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論文

Theoretical elucidation of Am(III)/Cm(III) separation mechanism with diamide-type ligands using relativistic density functional theory calculation

金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎

Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)$$_{3}$$]$$^{3+}$$と[M(ADAAM)(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。

論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

Continuous liquid-liquid extraction of uranium from uranium-containing wastewater using an organic phase-refining-type emulsion flow extractor

永野 哲志; 長縄 弘親; 鈴木 英哉; 利光 正章*; 三田村 久吉*; 柳瀬 信之*; Grambow, B.

Analytical Sciences, 34(9), p.1099 - 1102, 2018/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:59.3(Chemistry, Analytical)

大量のウラン廃液からウランを連続的に抽出するために、溶媒洗浄型のエマルションフロー(EF)システムを開発した。これまでのEFシステムは有機溶媒を洗浄する仕組みを持っていないために、大量廃液を処理する際には有機溶媒に目的元素が蓄積し抽出性能が劣化するという問題があった。そこで、目的元素の蓄積を抑制するために有機溶媒洗浄ユニットを備えたシステムを新たに開発しウラン廃液処理に適用したところ、抽出性能の劣化を起こすことなく連続処理ができることが分かった。

論文

Selective Sc recovery from rare earths in nitric acid medium by extraction chromatography

渡部 創; 鈴木 英哉; 後藤 一郎*; 小藤 博英; 松村 達郎

日本イオン交換学会誌, 29(3), p.71 - 75, 2018/09

Chemical compounds containing scandium (Sc) are widely applied to various fields such as catalysts, alloys, lamps and etc. Sc is found in mineral ore, and it is necessary to develop efficient Sc separation and recovery technology for the industrial applications. So far, solvent extraction based processes were proposed as promising Sc recovery procedures. Our group has found that hexaoctyl nitrilotriacetic acid triamide (HONTA) has strong affinity to Sc. In this study, applicability of the extraction chromatography technology for the selective Sc recovery was experimentally evaluated through batch-wise adsorption/elution studies and column separation experiments.

論文

Continuous extraction and separation of Am(III) and Cm(III) using a highly practical diamide amine extractant

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:11.06(Nuclear Science & Technology)

Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。

報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験,2; 改良型MA回収フローシートを対象とした評価

木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2016-024, 40 Pages, 2017/02

JAEA-Research-2016-024.pdf:6.73MB

高レベル廃液からマイナーアクチノイド(以下、MAという)を回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験ではこれまでのフローシートにおける沈殿物の生成等の課題に対して抽出溶媒へのアルコール添加等の改良を加えたフローシートを対象に、遠心抽出器を用いた際の抽出・逆抽出挙動を評価し、先に実施されているミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて比較・評価した。本試験を通して、異相混入やオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと類似の挙動を示す希土類元素では、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。これは主に遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。

論文

High-performance alkyl diamide amine and water-soluble diamide ligand for separating of Am(III) from Cm(III)

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Analytical Sciences, 33(2), p.239 - 242, 2017/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.73(Chemistry, Analytical)

高性能、かつシンプルな分子構造を持った新規抽出剤であるアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm(III)とCm(III)の相互分離について検討した。抽出剤にADAAMを用いて、さらに、マスキング剤として水溶性のN,N,N',N'-テトラエチルジグリコールアミド(TEDGA)を添加することで分離性能が大幅に向上し、Am(III)とCm(III)の分離係数41が得られた。

論文

Highly practical and simple ligand for separation of Am(III) and Eu(III) from highly acidic media

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也; 柴田 光敦; 川崎 倫弘; 卜部 峻一*; 松村 達郎

Analytical Sciences, 32(4), p.477 - 479, 2016/04

 被引用回数:11 パーセンタイル:32.16(Chemistry, Analytical)

Am(III)とEu(III)の相互分離のための新規抽出試薬として、革新的かつ高性能なアルキルジアミドアミン(ADAAM)が開発された。ADAAMは、ソフトドナーであるN原子1個とハードドナーであるO原子2個を中心骨格に持ち、これらの3座配位と、N原子に結合しているアルキル鎖の立体障害とのコンビネーションによって、Am(III)とEu(III)に対する抽出能,分離能が得られていると考えられる。

報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験

木部 智; 藤咲 和彦*; 安倍 弘; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2015-021, 40 Pages, 2016/02

JAEA-Research-2015-021.pdf:2.3MB

PUREXプロセスの抽出ラフィネートからMAを回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。これまでに、小型ミキサセトラを用いたMA回収試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価しているが、油水間の不十分な相分離に起因するものと考えられる各元素の回収率の低下等の問題が確認されている。そのため本試験では次世代センターと基礎工センターの連携の下、油水間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、模擬ラフィネートを対象とした向流多段抽出/逆抽出試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価するとともに、ミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて、比較・検討した。本試験を通して、エントレイメントやオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと同様の挙動を示す希土類元素では、ミキサセトラを用いた際と同等の抽出挙動が得られ、相分離性の違いにもとづく影響は認められなかった。逆抽出効率は若干低下する傾向が認められたが、これは遠心抽出器特有の二相混合時間の短縮が一因として示唆される。

論文

Continuous liquid-liquid extraction of nickel from simulated electroless nickel plating liquid wastes by using a counter current emulsion flow extractor

永野 哲志; 三田村 久吉; 山下 祐司; 柳瀬 信之; 鈴木 英哉; 長縄 弘親

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 21(1), p.111 - 117, 2014/00

無電解ニッケル廃液からニッケルを連続的に抽出するために、エマルションフロー抽出装置を利用した廃液処理システムを開発した。抽出溶媒としてはニッケルの抽出剤であるLIX-84Iと反応加速剤であるPC88Aを溶解させたシェルゾールD70を使用した。純水で希釈した模擬廃液に本抽出システムを適用したところ、最大で96%のニッケルを抽出することがわかった。また、エマルションの液滴のサイズを高速度カメラで分析したところ、0.2$$sim$$0.4mmであった。

論文

Isotope dilution inductively coupled plasma mass spectrometry for determination of $$^{126}$$Sn content in spent nuclear fuel sample

浅井 志保; 利光 正章; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 篠原 伸夫; 伊奈川 潤; 奥村 啓介; 宝徳 忍; 木村 貴海; 鈴木 健介*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(6), p.556 - 562, 2013/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.14(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核種の1つである$$^{126}$$Snのインベントリ評価を目的として、ICP-MSによる$$^{126}$$Snの分析法を開発した。また、照射履歴の明確な使用済燃料溶解液を分析試料として、開発した$$^{126}$$Sn分析法の妥当性を検証するとともに、使用済燃料溶解液中の$$^{126}$$Sn存在量及び共存するスズ同位体の同位体比を算出した。ICP-MS測定の前処理法として、陰イオン交換法を採用し、$$^{126}$$Snの主要な測定妨害核種$$^{126}$$Teや、高放射性の成分Sr, Y, Cs、及びBaを分離除去した。陰イオン交換樹脂に吸着したスズは、1M HNO$$_{3}$$によって定量的に溶出した。得られたスズ溶出液中のスズの同位体比は、ICP-MSによって精度よく測定され、また、国内初の$$^{126}$$Sn実測値が得られた。さらに、スズ同位体比は燃焼計算コードORIGEN2による計算値ともよく一致したことから、ORIGEN2による計算の信頼性を確認できた。

論文

Simple cation-exchange separation for ICP-MS measurement of $$^{79}$$Se in spent nuclear fuel sample

浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 奥村 啓介; 篠原 伸夫; 木村 貴海; 伊奈川 潤; 鈴木 健介*; 金子 悟*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

Inventory estimation of $$^{79}$$Se in HLW is important for long-term safety assessment of a geological repository. In this study, a simple separation method using a single cation-exchange column has been investigated. An irradiated UO$$_{2}$$ pellet was dissolved and diluted with 1M nitric acid. A known amount of $$^{82}$$Se was added to the sample for isotope dilution mass spectrometry. The $$^{82}$$Se -spiked and non-spiked samples were fed to each cation-exchange resin-packed column, followed by washing with 1M nitric acid. The first 3 mL of the effluent was directly injected to the ICP-MS. The recovery of Se was 92%, while no leakage of Gd$$^{3+}$$, which causes major isobaric interference on $$^{79}$$Se detection, was observed. The coexisting components with high activity were retained on the column, leading to decrease in the surface dose rate to a background level. The amounts of $$^{79}$$Se and $$^{82}$$Se in the sample solution were 2.4 $$pm$$ 0.7 and 13.3 $$pm$$ 4.6 ng, respectively.

論文

Analyses of assay data of LWR spent nuclear fuels with a continuous-energy Monte Carlo code MVP and JENDL-4.0 for inventory estimation of $$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn and $$^{135}$$Cs

奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 岡本 力; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 2, p.369 - 374, 2011/10

軽水炉使用済燃料中の長寿命核分裂生成物の正確なインベントリ評価のために、JENDL-4.0等の最新核データを採用した新しい燃焼チェーンモデルと崩壊データを開発した。この最新核データとMVP-BURNを、$$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn, $$^{135}$$Csのインベントリ測定を含む幾つかの照射後試験解析に適用した。それらの1つは、原子力機構が実施した新しい測定である。これらの解析の結果、原子力機構による新しい測定値は、異なる研究機関で異なる技術により測定された他の照射後試験データとよく整合していることが確認できた。また、本計算による結果は、$$^{79}$$Seと$$^{135}$$Csの生成量に対して、10%以内で実験値とよく一致することがわかった。一方、$$^{99}$$Tcと$$^{126}$$Snについては、およそ50%までの過大評価がみられた。これらの差異は、試料を溶解する際の不溶解残渣の影響、又は、解析における核分裂収率の誤差に起因するものと考えられる。

論文

Validation of correlations between Nd isotopes and difficult-to-measure nuclides predicted with burn-up calculation code by post irradiation examination

浅井 志保; 奥村 啓介; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), p.1437 - 1442, 2011/09

The inventory estimation of difficult-to-measure (DTM) nuclides, such as Se-79, Cs-135, Tc-99, and Sn-126 is indispensable for the management of high-level radioactive wastes (HLW). In this study, the correlations between Nd isotopes and the four DTM nuclides, which are predicted using a burnup calculation code, MVP-BURN, have been validated by post irradiation examination (PIE). An irradiated PWR fuel with a burnup of 44.9 GWd/t was used as a standard sample. The calculation was performed with MVP-BURN based on the latest nuclear data library of JENDL-4.0. The calculated atom ratios of Se-79 and Cs-135 to Nd isotopes exhibited good agreement with those obtained by PIE. This demonstrates that the correlations predicted by MVP-BURN are applicable to the scaling factor method. For Tc-99 and Sn-126, the calculated values were higher than those obtained by PIE. These overestimations were mainly caused by the lack of the contribution of insoluble residue to the measured concentrations.

論文

Computational study for inventory estimation of Se-79, Tc-99, Sn-126, and Cs-135 in high-level radioactive wastes from spent nuclear fuels of light water reactors

奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 岡本 力; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 鈴木 健介*; 金子 悟*

Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/09

軽水炉使用済燃料からの高レベル放射性廃棄物に存在する長寿命核分裂生成物のインベントリ評価手法は、長期間に渡る廃棄物処理処分の安全性評価に重要である。Se-79, Tc-99, Sn-126, Cs-135といった難分析長寿命核分裂生成物のインベントリ評価手法を開発するため、最新の燃焼計算コードとデータを使用して、燃料仕様や燃焼条件をパラメータとするサーベイ計算を行った。その中で、燃料集合体タイプ(PWR/BWR),U-235初期濃縮度,減速材温度,ボイド率,出力密度などを考えられる範囲で変動させた。その結果、前述の長寿命核分裂生成物の燃焼特性と生成の範囲が明らかとなった。これらの結果から、高レベル放射性廃棄物に存在する難分析長寿命核分裂生成物のインベントリを、測定が容易な核種(キー核種)の分析値との相関から決定するスケーリングファクタ法とそのキー核種を提案する。

論文

Reversed-micellar extraction of strontium(II) from model solutions of seawater

長縄 弘親; 鈴木 英哉*; 柳瀬 信之; 永野 哲志; 野呂 純二*

Analytical Sciences, 27(3), p.321 - 324, 2011/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:72.11(Chemistry, Analytical)

原子力施設周辺海域におけるストロンチウム-90のモニタリングのため、海水からストロンチウム2価を濃集するための溶媒抽出法を検討した。陰イオン性界面活性剤であるAOTと分子性抽出剤であるTODGAを含む逆ミセル系を選択し、0.5MNaCl, 0.05MMgCl$$_{2}$$もしくは0.01MCaCl$$_{2}$$を含むモデル海水からのストロンチウム2価の抽出を行った。逆ミセルを形成するAOTと有機配位子(抽出剤)としてストロンチウム2価に配位するTODGAの組合せによって、モデル海水からストロンチウム2価を効率的に抽出できることがわかった。また、本研究では、逆ミセル抽出のメカニズムについても議論した。

論文

Comparison of post-irradiation experimental data and theoretical calculations for inventory estimation of long-lived fission products in spent nuclear fuel

浅井 志保; 半澤 有希子; 奥村 啓介; 鈴木 英哉; 利光 正章; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.261 - 264, 2010/10

The inventory estimation of long-lived fission products (LLFP) is essential for the safety assessment of a geological disposal of HLW. $$^{79}$$Se and $$^{135}$$Cs are a main contributor to the total dose from the geological repository of HLW. In this study, the post irradiation experimental data of LLFPs, such as $$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn and $$^{135}$$Cs, were compared with ORIGEN2 calculation. A fragment of the UO$$_{2}$$ pellet irradiated in a commercial PWR was dissolved with nitric acid in a hot cell. After Se, Tc, Sn, and Cs were chemically separated, the concentrations of $$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn and $$^{135}$$Cs were determined with ICP-QMS. The results for $$^{79}$$Se and $$^{135}$$Cs obtained in this study showed good agreement with those obtained through ORIGEN2 calculation. In contrast, the experimentally determined concentration of $$^{99}$$Tc and $$^{126}$$Sn were equivalent to approximately 70% and 60%, respectively, of those obtained through ORIGEN2 calculation.

論文

Post irradiation examination analyses with a continuous-energy Monte Carlo code MVP for long-lived fission products in LWR spent fuels

奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 片倉 純一; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Proceedings of Joint International Conference of 7th Supercomputing in Nuclear Application and 3rd Monte Carlo (SNA + MC 2010) (USB Flash Drive), 5 Pages, 2010/10

長寿命核分裂生成核種の正確なインベントリ評価のため、最新の核データに基づき、MVP-BURNコード用の新しい燃焼チェーンモデルと崩壊データを開発した。それらを、$$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn, $$^{135}$$Csのインベントリ測定を含む3つの照射後試験に適用した。それらの1つは原子力機構が実施した新しい測定である。解析結果から、原子力機構の新しい測定は別の研究所で別の技術で得られた他の照射後試験の結果とよく整合していることが確認できた。また、本計算結果は、$$^{79}$$Seと$$^{135}$$Csの実験値と10%以内で一致することが確認できた。一方、$$^{99}$$Tcと$$^{126}$$Snについては、計算に最大50%の過大評価が見られたが、これらの差異は測定における不溶解残渣の影響又は解析における核分裂収率の誤差の影響と考えられる。

論文

New water-soluble organic ligands for Actinide cations complexation

佐々木 祐二; 鈴木 英哉*; 須郷 由美; 木村 貴海; Choppin, G. R.*

Chemistry Letters, 35(3), p.256 - 257, 2006/03

 被引用回数:26 パーセンタイル:34.92(Chemistry, Multidisciplinary)

新規な水溶性の錯形成剤、TMDGA, TEDGA, TPDGAとDPDGAcを開発し、An(III)及びAn(IV)との錯形成について調べた。これらの錯形成剤は容易に水相に溶解し、一般に報告される配位子より強くAm(III), Pu(IV)と錯形成した。TEDGA, TPDGAは効果的にアクチノイドイオンを逆抽出した。加えて、TEDGAは水相でAn錯体形成の後、極性溶媒にて有機相に回収可能であり、その際にAnとの相互分離が可能であった。

論文

Extraction capacity of diglycolamide derivatives for Ca(II), Nd(III) and Zr(IV) from nitric acid to $$n$$-dodecane containing a solvent modifier

佐々木 祐二; Zhu, Z.-X.; 須郷 由美; 鈴木 英哉*; 木村 貴海

Analytical Sciences, 21(10), p.1171 - 1175, 2005/10

 被引用回数:22 パーセンタイル:40.24(Chemistry, Analytical)

新しい抽出剤であるジグリコールアミド化合物の抽出特性研究の一環として、硝酸-ドデカン系で+2, +3及び+4価の陽イオンの抽出容量を調べた。金属イオンの最大抽出量(LOC)は硝酸濃度、抽出剤濃度に大きく依存した。LOCを増加する目的で、添加剤や疎水性の高いDGA化合物(側鎖アルキル基の長いDGA)を利用した。その結果、LOCは添加剤のDHOAモノアミド濃度やDGAのアルキル基長さに依存して増加することを明らかにした。

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