}$$の影響

石寺 孝充; 宮本 真哉*; 佐藤 治夫

JNC-TN8400 2004-001, 27 Pages, 2004/05

JNC-TN8400-2004-001.pdf:0.43MB

TRU廃棄物処分の安全評価においては、C-14, Cl-36及びI-129といった核種のデータ取得が必要であるとともに、硝酸塩の溶出やセメント材料の溶解による地下水の高pH化の影響を評価する必要がある。よって、ケイ砂混合率及びNaNO3濃度をパラメータとして,高pH条件でCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$_{-}$$及びI$$_{-}$$のベントナイト中の透過拡散試験を実施し,実効拡散係数(以下De)及び見かけの拡散係数(以下Da)の取得を行った。さらに,ベントナイト中のCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$_{-}$$及びI$$_{-}$$の拡散挙動について検討を行った。 その結果,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$_{-}$$及びI$$_{-}$$のDeは10$$^{-13}$$$$sim$$10$$^{-10}$$m$$^{2}$$/s程度, CO$$_{3}$$$$^{2-}$$のDaは10$$^{-12$sim$10}$$$$^{-11}$$m$$^{2}$$/s程度,Cl$$^{-}$$及びI$$^{-}$$のDaは10$$^{-10}$$m$$^{2}$$/s程度の値が得られた。これらのイオンのDe及びDaはケイ砂混合率の増加と共にそれぞれ増大する傾向が見られ、この変化は,スメクタイト部分密度による規格化で推定することが有効であると考えられた。また,これらのイオンのDeはNaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴ってそれぞれ増大する傾向が見られた。これは,保持因子alphaと間隙率epsilonの関係から,NaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴う陰イオン排除効果の低下によるものであると考えられた。さらに,Cl$$^{-}$$, I$$^{-}$$の拡散経路はスメクタイト粒子間間隙のみに限定されていると推測され,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$はクニゲルV1中に含まれる方解石との化学平衡により,クニゲルV1中に保持されると考えられた。

論文

圧縮ベントナイト中のCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$及びI$$^{-}$$の拡散挙動に及ぼすケイ砂混合率及びNaNO$$_{3}$$の影響

石寺 孝充; 宮本 真哉; 佐藤 治夫

サイクル機構技報, (25), p.85 - 93, 2004/00

TRU廃棄物処分の安全評価においては,C-14, Cl-36及びI-129といった核種のデータ取得が必要であるとともに,硝酸塩の溶出やセメント材料の溶解による地下水の高pH化の影響を評価する必要がある。よって,ケイ砂混合率及びNaNO$$_{3}$$濃度をパラメータとして,高pH条件でCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$及び I$$^{-}$$のベントナイト中の透過拡散試験を実施し,実効拡散係数(以下De)の取得を行った。その結果,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$, 及び I$$^{-}$$のDeは10$$^{-13}$$$$sim$$10$$^{-10}$$m$$^{2}$$/s程度の値が得られた。これらのイオンのDeはケイ砂混合率の増加と共にそれぞれ増大する傾向が見られ,この変化は,スメクタイト部分密度による規格化で推定することが有効であると考えられた。また,これらのイオンのDeはNaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴ってそれぞれ増大する傾向が見られた。これは,保持因子.と間隙率.の関係から,NaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴う陰イオン排除効果の低下によるものであると考えられた。さらに,Cl$$^{-}$$, I$$^{-}$$の拡散経路はスメクタイト粒子間間隙のみに限定されていると推測され,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$はクニゲルV1中に含まれる方解石との化学平衡により,クニゲルV1中に保持されると考えられた。

論文

The Effects of Silica Sand Content and NaNO$$_{3}$$ Concentration on Diffusion of C, Cl and I in Compacted Bentonite

石寺 孝充; 佐藤 治夫; 宮本 真哉

Migration 2003, PB-4, 145 Pages, 2003/00

TRU廃棄物処分の安全評価において重要なC,Cl,Iについて、NaNO$$_{3}$$ 存在下、高pH条件で実効拡散係数(De)及び見かけの拡散係数(Da)を取得した。その結果、ケイ砂混合率が増加するにつれ、また、NaNO$$_{3}$$ 濃度が増加するにつれ、Deも増大する傾向が見られた。

論文

The Effects of Silica Sand Content and Temperature on Diffusion of Selenium in Compacted Bentonite under Reducing Conditions

佐藤 治夫; 宮本 真哉

Proceedings of 3rd NUCEF International Symposium (NUCEF 2001), 675 Pages, 2002/00

第2次取りまとめ及び地層処分の安全評価の信頼性向上の一環として、酸化還元条件に鋭敏なSeを対象とした還元系でのベントナイト(クニゲルV1)中の見掛けの拡散係数(Da)を乾燥密度1.6Mg/m3、ケイ砂混合率、温度をパラメータに取得した。トレーサは75Seを使用し、In-diffusion法により取得した。Daは、ケイ砂混合率の増加及び温度の上昇に伴い増加した。また、低酸素条件でのSeのDaより小さい値であり、還元条件においてSeは遅延されることが分かった。さらにDaは、ベントナイト中のスメクタイト集合体部分の密度に着目したスメクタイト部分密度と良い相関が見られた。このことはSeの拡散がスメクタイト部分の特性に支配されることを示している。さらにDaの温度依存性から拡散の活性化エネルギー($$Delta$$Ea)を求めた。$$Delta$$Eaは17$$sim$$32KJ/molの範囲であり、乾燥密度やスメクタイト部分密度に対して

論文

Effect of Redox Potential on Diffusion of Redox Sensitive Elements in Compacted Bentonite-Sellenium-

佐藤 治夫; 宮本 真哉

Workshop on Modelling of Coupled Transport Reaction Processes(TrePro2002), 0 Pages, 2002/00

圧縮ベントナイト中の酸化還元条件に鋭敏な元素の拡散に及ぼす酸化還元電位の影響を評価するため、Seを対象として、還元条件でのベントナイト(クニゲルV1)中の見掛けの拡散係数(Da)を、乾燥密度1.6Mg/m3、ケイ砂混合率、温度をパラメータに取得すると共に、酸化還元電位の高い低酸素条件でのDaより1桁程度小さい値であり、還元条件においてSeは遅延されることが分かった。この原因は、電位の違いによる間隙水中での化学種の違いによってベントナイトへの収着特性が異なったためと考えられる。またDaは、スメクタイト部分密度と良い相関が見られた。このことはSeの拡散がスメクタイト部分の特性に支配されることを示している。さらにDaの温度依存性から拡散の活性化エネルギー($$Delta$$Ea)を求めた。$$Delta$$Eaは、17$$sim$$32KJ/MOLの範囲であり、スメクタイト部分密度に対しても系統的な傾向は見られず、一般的なイオンの自由水中

報告書

A Study on Diffusion and migration of lead in compacted bentonite; The Effects of dry density, silica sand content and temperature on diffusion and migration of Pb-210 in sodium bentonite

佐藤 治夫; 宮本 真哉

JNC-TN8400 2001-018, 27 Pages, 2001/03

JNC-TN8400-2001-018.pdf:2.61MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分における緩衝材の候補材の1つであるベントナイトの拡散バリアとしての性能について研究した。ベントナイトには様々な機能が期待されており、この内、ガラス固化体から溶出した放射性核種の拡散過程における遅延機能もその1つである。本研究では、ベントナイト中でのPbの拡散移行、特に見掛けの拡散係数(Da)に及ぼすベントナイトの乾燥密度、珪砂混合率、温度の影響について、(1)線量評価上、重要核種に対するデータベースの整備拡充、(2)第2次取りまとめにおいて設定した分配係数(Kd)の妥当性あるいは保守性の確認、(3)ベントナイト中の拡散移行挙動に関する現象解明、の観点から実験的に検討した。実験は、Na型ベントナイト(クニゲルV1R:Naスメクタイト含有率46$$sim$$49wt%)を用い、乾燥密度0.8、1.4、1.6、1.8Mg/m3、温度22.5及び60$$^{circ}C$$に対してIn-diffusion法により行った。また、乾燥密度1.6Mg/m3に対しては、30及び50wt%の珪砂を混合させた系についても行った。Pbはベントナイト中に多く含まれていることから、測定においては放射性の210Pbをトレーサとし分析は液体シンチレーションカウンタにより行った。全ての実験はN2雰囲気のグローブホックス(酸素濃度$$<$$1ppm)内で行った。さらに、信頼性のあるデータを得るため、ベントナイト中の210Pbのバックグラウンドを定量した。バックグラウンドの測定は、乾燥密度(0.8、1.6、1.8Mg/m3)、含水期間(40$$sim$$71d)、ベントナイトのスライス厚(0.2$$sim$$2mm)をパラメータとした。加えて、ベントナイトのスライス片からの210Pbの抽出に用いた硝酸、液体シンチレータ、空のポリバイアルについても分析した。その結果、ベントナイト乾燥密度、含水期間、スライス厚さによる計数率の差は見られず2$$sim$$4cpmとほぼ一定であった。硝酸、液体シンチレータ、空のポリバイアルについてもベントナイトと同程度であった。このことは、得られた計数率がベントナイトや硝酸などの試薬に起因しないことを示している。210Pbの拡散は非常に遅く、拡散期間内($$sim$$210d)で拡散した距離は、最大でも数mm程度であった。得られたDaは、室温に対しては10-17$$sim$$10-15m2/sオーダーであり、ベントナイト乾燥密度の...

論文

Diffusion Behaviour of 210Pb in Compacted Sodium Bentonite

佐藤 治夫; 宮本 真哉

Migration '01 (第8回地中におけるアクチニド及び核分裂生成物の化学及び移行挙動に関する国, 0 Pages, 2001/00

第2次取りまとめのフォローアップ及び未測定データ蓄積の一環として、圧縮ベントナイト中のPbの見掛けの拡散係数(Da)を、Pb-210をトレーサとして、ベントナイト乾燥密度、珪砂混合率、温度をパラメータに取得した。ベントナイトはクニゲルV1を用い、乾燥密度0.8$$sim$$1.8Mg/m3、室温及び60$$^{circ}C$$に対して行った。密度1.6Mg/m3に対してのみ、珪砂を30及び50wt%混合させた系についても行った。実験は全て窒素雰囲気のグローブボックス内で実施した。また、ベントナイトからのPb-210のバックグラウンド(BG)についても詳細に測定した。BG測定の結果、測定された計数率はベントナイトに起因するものではないことが分かった。拡散は非常に遅く、拡散期間の210日でも最大数mm程度しか拡散していなかった。得られたDaは、乾燥密度の増加に伴って小さくなり、珪砂混合率及び温度上昇に伴って大きくなる傾向を示

論文

THE EFFECTS OF SILICA SAND CONTENT AND TEMPERATURE ON DIFFUSION OF SELENIUM IN COMPACTED BENTONITE UNDER REDUCING CONDITIONS

佐藤 治夫; 宮本 真哉

NUCEF2001(臨界安全、分離プロセス、廃棄物処分, 0 Pages, 2001/00

第2次取りまとめ及び地層処分の安全評価の信頼性向上の一環として、酸化還元条件に鋭敏なSeを対象とした還元系でのベントナイト中の見掛けの拡散係数(Da)を、乾燥密度1.6Mg/m3、ケイ砂混合率、温度をパラメータに取得した。トレーサは75Seを使用し、In-diffusion法により取得した。Daは、ケイ砂混合率の増加及び温度の上昇に伴い増加した。また、Daは、ベントナイトの主要粘土鉱物のスメクタイト集合体部分の密度に着目したスメクタイト部分密度と良い相関が見られた。このことはSeの拡散がスメクタイト部分の特性に支配されることを示している。さらにDaの温度依存性から活性化エネルギーを求め、熱力学的観点からも検討した。シンポジウムでは、上記の結果や議論と共に、還元条件でのSeの化学形態と拡散との関係や、過去に報告されている結果との比較についても議論する予定である。

論文

Fragment mass and kinetic energy distributions from fission of light actinides

西中 一朗*; 谷川 勝至*; 宮本 真哉*; 末木 啓介*; 中原 弘道*; 塚田 和明; 間柄 正明; 永目 諭一郎; 池添 博; 大槻 勤*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.417 - 419, 1994/00

 パーセンタイル:100

重イオン誘起による軽アクチノイド中性子欠損核の核分裂における非対称核分裂成分の探索を行った。反応は、$$^{16,18}$$O+$$^{209}$$Bi系で、核分裂核は$$^{225}$$Pa及び$$^{227}$$Paを対象とした。飛行時間法を用いた分裂片の質量ならびに運動エネルギー分布の測定から、この領域における非対称核分裂成分の存在を実証した。また、より中性子欠損核$$^{225}$$Pa系に比べて、$$^{227}$$Pa系の方が非対称核分裂成分の割合が多いことがわかった。これは、液滴モデルを用いた理論的予測と一致している。

口頭

乾式再処理工程から発生した廃棄塩の安定化/固化技術開発,1; 鉄リン酸塩ガラスの適用性に関する検討

天本 一平; 福嶋 峰夫; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*; 宇都宮 一博*; 矢野 哲司*

no journal, , 

高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)における再処理法の副概念には、金属電解法を用いた乾式再処理技術が採用されている。乾式再処理では、電気化学的手法により使用済金属燃料中のウランやTRUの分離を行うが、分離されなかったFPは媒質(LiCL-KCl塩)中に残留するため、最終的には、塩化物系の高レベル放射性廃棄物としてプロセスから排出される。このような塩廃棄物は、適切な媒体を使用して安定化を図る必要がある。現在、ソーダライトによるFP固化技術の開発が進められているが、今後の展開に鑑み、媒体の選択肢を広げておくべきである。そのような観点から高いFP充填率を示す鉄リン酸塩ガラスに注目し、媒体としての適用性について検討したところ、優れた性能を示すことが判明した。

口頭

乾式再処理工程から発生する廃棄塩の安定化/固化技術開発,2; 鉄リン酸塩ガラス固化体の基礎物性

天本 一平; 福嶋 峰夫; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*; 宇都宮 一博*; 矢野 哲司*

no journal, , 

乾式再処理プロセスから発生する使用済電解質は高レベル放射性廃棄物に区分されるため、地層処分可能な形態に固定化する必要がある。本研究では、固化媒体として優れた性能が期待できる鉄リン酸塩ガラスを用いて試作した固化体の基礎物性を求め、現状のホウケイ酸ガラス固化体と比較することにより、性能評価を行っており、鉄リン酸塩ガラスが十分満足のいく特性を示すことがわかった。

口頭

Surface structures of iron-phosphate glasses with high chemical durability

矢野 哲司*; 赤木 直人*; 柴田 修一*; 沖田 壮史*; 松山 加苗*; 宮本 真哉*; 天本 一平; 小藤 博英

no journal, , 

鉄リン酸塩ガラスの化学的安定性が増大する原理を検討するため、蛍光X線分析を用いたガラス表面構造の解析を行った。本研究では数種類の鉄リン酸塩ガラス試料について一部の酸化鉄を他の遷移金属酸化物で置換し、化学的安定性の評価を行っており、元素浸出試験の前後の表面構造の変化に関して得られた知見を報告する。

口頭

Chemical durability of iron-phosphate glass as the high level waste from pyrochemical reprocessing

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

no journal, , 

先進的核燃料サイクルシステムから発生する廃棄物に適合する処分概念研究開発の一環として、乾式再処理プロセスから生じる高レベル廃棄物の固化媒体としての鉄リン酸塩ガラスの性能評価を行っている。ガラス中への廃棄物元素の高充填や化学的安定性の向上のためのガラス組成の最適化実験を行った結果を報告する。

口頭

乾式再処理工程から発生する使用済み塩の安定化/固化技術開発,4; 鉄リン酸塩ガラスの物性及び化学的安定性の評価

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

no journal, , 

金属電解法による乾式再処理から発生する高レベル廃棄物の処分形態として、鉄リン酸塩ガラスを媒体とした安定化処理を検討している。本報では廃棄物の高充填や固化体の化学的安定性向上を目指して実施したガラス組成の最適化の検討結果及びガラス試料の物性,化学的安定性に関する評価結果を報告する。

口頭

Surface alternation of Cr$$_{2}$$O$$_{3}$$-CoO-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-doped iron-phosphate glasses containing fission products during immersion in water and heating in vacuum

矢野 哲司*; 立野 隼人*; 岸 哲生*; 沖田 壮史*; 松山 加苗*; 宮本 真哉*; 小藤 博英; 明珍 宗孝

no journal, , 

Surface alternations of Cr$$_{2}$$O$$_{3}$$-CoO-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-doped Iron-Phosphate Glasses containing simulated fission products on heating after water immersion test are investigated. Iron-phosphate glasses doped with Cr$$_{2}$$O$$_{3}$$-CoO-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ show quite high chemical durability. Valences of iron and doped Chromium ions have been found to play important roles to form water-resistant glass surface from the analysis of X-ray photoelectron spectroscopy (XPS).

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