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論文

Waste management in a hot laboratory of Japan Atomic Energy Agency, 1; Overview and activities in chemical processing facility

野村 和則; 小木 浩通*; 中原 将海; 渡部 創; 柴田 淳広

International Journal of Chemical, Molecular, Nuclear, Materials and Metallurgical Engineering (Internet), 13(5), p.209 - 212, 2019/00

Chemical Processing Facility of Japan Atomic Energy Agency is a basic research field for advanced back-end technology developments with using actual high-level radioactive materials. Most of them were treated properly and stored in the liquid waste vessel, but some were not treated and remained at the experimental space as a kind of legacy nuclear waste, which we must treat in safety and dispose if we continue research activities in the facility. Under this circumstance, we launched a collaborative research project called the STRAD project, which stands for Systematic Treatment of Radioactive liquid waste for Decommissioning, in order to develop the treatment processes for wastes of the nuclear research facility. In this project, decomposition methods of certain chemicals, which have been directly solidified without safety pretreatment but may cause a troublesome phenomenon, is developing and a prospect that it will be able to decompose in the facility by simple method. And solidification of aqueous or organic liquid wastes after the decomposition has been studied by adding cement or coagulants. Furthermore, we treated experimental tools of various materials with making an effort to stabilize and to compact them before the package into the waste container. It is expected to decrease the number of transportation of the solid waste and widen the operation space. The project is expected to contribute beneficial waste management outcome that can be shared world widely.

論文

Am, Cm recovery from genuine HLLW by extraction chromatography

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 柴田 淳広; 野村 和則

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1113 - 1117, 2018/06

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Am(III) and Cm(III) recovery experiments with the extraction chromatography technology were carried out on genuine HLLW obtained by reprocessing of the Fast Reactor fuel. Modification of the flow-sheet with 2 steps column operations using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbents achieved more than 90% recovery yields for Am(III) and Cm(III) with decontamination factor of 1000 for Eu(III). This is a significant progress in development of the technology for the implementation.

論文

Effect of flowing water on Sr sorption changes of hydrous sodium titanate

高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 佐藤 努*

Minerals (Internet), 7(12), p.247_1 - 247_13, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.74(Mineralogy)

福島第一原子力発電所で発生している放射性汚染水の処理に使用されている含水チタン酸ナトリウム(SrTreat)の使用中におけるSr収着能の変化と変化の原因を明らかにするために検討を実施した。含水チタン酸ナトリウムでは99時間の模擬処理水の通水にて表面構造が変化し、H$$^{+}$$に対する緩衝能やSr収着割合が低下した。そのため、含水チタン酸ナトリウムは使用開始初期に変性が起こり、Sr収着能が低下するため、未使用の含水チタン酸ナトリウムのSr収着能を利用して求めた使用済み含水チタン酸ナトリウムのSr含有量は、実際よりも過大量となると想定された。

論文

Research of process to treat the radioactive liquid waste containing chloride ion generated by pyroprocessing plant in operating

多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 3 Pages, 2017/09

塩化物イオン(Cl)を含む放射性廃液は、乾式再処理のプロセス制御における化学分析によって生成される。この廃液を海洋に排出するためには、Clを分離してU, Puを回収する必要がある。本研究では、AgCl沈殿法と抽出クロマトグラフィー法を組み合わせてClを分離し、U, Puを回収した。沈殿試験の結果、UおよびPuが試験後に共沈しないことが分かった。固相抽出試験の結果、95%のPuが液体廃棄物から回収されたことがわかった。Uの濃度が十分でないため、Uについての$$alpha$$放射能を分析することは困難であった。これらの結果は、これらのプロセスが廃液を海に排出する可能性を有することを示した。

報告書

東京電力福島第一原子力発電所において採取された汚染水および瓦礫等の分析データ集

浅見 誠*; 高畠 容子; 明道 栄人; 飛田 剛志; 小林 究; 早川 美彩; 薄井 由香; 綿引 博美; 柴田 淳広; 野村 和則; et al.

JAEA-Data/Code 2017-001, 78 Pages, 2017/03

JAEA-Data-Code-2017-001.pdf:4.92MB
JAEA-Data-Code-2017-001-appendix(DVD-ROM).zip:818.06MB

東京電力ホールディングス(東京電力)福島第一原子力発電所において採取された汚染水(滞留水, 処理水)、汚染水処理二次廃棄物、瓦礫、土壌が分析され、放射性核種濃度等の分析データが報告されている。そこで、東京電力, 日本原子力研究開発機構, 国際廃炉研究開発機構により2016年3月末までに公開されたデータを収集し、データ集としてとりまとめた。また分析試料についての情報、分析により得られた放射性核種濃度等の値を表としてまとめるとともに、主な放射性核種濃度の時間変化を表す図を作成して収録した。電子情報として英訳と収録した分析データを提供する。

論文

Radioactive contamination of several materials following the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station accident

駒 義和; 柴田 淳広; 芦田 敬

Nuclear Materials and Energy (Internet), 10, p.35 - 41, 2017/01

2011年に発生した東京電力福島第一原子力発電所の事故により、放射性核種が環境に拡散し、種々の物を汚染した。発電所サイト内の汚染物,滞留水,瓦礫,土壌と植物に関して公開されている分析データを基にして、放射性核種の汚染ふるまいを検討した。放射性核種の濃度の$$^{137}$$Csに対する比を損傷燃料の組成により規格化して考察に用いた。瓦礫や土壌へのSrの移行はCsに比べて10$$^{-2}$$から10$$^{-3}$$であり、このような空気を経由した汚染に比べて、滞留水への移行が大きく、Csと同等である。Pu, AmとCmの移行は、Csに比べてごく小さい。ヨウ素、セレンやテルルの移行は、空気と水を経由するいずれについてもCsと同等以上である。$$^{3}$$Hと$$^{14}$$Cの汚染は、$$^{137}$$Cs, $$^{90}$$SrやTRU核種と独立しており、異なる移行過程による可能性がある。

論文

Estimation of the inventory of the radioactive wastes in Fukushima Daiichi NPS with a radionuclide transport model in the contaminated water

柴田 淳広; 駒 義和; 大井 貴夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(12), p.1933 - 1942, 2016/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.29(Nuclear Science & Technology)

For planning and investigating on treatment and disposal of the wastes on Fukushima Daiichi NPS, it is necessary to quantify the radioactivity inventory of them. The secondary wastes from the water treatment system are one of the major wastes and the analysis of the water of the treatment system holds the promise of giving the useful information on the inventory of damaged fuel. Therefore, the inventories of the secondary wastes and damaged fuel were estimated with a radionuclide transport model in the contaminated water. The model was developed based on unknown factors that are initial concentration in the hypothetical volume assuming the instantaneous homogeneous mixing and continuous release rate from damaged fuels. In the numerical analysis using this model, the key parameters, initial concentration C$$_{0}$$, continuous release rate F and inventory of source of continuous release I$$_{S0}$$ were given by fitting the model with analysis data of the contaminated water. By using these parameter values, the nuclides inventories in the damaged fuel and secondary waste were calculated.

論文

Characterization of the insoluble sludge from the dissolution of irradiated fast breeder reactor fuel

粟飯原 はるか; 荒井 陽一; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.279 - 284, 2016/12

BB2015-3214.pdf:0.31MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:20.72

Insoluble sludge is generated in reprocessing process. Actual sludge data, which had been obtained from the dissolution experiments of irradiated fuel of fast reactor "Joyo" were reevaluated especially from the view point of the characterization of sludge. The yields of sludge were calculated from the weight and there were less than 1%. Element concentrations of sludge were analyzed after decomposing by alkaline fusion. As the results, molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium accounted for mostly of the sludge. From their chemical compositions and structure analyzed by XRD show good agree that main component of sludge is Mo$$_{4}$$Ru$$_{4}$$RhPdTc regardless of the experimental condition. At the condition of reprocessing fast breeder fuel, it is indicated that molybdenum and zirconium in dissolved solution is low, therefore zirconium molybdate hydrate may not produce abundant amount in the process.

論文

Flow-sheet study of MA recovery by extraction chromatography for SmART cycle project

渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12

BB2015-3215.pdf:0.34MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.84

Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) $$>$$ 10$$^{3}$$, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.

論文

Purification of uranium products in crystallization system for nuclear fuel reprocessing

竹内 正行; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 三本松 勇次*; 中村 和仁*; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.521 - 528, 2016/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Nuclear Science & Technology)

Uranium crystallization system has been developed to establish an advanced aqueous reprocessing for fast breeder reactor (FBR) fuel cycle in JAEA. In the advanced process, most of uranium in dissolved solution of spent FBR-MOX fuels with high heavy metal concentration is separated as uranyl nitrate hexahydrate (UNH) crystals by a cooling operation. The technical targets on the crystallization system are decided from FBR cycle performance, and the U yield from dissolved solution of the spent fuel is 70% and the decontamination factor (DF) of impurities in the crystal products is more than 100. The DF is lowered by involving liquid and solid impurities on and in the UNH crystals during the crystallization. In order to achieve the DF target, we discussed the purification technology of UNH crystals using a Kureha crystal purifier. As results, the uranium more than 90% in the feed crystals could be recovered as the purified crystals in all test conditions, and the DFs of solid and liquid impurities on the purified crystals showed more than 100 under longer residence time of crystals. In conclusion, the both targets for the yield and DF could be achieved simultaneously by introducing the crystal purification technology.

報告書

東京電力福島第一原子力発電所から発生する滞留水・処理水及び瓦礫等の分析結果; 水分析結果(2014年度版)および瓦礫等分析結果(2014年度版)の公開

浅見 誠; 綿引 博美; 大井 貴夫; 柴田 淳広; 芦田 敬

JAEA-Data/Code 2015-020, 80 Pages, 2015/11

JAEA-Data-Code-2015-020.pdf:45.07MB
JAEA-Data-Code-2015-020-appendix(DVD-ROM).zip:602.44MB

東京電力福島第一原子力発電所から発生する滞留水・処理水の分析結果(「水分析結果」2014年度版)と瓦礫および土壌に関する分析結果(「瓦礫等分析結果」2014年度版)をまとめた。本資料では、例題を用いて「水分析結果」と「瓦礫等分析結果」の機能と使用方法を示すとともに、電子情報としてまとめられた水分析結果(2014年度版)及び瓦礫等分析結果(2014年度版)を付録CDとして提供する。

論文

Comparative study of Sr adsorbents for radioactive contaminated water on severe accident

高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.2099 - 2104, 2015/09

The radioactive contaminated water has accumulated at Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station after the severe damage by the events accompanying the earthquake and tsunami. The concentration of Ca in the accumulated water is higher than that of Sr. Because of their chemical similarity, the secondary radioactive waste from Sr decontamination process will contains Ca more than Sr. Therefore, the volume of the secondary waste will increase more unnecessarily. Three kinds of Sr adsorbents; SW-KAZLS, the Hydrous titanic acid and SrTreat,were characterized and assessed from the viewpoint of Sr decontamination for radioactive contaminated water. The amount of Sr in SW-KAZLS showed the highest Sr selectivity. Since the Hydrous titanic acid was the hardest adsorbent of three, it is applied well to adsorption tower. The amount of Sr in SrTreat was favorable, and it could be applied to decontamination for the radioactive contaminated water of low Sr concentration.

報告書

東京電力福島第一原子力発電所から発生する滞留水・処理水の分析結果データベースの開発; 水分析結果データベース(2013年度版)の公開

浅見 誠; 綿引 博美; 大井 貴夫; 牧野 仁史; 柴田 淳広; 亀尾 裕; 目黒 義弘; 芦田 敬

JAEA-Data/Code 2014-016, 37 Pages, 2014/09

JAEA-Data-Code-2014-016.pdf:37.04MB
JAEA-Data-Code-2014-016-appendix(CD-ROM).zip:60.46MB

東京電力株式会社(東京電力)福島第一原子力発電所から発生する廃棄物に関する分析結果のうち、2011年度から2013年度(2014年3月末)までに日本原子力研究開発機構(JAEA)と東京電力によって公開されている滞留水・処理水の分析結果(JAEAの分析結果:25サンプル、東京電力の分析結果:313サンプル)を水分析結果データベース(2013年度版)としてまとめた。また、東京電力によって公開されている汚染水処理に係る二次廃棄物(吸着材、スラッジ)中のインベントリ評価に必要な滞留水量及び廃棄物発生量に関する情報(「福島第一原子力発電所における高濃度の放射性物質を含むたまり水の貯蔵及び処理の状況について」等の公開資料の第0報(2011/5/31)から第143報(2014/3/25)の内容)も合わせてまとめた。本資料では、例題を用いて水分析結果データベースの機能と使用方法を示すとともに、水分析結果データベース(2013年度版)を付録CDとして提供する。

論文

Dissolution behavior of irradiated mixed oxide fuel with short stroke shearing for fast reactor reprocessing

池内 宏知; 佐野 雄一; 柴田 淳広; 小泉 務; 鷲谷 忠博

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(2), p.169 - 180, 2013/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:53.77(Nuclear Science & Technology)

高速炉燃料再処理において高重金属濃度の溶解液を得るため、燃料の短尺せん断片を用いた効率的な溶解プロセスを確立した。照射済MOX燃料の溶解速度に対するPu富化度,重金属濃度、及びせん断長さによる影響を調査した。その結果、照射済燃料の溶解速度はPu富化度の上昇とともに指数関数的に減少するが、未照射燃料と比べて100から1000倍程度増加することがわかった。浸透理論による速度論的解析の結果、重金属濃度の増加により固液比が減少し、燃料への硝酸の浸透性が低下することで溶解速度が低下することが示唆された。せん断長さの短尺化(長さ10mm)により、燃料の比表面積が増加することで硝酸の浸透性が改善され、高重金属濃度の条件においても従来再処理における濃度条件と同程度に溶解速度が維持されることがわかった。

論文

Nitric acid concentration dependence of dicesium plutonium(IV) nitrate formation during solution growth of uranyl nitrate hexahydrate

中原 将海; 鍛治 直也; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Journal of Chemical Engineering of Japan, 46(1), p.56 - 62, 2013/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:90.56(Engineering, Chemical)

U晶析工程においてCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動に及ぼすHNO$$_{3}$$濃度の依存性を調べた。硝酸ウラニル溶液に対するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は、HNO$$_{3}$$濃度が高くなるほど低下する傾向を示した。照射済高速炉燃料溶解液を用いた晶析実験では母液のHNO$$_{3}$$濃度が6.5mol/dm$$^{3}$$の条件において、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が析出し、硝酸ウラニル六水和物結晶に対するCsの除染係数は低下した。一方、母液のHNO$$_{3}$$濃度が4.0mol/dm$$^{3}$$のときは、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が生成せず、硝酸ウラニル六水和物結晶とCsが良好に分離できることを示した。

論文

Characteristics of dicesium plutonium(IV) nitrate formation in separation system of uranyl nitrate hexahydrate crystal

中原 将海; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Procedia Chemistry, 7, p.282 - 287, 2012/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.97

Uの冷却晶析法において生成するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$を除去するため、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の硝酸ウラニル溶液に対する溶解度測定試験と照射済高速中性子炉燃料溶解液を用いた晶析試験を実施した。温度が低下するに従い、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は減少した。晶析試験では、原料液のCs濃度が高いほどCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成が促進し、Cs及びPuの除染係数が低下する傾向を示した。晶析工程におけるCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動について基礎データを取得した。

論文

Dissolution behavior of irradiated mixed-oxide fuels with different plutonium contents

池内 宏知; 柴田 淳広; 佐野 雄一; 小泉 務

Procedia Chemistry, 7, p.77 - 83, 2012/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:6.31

照射済燃料の溶解速度及び不溶解残渣の発生量に与えるPu富化度の影響を調査した。Pu富化度30%未満、平均燃焼度40.1-63.7GWD/tの照射済燃料の溶解速度を、表面積理論に基づく速度論的解析に基づき評価した。その結果、照射済燃料の溶解速度は、未照射の場合と同様、Pu富化度とともに指数関数的に減少したが、照射により最大1000倍程度増加することが示唆された。不溶解残渣の発生量はPu富化度ともに増加し、これは照射段階におけるFP生成の促進に起因する可能性が高い。重金属初期質量の約1.3%が不溶解残渣として残った。

論文

Decontamination of radioactive liquid waste with hexacyanoferrate(II)

高畠 容子; 渡部 創; 柴田 淳広; 野村 和則; 駒 義和

Procedia Chemistry, 7, p.610 - 615, 2012/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:6.31

Concerning decontamination of a radioactive liquid waste which comprise seawater and nuclides from irradiated fuels and activated materials, the in-situ generation of metal hexacyanoferrates(II) by adding potassium hexacyanoferrate(II) and co-decontamination of $$^{134,137}$$Cs and some activation products were investigated. Transition metals arising from seawater in the waste solution precipitates in the preference order of Zn $$>$$ Ni $$>$$ Co $$>$$ Mn according to their solubility. The precipitate adsorbs $$^{134,137}$$Cs, and decontamination will be attained by the following sedimentation with a polymer and filtration, as an example. Decontamination factor of activated products, $$^{60}$$Co and $$^{54}$$Mn, is dependent on concentration of hexacyanoferrate(II) in the solution.

論文

FaCT Phase I evaluation on the advanced aqueous reprocessing process, 5; Research and development of uranium crystallization system

柴田 淳広; 矢野 公彦; 三本松 勇二; 中原 将海; 竹内 正行; 鷲谷 忠博; 長田 正信*; 近沢 孝弘*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

FaCTプロジェクトの一環として、ウラン晶析技術開発を実施している。開発目標は、70%以上のU回収率,100以上のDF,晶析装置の性能確認などである。実溶解液を用いたビーカ規模試験により基礎データを取得した。U晶析率は供給液組成や冷却温度により制御可能である。大半のFPのDFは洗浄操作により改善する。しかしながら、Pu-Cs複塩の生成によりCsの低DFが生じている。円環型晶析装置及び結晶分離機の性能を確認するため、各種試験を実施し、良好な機械的性能を確認した。しかしながら、結晶分離機によるU結晶の洗浄は、固体不純物に対して効果が認められなかった。U結晶の純度を改善するため、結晶精製技術の導入を検討し、KCP(Kureha Crystal Purifier)を選定した。KCPにおける固体不純物の挙動把握のため、ベンチスケールのKCP装置を用いてU結晶精製試験を実施した。KCPは液体不純物のみならず、固体不純物についてもよい除染性能を示した。

論文

Behavior of fission products in simplified solvent extraction system for uranium, plutonium and neptunium co-recovery

中原 将海; 柴田 淳広; 駒 義和

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 4 Pages, 2011/12

核分裂生成物の挙動を調査するため、高速実験炉「常陽」照射済炉心燃料を使用して向流多段試験を2ラン実施した。1つめの条件は、9及び1mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$をダブルスクラブとして供給し、もう1つの試験は、10mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$のTcスクラブを採用した。核分裂生成物のうち、ZrとTcの除染挙動はスクラブのHNO$$_{3}$$により異なった。Zr及びTcの除染係数は、10mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$のTcスクラブを採用した場合は、それぞれ76.8以上及び7.52以上に向上した。他の核分裂生成物においては、Csはよく除染され、その除染係数は10$$^{5}$$であった。

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