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論文

Evaluation of particulate $$^{137}$$Cs discharge from a mountainous forested catchment using reservoir sediments and sinking particles

舟木 泰智; 吉村 和也; 佐久間 一幸; 伊利 沙汀; 小田 好博

Journal of Environmental Radioactivity, 189, p.48 - 56, 2018/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:59.95(Environmental Sciences)

The time and size dependencies of particulate $$^{137}$$Cs concentrations in a reservoir were investigated to evaluate the dynamics of $$^{137}$$Cs pollution from a mountainous forested catchment. Sediment and sinking particle samples were collected using a vibracorer and a sediment trap at the Ogaki Dam Reservoir in Fukushima, which is located in the heavily contaminated area that formed as a result of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident of 2011. The particulate $$^{137}$$Cs concentration showed a decline with time, but the exponent value between the specific surface area and the $$^{137}$$Cs concentration for the fine-sized particle fraction remained almost constant from the immediate aftermath of the accident. These quantitative findings obtained by reconstructing the contamination history of particulate $$^{137}$$Cs in reservoir sediments and sinking particles have important implications for the evaluation of $$^{137}$$Cs dynamics in mountainous forested catchments.

論文

Mathematical Modeling of Radioactive Contaminants in the Fukushima Environment

北村 哲浩; 操上 広志; 山口 正秋; 小田 好博; 齋藤 龍郎; 加藤 智子; 新里 忠史; 飯島 和毅; 佐藤 治夫; 油井 三和; et al.

Nuclear Science and Engineering, 179(1), p.104 - 118, 2015/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:43.49(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所事故に伴い環境に放出されその後地表に降下した放射性物質の分布を予測することは重要で、速やかに進めて行く必要がある。このような予測を行うために、放射性物質として特に放射性セシウムに着目し、現在複数の数理モデルを開発している。具体的には、土壌の表層流出に伴う放射性セシウムの移行については土壌流亡予測式を用いた流出解析、河川における核種移行については河川解析コードTODAM・iRICを用いた移行解析、河口域における土砂堆積については3次元解析コードROMS等を応用した堆積解析を行っている。また、セシウムと土壌の吸着メカニズムについては分子原子レベルの分子挙動計算法を用いた解析を開始しており、最終目標として吸着係数等の把握を目指している。

論文

Predicting the long-term $$^{137}$$Cs distribution in Fukushima after the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident; A Parameter sensitivity analysis

山口 正秋; 北村 哲浩; 小田 好博; 大西 康夫*

Journal of Environmental Radioactivity, 135, p.135 - 146, 2014/09

 被引用回数:26 パーセンタイル:16.65(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故後のセシウム137($$^{137}$$Cs)の長期分布予測を試行した。本研究では、USLE(土壌流亡予測式)と簡易的な水理公式を併用した土壌およびセシウム移行モデルを適用して福島におけるセシウムの長期分布予測を行った。本モデルは、土壌侵食、土砂移動および堆積モデル、およびセシウムの移行モデルとその将来分布モデルにより構成される。観測値等の得られていないパラメータについては、感度解析を実施し、パラメータの不確実性に起因する結果の幅を示した。本試行により、ほぼすべての解析ケースにおいて、河川流域内への砂の顕著な堆積傾向が示された一方、シルトや粘土については大半が河口まで運搬されることが示された。一方、侵食・運搬される土砂$$^{137}$$Csの量については、土地利用や地形、降雨に関わるパラメータに起因するケース毎のばらつきがみられた。これに対し、運搬される土砂中の$$^{137}$$Cs濃度はこうしたパラメータの設定に関わらず、流域毎にほぼ一定の値を示すことが示された。このことは、$$^{137}$$Csの移動には、土砂の侵食・運搬量と、セシウムの沈着量の寄与が大きいことを示唆する。

論文

Simulating long-term $$^{137}$$Cs distribution on territory of Fukushima

北村 哲浩; 山口 正秋; 小田 好博; 操上 広志; 大西 康夫*

Transactions of the American Nuclear Society, 109(1), p.153 - 155, 2013/11

東京電力福島第一原子力発電所事故後に地表に降下した放射性セシウムを対象に、主要な移行経路の一つと考えられる土砂移動(侵食,運搬,堆積)を考慮した移行解析を行った。解析は土壌流亡予測式(USLE)と地理情報システム(GIS)のモデル構築機能を使用し構築したモデルで行った。事故後2年後, 6年後, 21年後の空間線量率の計算を行い、経済産業省の予測値と比較した。その結果、比較的高い線量の範囲について同一の減少傾向が見られたが、減少率は本モデルの予測値の方が小さくなった。また、解析結果の一部を加工計算し、河川解析用の境界条件を与えた。

論文

室内試験による塩淡境界部における塩濃度分布の光学的評価

小田 好博; 高須 民男*; 佐藤 久; 澤田 淳; 綿引 孝宜*

土木学会論文集,C(地圏工学)(インターネット), 67(2), p.186 - 197, 2011/04

塩水系地下水が存在する場合、淡水系地下水との密度差により地下水の流動が複雑化すると考えられる。さらに放射性廃棄物の地層処分においては、緩衝材候補等人工バリアシステムの特性が塩水系地下水によって変化することが知られている。塩水系地下水が存在する場合の地下水流動挙動を、原位置調査により評価する場合、多大な調査が必要になるため、数値解析による評価が中心となっている。しかしながら浸透流に移流・分散と密度流を連成した複雑な解析を行う必要があり、定性的には十分なコードの検証が行われているものの、原位置のデータ等による定量的な検証が十分ではない。今回、塩水系地下水が存在する場合に起きる現象の一つである塩水楔現象について、楔の形状のみならず淡水と塩水の境界部の塩濃度分布を定量的に測定することができたので報告する。

報告書

亀裂を有する堆積岩の水理・物質移行評価のための試験手法の検討と解析(共同研究)

下茂 道人*; 熊本 創*; 伊東 章*; 唐崎 建二*; 澤田 淳; 小田 好博; 佐藤 久

JAEA-Research 2010-040, 57 Pages, 2010/11

JAEA-Research-2010-040.pdf:5.12MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムの性能評価において、天然バリアを構成する岩盤中における水理・物質移行特性を適切に評価することが重要である。本件では岩石基質(マトリクス)部の間隙率が高くかつ亀裂が発達しており、多孔質媒体と亀裂性媒体の双方の特徴を併せ持った性質を有する堆積岩について、亀裂を含む岩石ブロック試料の採取方法の具体的な手順、及び対象とする亀裂の抽出,観察,原位置での試験方法,ブロック試料の固定化方法などについて、具体的な方法を整理した。さらにブロック状の岩石試料の採取前後で実施する原位置試験と、ブロック試料採取後に実施する透水・トレーサー試験の方法を検討した。また堆積岩が分布する広域的なスケールでの地下水流動場の評価検討のために、異なる性質のデータを複合的に用い、順解析と逆解析を組合せた水理地質構造モデルの不確実性について検討し、これらのデータの有効性について取りまとめた。

報告書

塩淡境界部における塩濃度分布の移流・分散及び密度流解析

小田 好博; 綿引 孝宜*; 佐藤 久; 澤田 淳

JAEA-Research 2010-020, 23 Pages, 2010/08

JAEA-Research-2010-020.pdf:2.49MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムの評価において、地下水の挙動を適切に把握することは非常に重要である。塩水系地下水の分布を原位置で把握するためには多大な調査が必要となるため、多くは解析コードによって評価されるが、塩水系地下水と淡水系地下水が存在する場合、密度流が発生し、移流・分散と連成させた複雑な解析が必要とされる。この解析コードの検証については、これまでも室内試験との比較を通じて積極的に行われてきたが、室内試験で得られるデータの定量性が低かったために、解析コードの比較・検証も定性的にならざるを得なかった。今回、小型MACRO試験装置を用いた塩水楔試験において、塩淡境界(遷移帯)の塩濃度分布等について定量的データが得られたことから、密度流と移流・分散を連成して解析可能なDtransu2D$$cdot$$ELを用いて解析を行い、比較を行った。その結果、塩水楔の先端位置に関しては比較的良い一致が見られたが、上端位置については過大評価の傾向が見られた。また遷移帯の幅については試験結果では先端側から上端側に向かい大から小になるのに対し、解析では逆に小から大になる傾向が見られた。

報告書

亀裂を有する堆積岩の水理・物質移行評価のためのデータ取得・解析,3

下茂 道人*; 熊本 創*; 伊東 章*; 唐崎 建二*; 澤田 淳; 小田 好博; 佐藤 久

JAEA-Research 2009-060, 70 Pages, 2010/03

JAEA-Research-2009-060.pdf:14.26MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分サイトの性能評価にあたっては、天然バリアを構成する岩盤中における水理・物質移行特性を適切に評価することが重要である。本研究では、亀裂を有する堆積岩の水理・物質移行データを室内試験により拡充するとともに、試料採取方法及びトレーサー試験方法の検討を行った。さらに、水理地質構造モデルの不確実性を把握,低減するための方法論を体系的に整理して取りまとめた。室内試験では、稚内層の岩石コアから人工の平行平板亀裂を有する試料を作成して、これを対象とした透水試験並びに非収着性トレーサー試験を実施し、既往の試験結果と同様の傾向が示された。試料採取方法,トレーサー試験方法の検討では、ワイヤーソー切断技術に着目し、課題等を整理した。堆積岩が分布する広域的なスケールでの地下水流動場の評価検討については、水圧データ以外のデータを用いて、水理地質構造モデルや境界条件などを推定する方法や、データの有効性について取りまとめた。

論文

Experimental studies on the coupled THMC processes by couple equipment

藤崎 淳; 鈴木 英明*; 藤田 朝雄; 伊藤 彰*; 小田 好博

Proceedings of 2nd International Conference on Coupled T-H-M-C Processes in Geo-systems; Fundamentals, Modeling, Experiments and Applications (GeoProc 2006), p.213 - 219, 2006/05

高レベル廃棄物地層処分システムにおけるニアフィールドの性能を評価するうえで、熱-水-応力-化学連成現象の評価が重要な課題の一つになっている。このようなTHMC現象の解明のためにCOUPLE施設を用いた試験研究が行われてきている。本論では、COUPLE施設を用いた試験結果を示すとともに、TH現象と化学現象にかかわる予備的な解析結果について示す。

論文

人工バリア及び岩盤の長期挙動に関する研究

青柳 茂男; 小田 好博; 笹本 広; 柴田 雅博; 棚井 憲治; 谷口 直樹; 西村 繭果; 藤崎 淳; 菊池 広人*; 松本 一浩*

放射性廃棄物安全研究年次計画(平成13年度$$sim$$平成17年度)研究成果報告集, p.179 - 203, 2006/03

具体的な地質環境条件を対象に人工バリアや地下施設に対して、長期予測モデルの検証等を行い、安全評価基準・指針類の策定及び安全評価モデル・データの信頼性向上に資することを目的として、(1)緩衝材の長期物理的・化学的安定性に関する研究,(2)オーバーパックの腐食挙動に関する研究,(3)ガス移行挙動に関する研究,(4)岩盤長期変形挙動に関する研究,(5)再冠水挙動に関する研究に関する現象モデル及びデータの検証を室内において実施した。これらの研究により、幌延の地下水条件や海水系地下水条件を対象としたデータの拡充や関係式の一般化,現象評価モデルの信頼性の向上を図った。さらには熱-水-応力-化学連成プロトタイプコードを構築した。

報告書

熱-水-応力連成試験設備(COUPLE)における熱-水-応力-化学連成試験(II)

小田 好博; 鈴木 英明*; 川上 進; 油井 三和

JNC-TN8400 2004-024, 55 Pages, 2005/02

JNC-TN8400-2004-024.pdf:1.29MB

高レベル放射性廃棄物地層処分システムにおける人工バリア設計評価や性能評価の信頼性向上のためのニアフィールド環境条件のリアリティ向上に向けて,熱的,水理学的,力学的,化学的なプロセスが相互に影響を及ぼし合うニアフィールド連成挙動の数値解析に関する研究が進められている。その一環として,人工バリアおよびその周辺岩盤における熱-水-応力-化学の連成現象を定量的に把握することを目的に,熱-水-応力連成試験設備(COUPLE)を用いて連成試験を実施した。試験は,モルタルで製作した模擬岩体中に緩衝材を設置し,廃棄体を模擬したヒーターを100$$^{circ}C$$に,模擬岩体周囲を70$$^{circ}C$$に加熱した。緩衝材中に浸潤する水は,モルタルと反応した高pHの溶液である。本報は,連成試験で得られた結果のうち,第1報以降に得られた緩衝材の化学的特性の変化を調べるために組成分析結果を,また2次鉱物の生成状況等を調べるためにX線回折,SEM観察/EDS分析を行った。これらの分析の結果,今回の熱-水-応力-化学連成試験終了後の緩衝材において,大きな化学的変質が生じていないことが分かった。

論文

Ab initio Quantum Chemical Study on Charge Distribution and Molecular Structure of Uranyl (VI) Species with Raman Frequency

駒 義和; 小田 好博; 青嶋 厚

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(6), p.647 - 654, 2002/06

 被引用回数:35 パーセンタイル:8.51(Nuclear Science & Technology)

ウラニル水酸化物及び水和物の錯体構造及び電荷分布の寄与を解明するために第一原理分子軌道計算を行った。ラマン散乱周波数や構造解析の実験結果と比較し、錯体構造や電荷分布とラマン散乱周波数の関係を調べた。その結果、ウラニルの単量体では高周波数側に見積もられ水分子が5あるいは6配位した構造が最も実験結果と近い波数となった。一方で水酸化物イオンが配位すると計算は低周波数側に見積もられることが示された。更にウラニルの二量体モデルを作成し計算を行った結果、水酸化物イオンでウランが架橋された構造が水分子で架橋するよりも安定で実験結果に近い構造、及びラマン散乱周波数を示すことが分かった。錯体構造及び電荷分布を比較すると、結合長の変化よりも、電荷分布の変化が大きく、配位子からの電荷の移動がラマン散乱周波数に最も大きな影響を与えていることが分かった。

報告書

磁気分離に関する共同研究

小田 好博; 船坂 英之; 金 暁丹*; 小原 健司*; 和田 仁*

JNC-TY8400 2000-002, 47 Pages, 2000/03

JNC-TY8400-2000-002.pdf:2.53MB

本報告書は、原子力分野における将来の高度化開発に資するために行った、原子力技術への超電導技術応用の一環としての磁気分離技術に関する共同研究の報告書である。すなわち、超電磁石による磁気分離技術の核燃料サイクルへの適用のうち、再処理工程における使用済み核燃料の清澄や成分分析に有望と考えられる、超電導磁気クロマトグラフィーの基本特性の研究を行った結果を報告する。この研究では計算機シミュレーションと基礎実験を行い、前者の結果、粒径が数100AのNd微粒子と、磁化率がその1/30あるいは1/5の放射性微粒子(Pu)を直接分離できることを示した。試作した磁気カラムに関する基礎実験では、弱磁性の微粒子の流れ速度に磁気力が影響を及ぼすことを確認することができた。特にシミュレーションの結果から二次廃棄物を伴わない超電導磁気クロマトグラフィー技術の適用は極めて有望であることを示した。

論文

QUANTUM CHEMISTRY STUDY FOR URANYL NITRATE COMPLEXES

小田 好博; 小山 智造; 船坂 英之

放射性廃棄物処理処分と再処理に関する日中ワークショップ, 0 Pages, 2000/00

分子軌道法を用いて硝酸ウラニル水和物の錯体の電子状態について計算を行い最安定構造を求めた。その結果、第一水和圏のみ考慮した計算では実験結果との一致は良くなかったが、第二水和圏まで含めることにより実験との一致が大きく改善された。この結果から、硝酸ウラニル錯体では溶媒効果が重要であることが示された。更に両者の違いを量子化学的に解析した。

報告書

DV-X$$alpha$$法による硝酸ウラニル錯体の電子状態に関する研究(IV)

小田 好博; 船坂 英之; 足立 裕彦*

JNC-TY8400 99-006, 30 Pages, 1999/03

JNC-TY8400-99-006.pdf:1.29MB

硝酸ウラニルと水分子あるいはリン酸トリブチル系配位子からなる錯体について、相対論的DV-X$$alpha$$法による電子状態計算を行い、最も安定な結合距離及び錯体の対称性について解析を行った。その結果、結合距離を約1$$AA$$大きく見積もることが示された。またTBP系配位子の枝数の結合強度への影響を併せて解析した結果、tertialが最も強く結合し、以下secondary,iso,normalの順に弱くなることが示された。これらの結果と最高被占軌道等の分子軌道の形状から配位子のウラニルイオンとの結合様式に関する解析及び新しい計算モデルを作成した。また、本年度は共同研究の最終年度としての取りまとめを行った。

報告書

アスファルト固化処理施設火災・爆発事故におけるセル排気系フィルタの被害状況-アスファルト固化処理施設火災爆発事故原因究明・再発防止に関する調査・検討-

重留 義明; 今本 信雄; 山内 孝道; 小田 好博; 綿引 優

PNC-TN8410 98-088, 48 Pages, 1998/05

PNC-TN8410-98-088.pdf:3.74MB

平成9年3月11日に発生したアスファルト固化処理施設の火災・爆発事故では、火災発生後の早い段階で換気系異常(セル換気系高性能フィルタの閉塞)が起き、また10時間後に発生した爆発においてはセル換気系フィルタの破損が生じた。そこで火災・爆発事故時に使用していたセル換気系フィルタの被害状況調査を行った。調査はフィルタの破損状況、放射性物質による汚染の程度、フィルタメディアへの煤の付着重量について行った。また、SEM写真により煤のフィルタメディアへの付着の様子を観察した。本報において、これら調査を行った結果を示す。

報告書

DV-X$$alpha$$法による硝酸ウラニル錯体の電子状態に関する研究(3)

小田 好博; 船坂 英之; 足立 裕彦*

PNC-TY8604 98-001, 23 Pages, 1998/03

PNC-TY8604-98-001.pdf:1.77MB

硝酸ウラニルと水分子あるいはリン酸系配位子からなる錯体について、相対論的DV-X$$alpha$$法による電子状態計算を行い、尤も安定な結合角や距離について解析を行った。その結果、水分子配位で結合への影響が大きく現れたが、リン酸系の配位子ではあまり大きな影響は見られず、これとは別にアルキル基の枝数の影響が見られた。中性配位子の結合距離については水分子で2.583$$AA$$、TBPで2.486$$AA$$、TsBPで2.512$$AA$$であった。これらの計算結果は実験結果よりも過大評価する傾向が見られたことから、錯体の電子状態解析に溶媒効果を考慮する必要があると考えられる。また酸化数の異なるプルトニウムについて、硝酸溶媒中における電子状態の計算を行った。その結果、Pu(III)$$>$$Pu(IV)$$>$$Pu(VI)の順に安定な錯体となることが示された。また水分子との最適結合距離はPu(III):2.537$$AA$$,Pu(IV):2.439$$AA$$,2.561$$AA$$,Pu(VI):2.680$$AA$$であった。硝酸プルトニウム水和物は硝酸ウラニル水和物に比べ、エネルギーギャップやbondoverlappopulationから弱い結合安定性を示すことがわかった。

論文

Discrete-variational Dirac-Slater calculation of uranyl(VI) nitrate complexes

小田 好博; 船坂 英之

Journal of Alloys and Compounds, 255(1-2), p.24 - 30, 1997/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.77

相対論的DV-X$$alpha$$分子軌道法を用いて、[UO2(NO3)2(TBPO)2],[UO2(NO3)2(TBP)2],[UO2(NO3)2(TEP)2],[UO2(NO3)2(TMP)2]及び[UO2(NO3)2(H2O)2]の電子状態を計算した。その結果、計算による各配位子の配座側の酸素原子の有効電荷の大きさが、実験多岐な配位子の置換能力の大きさに一致することが示された。また、各配位子と中心のウラン原子との間の結合の強さも同様な大きさを示すことが分かった。これらの違いは、配座側の酸素原子が集める電荷の量に依存していることが示され、集められる電荷の量はアルキル基の大きさと、アルキル基とリン原子を繋いでいる酸素原子の有無によって変化することが示された。

論文

Magnetic properties of Gd@C$$_{82}$$ metallofullerene

船坂 英之; 小田 好博; 桜井 孝二*; 山本 和典; 高橋 武士

Chemical Physics Letters, 232(3), p.273 - 277, 1995/01

カドリニウム金属内包フラーレンの分離精製を行い、純粋なマクロ量(12mg)のGd@C82を得た。これを試料として、SQUID装置を用いて、Gd@C82の磁気測定を行った。その結果、Gd@C82はGd$$^{3+}$$(J=7/2, g=2)に起因する常磁性を有することを明らかにした。

論文

Feasibility of using magnetic chromatography for ultla-fine particle separation

小田 好博; 和田 幸男; 森 定雄*

IEE JAPAN Power & Energy '95, p.0 - 0, 1995/00

我々が新たに考案した混合溶液及びコロイド系から分子及び超微粒子($$<$$1000$$AA$$)を連続的に分離する「磁気クロマトグラフィー法」について述べる。この分離法はフィールドフローフラクショネイション法を用いており、分子及び超微粒子の体積と磁化率の差によって分離を行う。理論解析によって100$$sim$$150$$AA$$のNd(磁化率 3.5$$times$$10^-3)の超微粒子が高勾配磁界によって非常に大きな濃度勾配を形成することを示した。強磁性細線を埋め込んだ薄いカラム中の濃度分布に流動分画法を適用することにより、磁気クロマト分離が行われる。簡単な数値シミュレーションにより、磁気クロマトグラフィー法が既存の高勾配磁気分離法では扱えない、非常に磁性の弱い分子及び超微粒子にも適用可能であることがわかった。

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