Using CO Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry

松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*

Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07

https://doi.org/10.1246/cl.220160

誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCOガス反応を用いて、Pu同位体分析(Pu, Pu, Pu, Pu, Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。

A New measuring method for elemental ratio and Vickers hardness of metal-oxide-boride materials based on Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS)

阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05

制御材に炭化ホウ素(BC)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。

放射性アルミニウム廃棄物処理方法

関 美沙紀; 井手 広史; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純

石川 幸治*; 川上 智彦*; 田仲 睦*; 鈴木 祐未*

特願 2019-149027  公開特許公報  特許公報

【課題】放射性アルミニウム廃棄物に含まれるアルミニウムを、化学的に安定である酸化アルミニウムに変換する放射性アルミニウム廃棄物処理方法を提供する。 【解決手段】本発明に係る放射性アルミニウム廃棄物処理方法は、放射性アルミニウム廃棄物に含まれるアルミニウムを酸化アルミニウムに変換する放射性アルミニウム廃棄物処理方法であって、放射性アルミニウム廃棄物を、アルカリ金属の水酸化物の水溶液で溶解し、不純物を沈殿させる溶解工程(工程S1)と、前記溶解工程で得られた溶液を、固液分離し不純物を除去する第1固液分離工程(工程S2)と、前記第1固液分離工程で得られた溶液に酸性水溶液を添加し、水酸化アルミニウムを主成分とする固体を沈殿させる中和工程(工程S3)と、前記中和工程で得られた溶液を、固液分離し固体を得る第2固液分離工程(工程S4)と、前記第2固液分離工程で得られた固体を焼成する焼成工程(工程S6)と、を含むことを特徴とする。

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の複数スペクトル同時計測を用いた材料硬度評価手法の開発,1; 金属ホウ化物を用いたin-situ硬さ計測手法の検討

阿部 雄太; 幕内 悦予*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; Sun, Y.*; 大石 佑治*; 大高 雅彦

no journal, , 

金属ホウ化物は、金属とセラミックの両方の性質(高融点,高硬度,耐食性,導電性及び熱伝導性が良好等)をもつユニークな材料である。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)による組成比とビッカース硬さ情報を組み合わせたin-situ硬さ計測手法を、ホウ素濃度と相関が評価しやすい融点温度まで相転移がないジルコニウム系ホウ化物(ZrB)と相転移が既知の鉄系ホウ化物(FeB)を対象として検討結果を報告する。

Using CO reaction to achieve mass-spectrometric discrimination for Pu isotopic analysis with inductively coupled plasma-mass spectrometry

松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

誘導結合プラズマ質量分析計のDRCにCOを導入することでアクチノイド(Am, Cm, U)由来の干渉物質を除去し、Pu同位体(Pu, Pu, Pu, Pu, and Pu)の同時分析を可能にした。

高放射性酸化物模擬体のLIBS計測検討

川上 智彦*; 中野 菜都子*; 高木 一成*; Spaziani, F.*; 花本 行生*; 阿部 雄太

no journal, , 

ガラス固化体は、高線量で人が近づけず遠隔での成分分析ができると非常に有用である。福島第一原子力発電所事故で汚染水を浄化した吸着剤等は、今後、ガラス固化体のような最終形態になると考えられる。また、福島第一原子力発電所の集束は、30年40年とされているが燃料デブリの取り出しが工程を大きく左右するといわれている。燃料デブリの回収は、水中での冠水工法が第一候補であるが、壊れている容器の止水が困難なために気中工法も検討されている。燃料デブリを取り出しは、合金化やセラミック化により硬度が異なるために、燃料デブリ切断部の元素情報や硬さ情報は重要である。一方でLIBSによる元素組成分析は、遠隔測定による応用や水中での測定などオンサイト分析として研究開発されている。今回の発表は、ガラス固化体を模擬したガラス片を作製し、LIBS計測の定量分析への応用の検討、プラズマ加熱試験体の元素同定と酸素濃度比をLIBSにより計測した。

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の複数スペクトル同時計測による新たな材料硬度評価手法への応用検討,2; LIBSによる材料硬度計測への応用検討

岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦

no journal, , 

制御材に炭化ホウ素(BC)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属, 酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属, 酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、ホウ素Bの半定量情報を得るためにLA-ICP-MSによる測定を実施し、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。ビッカース硬度10GPa以上の領域でLIBS計測によるB, O, Zr比(B/O/Zr比)と硬度(GPa)に正の相関が得られ、硬度計測へのLIBSの応用が示唆された。

放射性アルミニウム廃棄物の安定化処理方法の検討

関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 鈴木 祐未*; 田仲 睦*; 川上 智彦*; 井手 広史; 土谷 邦彦

no journal, , 

通常の放射性雑固体廃棄物はドラム缶内に格納し、充填材を用いて固化体を作製するが、ドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないこと等が要件となっている。金属アルミニウム(Al)は、その化学的性質上アルカリ性物質と接触すると水素ガスが発生し、保管施設等の安全な管理に影響することから、難廃棄物とされている。本研究では、JMTRの炉心構造材として、金属Al製中性子反射体を多く使用していることから、バイヤー法を応用したAl安定化処理技術の確立することを目的とし、炉外試験による基本的条件を調べた。その結果、合金の種類によって溶解時間に差はあるが溶解中に加温・撹拌することで大幅に短縮されること、合金に添加されている不純物元素はNaOHに不溶なので分離が可能であること、中和によって生成した水酸化物中には塩が多く含まれること、400C1000Cにて焼成することでアルミナとなることを確認した。

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた金属ホウ化物の表面硬さ測定への適用検討,2; 組成が複雑な金属ホウ化物試験体の表面分布測定

岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 幕内 悦予*; 大石 佑治*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。

Local identification of melted multicomponent materials and mapping of distributed the original material using laser induced breakdown spectroscopic multi spectra via multivariate analysis

川上 智彦*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 高貝 慶隆*

no journal, , 

In the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, cutting and removing the fuel debris which is mixed with boride has been challenging. A high performance analytical technique, laser induced breakdown spectroscopy (LIBS) having a powerful wavelength resolution that can simultaneously measure from light elements (especially boron and oxygen) to heavy elements metal elements, and is expected to precisely discriminate the elements and identify the material based on its elemental composition ratio. In this study, we present that the composite analysis method combined multivariate analysis with LIBS, and its applicability of the compositional distribution of melted material.