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報告書

セシウム交換反応CsI + Cs'$$ rightarrow $$ Cs + ICs'の理論的研究(受託研究)

小林 孝徳; 橋本 雅史; 横山 啓一

JAEA-Research 2015-014, 7 Pages, 2015/12

JAEA-Research-2015-014.pdf:2.46MB

セシウム交換反応CsI + Cs'$$rightarrow$$ Cs + ICs'の反応性を議論するため、中間体Cs$$_2$$Iの安定化エネルギー、構造、結合形態、CsとCsIの二体衝突ポテンシャル曲面をM06/def2-TZVPPD密度汎関数法を用いて計算した。その結果Cs$$_2$$Iの生成は入口障壁なしで進むことがわかった。また、2つのCsI結合は、化学的に等価になることがわかった。これらの結果は、CsI + Cs'$$rightarrow$$ Cs + ICs'によるセシウム交換反応の速度が衝突律速に近いことを示唆している。

論文

Theoretical study for laser isotope separation of heavy-element molecules in a thermal distribution

松岡 雷士; 市原 晃; 橋本 雅史; 横山 啓一

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/12

We proposed a new laser isotope separation scheme that can be applied for the gas-phase diatomic molecules in a thermal distribution. We consider irradiating a train of terahertz-wave pulses to the molecules. The repetition period of the pulses is synchronized with the rotational period of the molecules. The pulses induce cascade rotational transitions only in the selected isotope molecules due to the difference on the rotational period among the isotopes. Because the cascade rotational transitions start from any initial rotational states, this scheme is applicable to the molecules in a thermal distribution even at high temperature. Our numerical simulation by coupled Schr$"o$dinger equations has shown that the enrichment factors get extremely higher than that of the conventional laser schemes.

論文

Numerical study on quantum walks implemented on the cascade rotational transitions in a diatomic molecule

松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 橋本 雅史; 横山 啓一

Journal of the Korean Physical Society, 59(4), p.2897 - 2900, 2011/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:42.2(Physics, Multidisciplinary)

We propose an implementation scheme for the continuous-time quantum walk using a diatomic molecule and an optical frequency comb. We show an analogy between the quantum walk and the cascade rotational transitions induced by the optical frequency comb whose frequency peaks are tuned to the pure rotational transitions in the molecule. The strategy to compensate the centrifugal distortion of the real molecule is also discussed.

論文

Oxygen isotope separation utilizing two-frequency infrared multiphoton dissociation of 2,3-dihydropyran

橋本 雅史; 大場 弘則; 横山 淳

Applied Physics B, 104(4), p.969 - 974, 2011/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Optics)

2,5-ジヒドロピラン(DHP)の赤外多光子解離(IRMPD)を利用した$$^{18}$$O同位体分離法に対し励起光及び分解光の2波長照射を導入することで、同位体分離効率の向上を試みた。励起光1052.2cm$$^{-1}$$, 0.45J/cm$$^{2}$$と分解光1031.5cm$$^{-1}$$, 1.06J/cm$$^{2}$$の照射において、$$^{18}$$Oを含むDHPの分解確率(D($$^{18}$$O))1.6$$times$$10$$^{-3}$$/Pulseと同位体分離係数(S)316を得た。これは単波長照射(1033.5cm$$^{-1}$$, 2.2J/cm$$^{2}$$, D($$^{18}$$O)=2.2$$times$$10$$^{-3}$$/Pusle, S=391)と比較して、より低いフルエンスで同程度の分解確率と分離係数を得たことに相当する。この結果、$$^{18}$$Oの分離速度を単波長の4倍以上に高めることができ、酸素同位体の大量分離手法としての可能性が示された。

論文

Isotope production for medical usage using fast neutron reactions

初川 雄一; 永井 泰樹; 金 政浩; 瀬川 麻里子; 原田 秀郎; 岩本 修; 岩本 信之; 落合 謙太郎; 高倉 耕祐; 今野 力; et al.

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.327 - 329, 2011/09

核医学において最もよく用いられている$$^{99}$$Tcの供給は危機に面しており、新たな製造プロセスの開発は喫緊の問題である。本研究は$$^{rm 99m}$$TcをFNSより発生される14MeV高速中性子を用いて効率よく製造することを提案するものであり、試験的に作成したチタン酸ゲルを用いた$$^{rm 99m}$$Tc/$$^{99}$$Moジェネレータについても併せて発表を行う。

論文

Narrow-band regenerative amplifier for momentum imaging spectroscopy of molecules

松岡 雷士; 橋本 雅史; 横山 啓一

Proceedings of International Quantum Electronics Conference and the Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics (IQEC/CLEO Pacific Rim 2011) (CD-ROM), p.1363 - 1364, 2011/08

We developed a Ti:Sapphire narrow-band regenerative amplifier for molecular spectroscopy. The gain bandwidth of the regenerative cavity was narrowed to $$sim$$0.7 cm$$^{-1}$$ by three birefringence filters and a plate of etalon. With 1.1-mJ pumping by the second harmonics of Nd:YLF laser, mode-locked seed pulses were amplified to $$sim$$25$$ mu$$J at 1-kHz repetition.

論文

Numerical study on quantum walks implemented on the cascade rotational transitions in a diatomic molecule

松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 橋本 雅史; 横山 啓一

arXiv.org (Internet), 5 Pages, 2011/04

We propose an implementation scheme for the continuous-time quantum walk using a diatomic molecule and an optical frequency comb. We show an analogy between the quantum walk and the cascade rotational transitions induced by the optical frequency comb whose frequency peaks are tuned to the pure rotational transitions in the molecule. The strategy to compensate for the centrifugal distortion of the real molecule is also demonstrated.

論文

Practical method for producing a large amount of isotopically enriched silicon by infrared multi-photon dissociation of hexafluorodisilane

大場 弘則; 赤木 浩; 勝又 啓一*; 橋本 雅史; 横山 淳

Japanese Journal of Applied Physics, 47(11), p.8379 - 8381, 2008/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:79.37(Physics, Applied)

本論文はレーザー照射による高濃縮シリコン同位体の実用的な作製手法について述べた。フローセルを用いて、Si$$_{2}$$F$$_{6}$$分子の赤外多光子解離による同位体分離を1波長あるいは2波長の炭酸ガスレーザー照射で行った。その結果、2波長照射により$$^{28}$$Siが99.1%のSi$$_{2}$$F$$_{6}$$ガスを0.67g($$^{28}$$Si)/hの生産速度でかつ高い収率で得ることに成功した。また、1波長照射で濃縮度が31%を超える$$^{30}$$Siを含むSiF$$_{4}$$ガスを0.12g/hの生産速度で連続的に取得することができた。

論文

Silicon isotope separation utilizing infrared multiphoton dissociation of Si$$_{2}$$F$$_{6}$$ irradiated with two-frequency CO$$_{2}$$ laser lights

横山 淳; 大場 弘則; 橋本 雅史; 勝又 啓一; 赤木 浩; 石井 武*; 大家 暁雄*; 荒井 重義*

Applied Physics B, 79(7), p.883 - 889, 2004/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:55.84(Optics)

シリコン同位体分離を2振動数CO$$_{2}$$レーザー光照射によるSi$$_{2}$$F$$_{6}$$の赤外多光子解離を利用して行った。2振動数光照射により高い分離係数を維持したまま分離効率を向上させることができた。例えば、966.23cm$$^{-1}$$(0.089J/cm$$^{2}$$)と954.55cm$$^{-1}$$(0.92J/cm$$^{2}$$)の光を100パルス同時に照射し、Si$$_{2}$$F$$_{6}$$を40%分解させることで$$^{28}$$Si同位体純度99.4%のSi$$_{2}$$F$$_{6}$$が得られた。一方、954.55cm$$^{-1}$$の光(0.92J/cm$$^{2}$$)のみでは同位体純度99.0%のSi$$_{2}$$F$$_{6}$$を得るのに1000パルスの照射が必要であった。$$^{29}$$Siと$$^{30}$$Siの1パルス照射あたりの分離係数は、Si$$_{2}$$F$$_{6}$$圧の増加に伴って増大した。この圧力効果の原因について周囲の気体との衝突による回転及び振動緩和の観点から議論した。

論文

Production of hyperlithiated Li$$_{2}$$F by a laser albation of LiF-Li$$_{3}$$N mixture

横山 啓一; 羽毛田 直樹*; 橋本 雅史; 古川 勝敏; 田中 宏昌*; 工藤 博司*

Chemical Physics Letters, 320(5-6), p.645 - 650, 2000/04

 被引用回数:33 パーセンタイル:28.18(Chemistry, Physical)

理論的に存在が予測されていた超原子価分子のLi$$_{2}$$Fを実験的に観測することに初めて成功した。フッ化リチウムと窒化リチウムの混合物をターゲット材としたレーザーアブレーション-光イオン化質量分析法によりLi$$_{2}$$F$$^{+}$$イオンを検出し、イオン化用レーザーの出力依存性からLi$$_{2}$$F$$^{+}$$が中性のLi$$_{2}$$F分子から生成していることを確認した。

論文

He accumulation effect in solid and liquid D-T mixture

河村 成肇*; 永嶺 謙忠*; 松崎 禎市郎*; 石田 勝彦*; 中村 哲*; 坂元 眞一*; 岩崎 雅彦*; 棚瀬 正和; 加藤 岑生; 黒沢 清行; et al.

Hyperfine Interactions, 118(1-4), p.213 - 215, 1999/00

英国Rutherford Appleton Laboratory,ISIS内のRIKEN-RALミュオン施設において現在D-T反応によるミュオン触媒核融合($$mu$$CF)実験中である。RIKEN-RALミュオン施設でトリチウムの$$beta$$崩壊で生成したHe-3がD-Tの混合固体中に蓄積し、液体では蓄積しないことを見いだした。実際、D-T濃度比が3:7の時の液体では、ニュートロンの放出減少率はターゲットを液化した直後から変化しないが、固体では、固化直後から増加する。このことから、すべてのHe-3が固体の中に残ることを示していると考えられる。これらの実験結果について報告する。

論文

Muon catalyzed fusion and muon to $$^{3}$$He transfer in solid T$$_{2}$$ studied by X-ray and neutron detection

松崎 禎市郎*; 永嶺 謙忠*; 石田 勝彦*; 中村 哲*; 河村 成肇*; 棚瀬 正和; 加藤 岑生; 黒沢 清行; 橋本 雅史; 須貝 宏行; et al.

Hyperfine Interactions, 118(1-4), p.229 - 234, 1999/00

英国Rutherford Appleton Laboratory,ISIS内のRIKEN-RALミュオン施設において、現在D-T反応によるミュオン触媒核融合($$mu$$CF)実験中である。トリチウム取り扱いシステムを使用して、高純度トリチウムの1500Ciを用いて、実験の直前にHe-3を除いた液体及び固体におけるtt$$mu$$反応を観測した。実際tt$$mu$$反応は、dt$$mu$$反応のバックデータとしてだけでなく、tt$$mu$$反応に関連した新しい物理現象として重要である。この実験結果について報告する。

論文

Mass spectrometric investigation of the vapor over the LnCl$$_{3}$$-KCl equimolar melt (Ln=Nd,Er) at high temperatures

邑瀬 邦明*; 足立 吟也*; 橋本 雅史; 工藤 博司

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 69(2), p.353 - 357, 1996/00

 被引用回数:18 パーセンタイル:32.07(Chemistry, Multidisciplinary)

クヌーセン噴散マススペクトルにより、LnCl$$_{3}$$-KCl(Ln-Nd,Er)等モル溶融塩からの揮発挙動を1018-1273Kの範囲で調べた。気相の化学種としてKCl、K$$_{2}$$Cl$$_{2}$$、NdCl$$_{3}$$、KNdCl$$_{4}$$が見出され、それらの蒸気圧が求められた。NdCl$$_{3}$$単成分浴上のNdCl$$_{3}$$蒸気圧も同様に測定した。気相錯体KNdCl$$_{4}$$を形成することによるNdCl$$_{3}$$のみかけの蒸気圧上昇は温度の上昇とともに低下した。反応、KNdCl$$_{4}$$(g)+KCl(g)=NdCl$$_{3}$$(g)+K$$_{2}$$Cl$$_{2}$$(g)および、KNdCl$$_{4}$$(g)=KCl(g)+NdCl$$_{3}$$(g)の第二法則エンタルピー変化から、気相錯体KNdCl$$_{4}$$(g)が2つの架橋塩素原子と2つの末端塩素原子を有するC$$_{2V}$$型構造をもつことが示された。ErCl$$_{3}$$-KCl系に関しても、測定の結果KCl、K$$_{2}$$Cl$$_{2}$$、ErCl$$_{3}$$、KErCl$$_{4}$$の発生が見出された。

論文

Structure and stability of the hypervalent Na$$_{2}$$CN molecule: An Experimental and ab initio study

橋本 雅史; 横山 啓一; 工藤 博司*; Wu, C. H.*; P.von-R.Schleyer*

Journal of Physical Chemistry, 100(39), p.15770 - 15773, 1996/00

 被引用回数:13 パーセンタイル:54.67(Chemistry, Physical)

高温質量分析法により、金属ナトリウムNaCNとの混合試料上の平衡蒸気中に超原子価分子Na$$_{2}$$CNの存在を確認し、その熱力学量を決定した。また同時にab initio MO計算により分子の安定構造およびエネルギー状態についての理論値を得た。Na$$_{2}$$CNの解離エネルギー(D$0゜$(NaCN-Na)は、実験値は24.8$$pm$$1.6kcal/mol、理論値は17.4kcal/molとなり、この分子が熱力学的に安定であることを示している。Na$$_{2}$$CN分子のイオン化エネルギーは実験値4.92$$pm$$0.2ならびに理論値4.66eVを得た。理論計算により、Na$$_{2}$$CN分子は平面2個直線2個の計4個の安定構造を持ち、最も安定な構造は平面型であることがわかった。前回報告したLi$$_{2}$$CN分子との比較を混じえ、超原子価結合について考察する。

論文

Structure and stability Li$$_{2}$$CN molecule; An Experimental and ab initio study

工藤 博司; 橋本 雅史; 横山 啓一; Wu, C. H.*; A.E.Dorigo*; F.M.Bickelhaupt*; P.von-R.Schleyer*

Journal of Chemical Physics, 99(17), p.6477 - 6482, 1995/00

Knudsen effusion質量分析法によりLi$$_{3}$$SおよびLi$$_{4}$$S分子の熱力学量を決定し、非経験的分子軌道計算により求めた理論値と比較しながらこれら超リチウム化分子の熱力学的安定性、分子構造および結合状態について研究した。Li$$_{3}$$S分子はC$$_{3v}$$対称を、Li$$_{4}$$S分子はC$$_{2v}$$対称を有する構造が最も安定であり、オクテット分子であるLi$$_{2}$$Sに比べてそれぞれ33.1$$pm$$1.6kcal/mol及び83.9$$pm$$2.7kcal/mol安定な状態にある。Li$$_{3}$$Sの9個の原子価電子は(5a$$_{1}$$)$$^{2}$$(3e)$$^{4}$$(6a$$_{1}$$)$$^{2}$$(7a$$_{1}$$)$$^{1}$$、Li$$_{4}$$Sの10個の原子価電子は(6a$$_{1}$$)$$^{2}$$(3b$$_{1}$$)$$^{2}$$(7a$$_{1}$$)$$^{2}$$(3b$$_{2}$$)$$^{2}$$(8a$$_{1}$$)$$^{2}$$の配置をとる。Li$$_{3}$$Sの7a$$_{1}$$軌道及びLi$$_{4}$$Sの8a$$_{1}$$軌道にある電子はLi-Li結合によりケージを形成し、分子全体の安定化に寄与すると考えられる。

論文

Formation of Tc(III) complexes with EDTA and HEDTA

橋本 雅史; 和田 博之*; 大森 巍*; 吉原 賢二*

Radiochimica Acta, 63, p.173 - 177, 1993/00

ヘキサキス(チオウレア)テクネチウム(III)錯体との配位子置換反応により、代表的なポリアミノポリカルボン酸であるEDTAおよびHEDTAを配位子とした+3価のテクネチウム錯体を合成することができる。この配位子の置換反応に対する速度論および生成する錯体の組成という二つの視点から錯体の生成反応の機構を考察した。

口頭

2,3-ジヒドロピランの二波長赤外多光子解離による酸素同位体濃縮

橋本 雅史; 大場 弘則; 赤木 浩; 佐伯 盛久; 横山 淳

no journal, , 

$$^{18}$$O(天然存在割合0.204%)は陽電子断層撮影用検査試薬の原料として用いられるなど医療分野で有用な同位体である。われわれは$$^{18}$$Oの高効率な分離法として、不飽和環状エーテルの一波長赤外多光子解離による同位体分離の研究を行ってきた。今回は、同位体分離の効率のさらなる向上を目的として、特に良い成果の得られている2,3-ジヒドロピランに対し、照射する赤外光に励起用と分解用の二波長を用いた赤外多光子解離による$$^{18}$$O同位体分離実験を行い、分解確率と同位体分離係数を求めた。その結果、一波長のレーザーフルエンス(2.2J/cm$$^{2}$$)よりも低いフルエンス(二波長の合計約1.5J/cm$$^{2}$$)でほぼ同等の分解確率と同位体選択性が得られた。また、一波長では試料中での集光を必要としたが二波長ではそれが不要となったため、約5倍の量の処理が可能となった。これにより、酸素同位体の大量濃縮の可能性が示された。

口頭

Oxygen isotope separation utilizing two-frequency infrared multiphoton dissociation of 2,3-dihydropyran

橋本 雅史; 大場 弘則; 赤木 浩; 佐伯 盛久; 横山 淳

no journal, , 

$$^{18}$$O(天然存在割合0.204%)は陽電子断層撮影用検査試薬の原料として用いられるなど医療分野で有用な同位体である。われわれは$$^{18}$$Oの高効率な分離法として、不飽和環状エーテルの一波長赤外多光子解離による同位体分離の研究を行ってきた。今回は、同位体分離の効率のさらなる向上を目的として、特に良い成果の得られている2,3-ジヒドロピランに対し、照射する赤外光に励起用と分解用の二波長を用いた赤外多光子解離による酸素同位体分離実験を行い、分解確率と同位体分離係数を求めた。その結果、一波長のレーザーフルエンス(2.2J/cm$$^{2}$$)よりも低いフルエンス(二波長の合計約1.5J/cm$$^{2}$$)でほぼ同等の分解確率と同位体選択性が得られた。また、一波長では試料中での集光を必要としたが二波長ではそれが不要となったため、約5倍の量の処理が可能となった。これにより、酸素同位体の大量濃縮の可能性が示された。

口頭

高速中性子を用いた医療用RIの製造研究

初川 雄一; 橋本 雅史; 永井 泰樹*; 金 政浩; 瀬川 麻里子; 原田 秀郎; 今野 力; 落合 謙太郎; 高倉 耕祐; 岩本 信之; et al.

no journal, , 

本研究は原子力機構核融合中性子源施設(FNS)から供給される高エネルギー中性子を用いることにより高い収率で核反応が惹起させることに着目し、従来得ることが困難であった新たな放射性核種を生成し核医学分野への応用を図るものである。Tiターゲットからは$$^{46}$$Ti(n,$$alpha$$)$$^{45}$$Ca(半減期162日), $$^{46}$$Ti(n,2n)$$^{45}$$Ti(半減期3時間)またCsターゲットからは$$^{133}$$Cs(n,2n)$$^{132}$$Cs(半減期6.5日), $$^{133}$$Cs(n,p)$$^{133}$$Xe(半減期3.2日)の製造が期待される。本研究では天然Ti, CsターゲットをFNSからの高速中性子で照射し、生成核種からの$$gamma$$線をGe半導体検出器で測定しその生成量を求め、これを理論計算との比較検討を行った。さらに照射ターゲットから生成核種を純度よく効果的に分離精製するための新しい化学分離手法についても合わせて検討を加える。

口頭

Studies for isotope separation of radioactive waste

横山 啓一; 笠嶋 辰也; 松岡 雷士; 橋本 雅史; 坪内 雅明; 杉山 僚; 横山 淳

no journal, , 

長寿命核分裂生成物の同位体分離を実現するためには技術革新を必要とする。量子制御はそのようなブレークスルーを起こす可能性がある。われわれは二原子分子の回転状態のカスケード励起に基づく新しい同位体選択スキームを提案した。これを確かめるための原理実証試験と必要な光源開発に着手した。原理実証試験では、チタンサファイアレーザーを用いたラマン散乱による回転カスケードの実証実験を行う。現在、これに必要となる回転状態分布測定方法の開発を進めている。フェムト秒コヒーレントアンチストークスラマン散乱による窒素分子の回転状態測定実験の現状について報告する。また、高出力テラヘルツ波源の開発状況についても紹介する。その中で特に、ZnTe及びLiNbO$$_{3}$$結晶中で光整流に基づくテラヘルツ波発生試験と高出力ピコ秒レーザーの開発計画について述べる。

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