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論文

Radiation-induced degradation of aqueous 2-chlorophenol assisted by zeolites

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(1), p.341 - 348, 2018/04

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

放射線を利用した水環境汚染物質の分解処理をゼオライトによる固相抽出を用いて効率化する可能性を探索するため、2-クロロフェノール(2-ClPh)をモデル物質としてゼオライト共存下での放射線誘起反応を研究した。3種のゼオライトを比較した結果、Si/Al比率の高いゼオライト(HMOR)を用いることで2-ClPhの放射線による分解反応を効率化できることを明らかにした。HMORは疎水性を示すゼオライトであり、水溶液中の2-ClPhに対して優れた吸着能を示した。この吸着能を利用してHMORに2-ClPhを濃縮してから$$gamma$$線を照射することで、2-ClPhの脱塩素反応が高効率で進むことが分かった。この固相抽出による反応効率の向上は、水溶液を10倍濃縮することに相当した。これは、2-ClPhが高濃度に吸着したことで、HMORが$$gamma$$線から吸収したエネルギーが効率よく分解反応に使われたためと考えられる。

論文

Hydrogen production by $$gamma$$-ray irradiation from different types of zeolites in aqueous solution

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Physical Chemistry C, 121(34), p.18525 - 18533, 2017/08

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

水の放射線分解による水素発生に対するゼオライトの影響を理解するため、水とゼオライトとの混合物の$$gamma$$線照射による水素発生を研究した。構造および組成の異なる4種類のゼオライトについて種々の含水率の試料を調製し、脱気条件および空気溶存条件にて水素発生を比較した。脱気条件下では、組成に占めるアルミニウムの比率が高いゼオライトを用いた場合に、特に低含水率で高い水素発生量を観測した。水素発生量とゼオライトの化学分析との比較から、ゼオライトに含まれる骨格外アルミニウムが水素発生量を増加させることが示唆された。一方、空気溶存条件かつ高含水率の場合には、水の放射線分解により過酸化水素が生成するため水素発生量の低下が観測された。この水素発生量の低下はアルミニウム含有率の高いゼオライトで顕著であり、その結果4種のゼオライトからの水素発生量は同程度となった。構造および組成の異なるゼオライトで同等の水素発生が観測された結果から、骨格外アルミニウムの関与する反応とは別に、ゼオライトの影響を受けにくい水素発生反応過程が存在すると考えられる。

論文

Radiolysis of boiling water

Yang, S.*; 勝村 庸介*; 山下 真一*; 松浦 千尋*; 広石 大介*; Lertnaisat, P.*; 田口 光正

Radiation Physics and Chemistry, 123, p.14 - 19, 2016/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Chemistry, Physical)

沸騰水の$$gamma$$線照射分解を行った。水素発生の収率は水中の極微量の有機不純物に大きく影響した。高純度の水を用いた場合、H$$_{2}$$とO$$_{2}$$の生成収率は0.48と0.24で、2:1となり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$はほとんど生成しなかった。H$$_{2}$$とO$$_{2}$$の生成収率は線量率に依存し、線量率が下がるほど増加した。NaCl添加した場合、塩素イオンがOHラジカルを捕捉するため、H$$_{2}$$生成収率は約2倍に増大した。また、これらの結果は、決定論的化学反応速度論を用いたシミュレーションの結果とよく一致した。

論文

Quick measurement of continuous absorption spectrum in ion beam pulse radiolysis; Application of optical multi-channel detector into transient species observation

岩松 和宏*; 室屋 裕佐*; 山下 真一*; 木村 敦; 田口 光正; 勝村 庸介*

Radiation Physics and Chemistry, 119, p.213 - 217, 2016/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Chemistry, Physical)

TIARA施設において、多チャンネルの光検出器を利用した、200から950nmまでの波長範囲を計測可能な光吸収スペクトル測定システムを構築し、AVFサイクロトロンからの12.5MeV/u He, 18.3MeV/u C及び17.5MeV/u Neイオンを用いた時間分解光吸収測定実験を行った。放射線化学反応のよく調べられているKSCN水溶液を試料としてイオン照射した結果、従来の100分の1程度の計測時間で(SCN)$$_{2}$$ $$^{-}$$の過渡吸収スペクトルが観測され、260-660nmにおける吸光度の感度は0.001-0.003であった。NaBr水溶液を試料とした場合には、Br$$_{2}$$$$^{-}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$に起因する2つの吸収ピークが同時観測され、その時間挙動が明らかになった。以上、イオン照射による化学反応を短い計測時間で詳細に観測できるシステムの構築に成功した。

論文

Influence of linear energy transfer on the scintillation decay behavior in a lithium glass scintillator

越水 正典*; 岩松 和宏*; 田口 光正; 倉島 俊; 木村 敦; 柳田 健之*; 藤本 裕*; 渡辺 賢一*; 浅井 圭介*

Journal of Luminescence, 169(Part B), p.678 - 681, 2016/01

TIARAのAVFサイクロトロンを用いてパルスイオンビームを発生し、Liガラスシンチレータ(GS20)の発光を計測した。20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$,および220MeV C$$^{5+}$$を照射した結果、400nm付近に、発光中心としてドープされているCe$$^{3+}$$イオンの5d-4f遷移に帰属されるバンドが観測された。発光のタイムプロファイル計測では、20MeV H$$^{+}$$では顕著に立ち上がりが遅く、高LETほど立ち上がりが速くなった。一方、減衰挙動には顕著な相違はなかった。これは、高密度エネルギー付与によって誘起された励起状態間相互作用によって、ホストガラスからCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動過程が促進されたことが原因と考えられる。

論文

Effect of heavy ion irradiation on optical property of radiation-crosslinked hydroxypropyl cellulose gel containing methacrylate monomers

廣木 章博; 山下 真一*; 木村 敦; 長澤 尚胤; 田口 光正

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.583 - 586, 2015/12

放射線架橋ヒドロキシプロピルセルロースゲルと2-ヒドロキシエチルメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレートなどのメタクリル酸エステルモノマーから調製したポリマーゲル線量計に150MeV/uヘリウム線、290MeV/u炭素線、500MeV/u鉄線を照射すると、透明だったゲル線量計は白くなった。照射したポリマーゲル線量計の吸光度は、10Gyまでの線量増加に伴い増加した。また、吸光度は、線量率増加に伴い低下した。線量率一定で照射サンプルの吸光度を比較すると、ヘリウム線,炭素線,鉄線の順で低下した。これは、線エネルギー付与(LET)の変化と一致した。LETの増加にともない、重合の開始剤となるOHラジカルや水和電子の濃度が低下し、白濁因子となるポリマーの生成が抑制されたためと考えられる。このように、ポリマーゲル線量計は、線量,線量率やLETに依存した白濁化を示すことが分かった。

論文

Linear energy transfer effects on time profiles of scintillation of Ce-doped LiCaAlF$$_{6}$$ crystals

柳田 健之*; 越水 正典*; 倉島 俊; 岩松 和宏*; 木村 敦; 田口 光正; 藤本 裕*; 浅井 圭介*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.529 - 532, 2015/12

CeをドープしたLiCaAlF$$_{6}$$結晶にX線及び20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$, 220MeV C$$^{5+}$$イオン照射を行い、発光のその場観察を行った。X線照射では数nsの早い発光成分と数10nsの遅い成分が観測された。一方、イオン照射では、早い発光は観測されなかった。早い発光の消滅は、イオン照射で形成された高密度励起による励起状態間の相互作用が原因と考えられる。また、遅い発光では、その立ちあがりと減衰にLET依存性が観測された。これは、LiCaAlF$$_{6}$$の励起状態からCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動及び励起状態間相互作用による消光過程が競争的に起きていることが原因と考えられる。

論文

放射線で加工したプラスチックが学校教材に

長澤 尚胤; 田口 光正

Isotope News, (736), p.47 - 50, 2015/08

学校教育現場ではプラスチックに対する放射線照射効果を理解するための学校教材が求められていたものの、市場にはほとんど無かった。放射線架橋技術を活用して生分解性プラスチックであるポリ($$varepsilon$$-カプロラクトン)に耐熱性や形状記憶性を持たせた学校教材を企業と共同開発した。本教材を通じて、学生達が放射線の照射効果を体験し、熱収縮チューブ, 電線ケーブル被覆材, 自動車ラジアルタイヤ, 創傷被覆材の製造など放射線加工技術が社会で利用させていることを理解できる。

論文

Enhancement of beam pulse controllability for a single-pulse formation system of a cyclotron

倉島 俊; 宮脇 信正; 柏木 啓次; 奥村 進; 田口 光正; 福田 光宏*

Review of Scientific Instruments, 86(7), p.073311_1 - 073311_8, 2015/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:49.23(Instruments & Instrumentation)

2台のビームチョッパーを用いた原子力機構TIARAのサイクロトロンのシングルパルスビーム形成技術について、ビームの高品位化や高強度化を目的とした改良を実施した。具体的には、マルチターン取り出しに起因する不要ビームパルスを減らすために、ビーム位相幅制御や加速位相を高精度に制御する技術を導入するとともに、正弦波電圧型と鋸歯状波電圧型のビームバンチャーを組み合わせて使用することで、シングルパルスビームの強度を2倍以上に増強することに成功した。その結果、高強度のメインビームパルス以外の不要ビームパルスの混入による質の低下は0.1%以下に抑制され、TIARAサイクロトロンの1$$times$$10$$^{-5}$$の非常に高い磁場安定度と相俟ってこれまでは実現できなかったユーザへの長時間のシングルパルスビーム提供が可能になった。このシングルパルスビームの実用化は、シンチレータの時間プロファイルの解明や中性子の飛行時間計測など、各種実験の精度を向上することに貢献している。

論文

$$alpha$$-radiation effect on solvent extraction of minor actinide

須郷 由美; 佐々木 祐二; 田口 光正; 石岡 典子

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1381 - 1384, 2015/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

$$alpha$$-Radiation effect on the extraction of $$^{241}$$Am was investigated using the solution of ${it N,N,N',N'}$-tetraoctyldiglycolamide pre-irradiated with $$alpha$$-particles provided by a tandem accelerator, in contrast to the irradiation using actinides as an $$alpha$$-particles emitter. $$^{241}$$Am was extracted almost quantitatively from the aqueous phase into the organic one. The concentration in the organic phase nearly kept constant even after irradiation with $$alpha$$-rays.

論文

Sequential radiation chemical reactions in aqueous bromide solutions; Pulse radiolysis experiment and spur model simulation

山下 真一*; 岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 田口 光正; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

RSC Advances (Internet), 5(33), p.25877 - 25886, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:46.57(Chemistry, Multidisciplinary)

ブロマイド(Br$$^{-}$$)は水酸化(OH)ラジカルと反応して分子吸光係数の大きな中間体を生じるため、放射線誘起水中OHラジカルの反応プローブとして使われてきた。放射線照射後ナノ秒領域のOHラジカルの挙動を解明するためにはBr$$^{-}$$の濃度を高くする必要があるものの、高濃度のBr$$^{-}$$とOHラジカルの反応機構は不明であった。N$$_{2}$$OおよびArで飽和した0.9-900mMのNaBr水溶液へのパルス電子線照射によって生じたOHラジカルとBr$$^{-}$$の反応中間体の時間挙動を光吸収により計測した。Br$$^{-}$$はOHラジカルと反応してBrOH$$^{cdot -}$$、さらにBr$$_{2}$$$$^{-}$$を生じる。異なる実験条件で得られたBrOH$$^{cdot -}$$やBr$$_{2}$$$$^{-}$$のタイムプロファイルに対して、既報の反応速度式、速度定数を用いたスパーモデルシミュレーションを行った結果、10mM以上の高濃度条件では、2BrOH$$^{cdot -}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$ + 2OH$$^{-}$$の反応(反応度度定数: k=3.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)を新たに考慮することで実験結果をよく再現できることを明らかにした。

論文

Enhancement in dose sensitivity of polymer gel dosimeters composed of radiation-crosslinked gel matrix and less toxic monomers

廣木 章博; 山下 真一*; 田口 光正

Journal of Physics; Conference Series, 573(1), p.012028_1 - 012028_4, 2015/01

BB2014-0610.pdf:0.75MB

 被引用回数:4 パーセンタイル:9.59

放射線橋かけヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルを母材とするポリマーゲル線量計の放射線感度向上を目的に研究を行った。電子線照射により作製したHPCゲルを放射線検出液(2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)、ポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)、テトラキスヒドロキシメチルホスホニウムクロリド(THPC)を含む水溶液)に浸漬後、真空パックすることでポリマーゲル線量計を作製した。$$gamma$$線照射による白濁度合いは観測波長660nmの吸光度から評価した。ポリマーゲル線量計は、1Gyで白濁し、10Gyまでの線量に対して吸光度増加を示した。単位線量あたりの吸光度増分である放射線感度は、THPC濃度に依存し、HEMA 2wt%, 9G 3wt%, THPC 0.40wt%で約0.06Abs.Gy$$^{-1}$$に達することが分かった。

論文

System for measuring temporal profiles of scintillation at high and different linear energy transfers by using pulsed ion beams

越水 正典*; 倉島 俊; 田口 光正; 岩松 和宏; 木村 敦; 浅井 圭介*

Review of Scientific Instruments, 86(1), p.013101_1 - 013101_5, 2015/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:49.23(Instruments & Instrumentation)

多くの熱中性子検出用シンチレータでは、(n,$$alpha$$)反応により生じる$$alpha$$線によりシンチレーションが生じる。$$alpha$$線により固体中で生じる電離や励起状態の空間的密度は、$$gamma$$線や電子線の場合と比較すると非常に大きい。そのため、励起状態間相互作用が生じ、シンチレーションスペクトルや減衰挙動に影響を与えうる。この励起状態間相互作用の様相を材料設計の観点から制御することが可能となれば、$$gamma$$線の検出イベントと(n,$$alpha$$)反応を利用した中性子の検出イベントとのスペクトルや減衰挙動の差に基づいた弁別が可能となる。そのためには、励起状態間相互作用の様相を観測する手段が必要である。そこで、シンチレーションの短時間プロファイルを計測するシステムを構築し、サイクロトロンで加速したシングルパルスビームによりBC-400やBaF$$_{2}$$などの高速シンチレータを照射してその特性評価を行ったので報告する。

論文

Effect of oxygen on radiolytic hydrogen production from X-type zeolite-water mixtures

熊谷 友多; 木村 敦; 田口 光正

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

Effect of oxygen on radiation-induced reactions in zeolite-water mixture was studied, in order to obtain a fundamental understanding on radiolytic hydrogen production from the mixture. The hydrogen production from the mixture of an X-type zeolite with aqueous solution was examined under argon-saturated, aerated, and oxygen-saturated conditions. Three effects of oxygen were proposed based on the obtained results. One effect is preventing dissolved aluminum from producing hydrogen. The solution contained dissolved aluminum, which produces hydrogen through a reaction with hydrated electron. The aluminum elution indicates that oxygen reacts with hydrated electron in competition with dissolved aluminum. Another effect is inhibition of hydrogen produced from the irradiated zeolite. The inhibiting effect was observed in the irradiation of the zeolite with adsorbed water. The other effect is indirect inhibition of hydrogen by promoting hydrogen peroxide generation. The hydrogen production was further inhibited when the zeolite was submerged in water. The further inhibition suggests that hydrogen peroxide from the interstitial water inhibited the hydrogen production.

論文

Cellulose gels produced in room temperature ionic liquids by ionizing radiation

木村 敦; 長澤 尚胤; 田口 光正

Radiation Physics and Chemistry, 103, p.216 - 221, 2014/10

AA2014-0158.pdf:0.4MB

 被引用回数:12 パーセンタイル:14.01(Chemistry, Physical)

天然高分子の一種である多糖類は、環境にやさしい材料として注目を集めているが、多くの多糖類は水や有機溶媒に難溶性であり、その成形加工には化学処理などの各種プロセスを要する。近年、このような多糖類を高濃度で溶解する溶媒として、イオン液体の利用が検討されている。本研究では、独自に合成したイオン液体を用いて難溶性天然多糖類セルロースの高濃度溶液を作製し、放射線を照射することで、網目状の化学結合を有する新規セルロースゲルの作製に成功した。また、セルロースゲルを高効率で生成する反応条件(初期濃度,照射温度,水分率)を調べた。その結果、セルロースゲルの生成収率は、試料の初期濃度20%、放射線の照射温度298K、含水率18%の条件において、線量10kGyの$$gamma$$線照射により、最大14%であることを明らかにした。さらに、得られたセルロースゲルは、3.0mS cm$$^{-1}$$の電子伝導性を有することから、電子および医療機器への応用が期待される。

論文

Radiation stability and modification of gelatin for biological and medical applications

Haema, K.*; 大山 智子; 木村 敦; 田口 光正

Radiation Physics and Chemistry, 103, p.126 - 130, 2014/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:21.96(Chemistry, Physical)

生物資源であるゼラチンの医療・バイオデバイス応用に向け、放射線滅菌耐性と放射線改質に関する研究を行った。ゼラチン粉末に電子線(2MeV, 2mA)を室温・大気中で照射してゲル浸透クロマトグラフィーで分子量変化を調べたところ、滅菌線量5-25kGyに対してゼラチンの重量平均分子量は約7-10%減少することが分かった。さらに、体内や細胞培養環境を模擬した37$$^{circ}$$C水中での加水分解速度が照射によって影響を受けることが分かった。一方で、ゼラチン水溶液を照射すると、水酸化ラジカルなどの水分解活性種によりゼラチンが架橋し、ハイドロゲルが形成した。ゲル分率測定とゾルの分子量分析より、放射線架橋ゼラチンハイドロゲルは37$$^{circ}$$C水中で一週間安定であることが分かった。

論文

LET and dose rate effect on radiation-induced copolymerization in physical gel

中川 清子*; 田口 光正; 木村 敦; 長澤 尚胤; 廣木 章博

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 334, p.64 - 68, 2014/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.28(Instruments & Instrumentation)

重粒子線治療に利用可能な3次元ポリマーゲル線量計の開発の一環として、マレイミド-スチレン溶液で膨潤した、ヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルへの重イオン照射によるLET効果について調べた。TIARA施設において、透明なHPCゲル試料に20MeV Hイオン(LET=2.2eV/nm)、107MeV Heイオン(7.1eV/nm)、50MeV Heイオン(13eV/nm)、320MeV Cイオン(75eV/nm)を照射したところ、白濁化が観測された。この白濁化の感度(単位線量当りの吸光度の増加率)はLET値の増加に伴い減少した。白濁成分についてGPC(ゲル浸透クロマトグラフ)分析したところ、数平均分子量40,000から45,000の高分子の生成が確認され、分子量は照射イオンのLET値にはほとんど影響を受けなかった。以上の結果から、白濁化のLET依存性は、LETの増加に伴い照射初期に生成した活性種の密度が高くなり、ラジカル再結合により消滅したことが原因と考えられる。また、再結合反応を逃れた活性種は一定回数重合し、白濁成分を生成すると考えられる。

論文

Radiation-induced change of optical property of hydroxypropyl cellulose hydrogel containing methacrylate compounds; As a basis for development of a new type of radiation dosimeter

山下 真一*; 廣木 章博; 田口 光正

Radiation Physics and Chemistry, 101, p.53 - 58, 2014/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:43.1(Chemistry, Physical)

It was aimed to develop a novel polymer gel dosimeter to overcome weakness of earlier ones. A cellulose derivative, hydroxypropyl cellulose (HPC), was chosen as a polymer composing gel matrices and processed with a radiation-crosslinking technique in advance to manufacture of a gel dosimeter. Two methacrylate-type monomers, 2-hydroxyethyl methacrylate (HEMA) and poly(ethylene glycol) dimethacrylate (9G), were selected as vinyl-type monomers polymerizing with irradiations. Visual change with irradiation of $$^{60}$$Co $$gamma$$-rays was observed, and haze and UV-vis absorption analyses were conducted to quantify visual changes of irradiated dosimeters. Radiation-induced white turbidity was easily observable directly by our eyes even with $$^{60}$$Co $$gamma$$-irradiation of 1 or 2 Gy. Sensitivity, which was evaluated by haze, toward $$gamma$$-ray dose was dependent on the composition of the vinyl-type monomers. UV-vis spectroscopy indicated that there are at least two different mechanisms leading to white turbidity. It was shown that dose rate effect can be less significant by optimizing composition of the vinyl-type monomers.

論文

Improvement of endophytic bacteria using ion beams and application of bio-pesticide with plant growth Promoter made from oligo-chitosan

相野 公孝*; 佐藤 勝也; 鳴海 一成*; 長澤 尚胤; 吉井 文男; 田口 光正

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 113, 2014/03

The endophytic bacteria produce various kinds of bioactive substances, by which the plants grow well and exhibit resistance to diseases and environmental stress. In this study, 300 isolates that were derived from ${it Pseudomonas fluorescens}$ FPH9601 irradiated with carbon ion beams were tested for inhibitory effect of tomato bacterial wilt. We could successfully obtain 24 mutants that have enhanced suppressiveness against the tomato bacterial wilt. In the meantime, chitosan is a linear polysaccharide composed of randomly distributed $$beta$$-(1-4)-linked D-glucosamine (deacetylated unit) and N-acetyl-D-glucosamine (acetylated unit). Low molecular weight chitosan (oligo-chitosan), which can be obtained by $$gamma$$-ray irradiation of chitosan in diluted solutions, has potential uses in agriculture. In the field condition, the suppression effect against the pathogen significantly increased when tomato was treated with oligo-chitosan and endophytic bacteria.

論文

Micro/nanofabrication of poly($$_{L}$$-lactic acid) using focused ion beam direct etching

大山 智子; 日名田 暢*; 長澤 尚胤; 大島 明博*; 鷲尾 方一*; 田川 精一*; 田口 光正

Applied Physics Letters, 103(16), p.163105_1 - 163105_4, 2013/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:67.17(Physics, Applied)

生体適合性と生分解性を併せ持つポリ乳酸をバイオデバイスへ応用するため、集束ガリウムイオンを用いたダイレクトエッチングによる微細加工を試みた。照射イオン数(線量)と電流値(線量率)に依存して、エッチング速度や加工精度が変化することが分かった。ポリ乳酸はガラス転移温度(60$$^{circ}$$C付近)以上で容易に変形してしまうため、照射熱が加工特性に大きく影響したと考えられる。照射条件を制御して熱の影響を抑制することによって、直径約80nmのホールや100nm幅のアルファベットなど任意の微細加工に成功した。微細加工表面をマイクロエリアX線光電子分光で解析したところ、物理スパッタと放射線誘起分解反応によってポリ乳酸表面が炭化し、線量に応じてC=C結合が増えていくことが分かった。C=C結合が多い表面状態は細胞接着性が高いことが報告されており、本研究で得られたポリ乳酸の微細加工体は高い細胞接着性を持つことが期待される。

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