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Micheau, C.; 上田 祐生; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 山田 悟史*; 山田 雅子*; Moussaoui, S. A.*; Makombe, E.*; Meyer, D.*; Berthon, L.*; et al.
Journal of Molecular Liquids, 401, p.124372_1 - 124372_12, 2024/05
Supramolecular organization of extractant molecules impacts metal ions separation behavior. Probing bulk and interfacial structures of the relevant systems is expected to provide key insights into the metal ion selectivity and kinetic aspects. The supramolecular features of two solvent extraction systems based on malonamide extractants, N,N,N′,N′-tetrahexylmalonamide (THMA) in toluene and N,N′-dimethyl-N,N′-dibutyl-2-tetradecylmalonamide (DBMA) in n-heptane, were studied using small-angle X-ray scattering for the organic bulk phases, as well as interfacial tension and neutron reflectivity measurements for the interfaces. In the bulk solution, THMA forms dimeric/trimeric associates but no aggregates in toluene, while DBMA forms large aggregates in n-heptane. On the other hand, THMA accumulates in a diffuse layer at the interface at high THMA concentration, whereas DBMA forms a compact but thinner layer. After Pd(II) extraction, the thickness of interfacial layers decreases in the case of THMA, and totally vanishes in the case of DBMA. Based on these new structural information, two mechanisms are proposed for Pd(II) and Nd(III) extraction with malonamides. In toluene, THMA associates slightly accumulate in the vicinity of the interface, then coordinate Pd(II) and diffuse into the organic bulk phase. In n-heptane, DBMA aggregates adsorb at the interface then pick up Nd(III) cations in their polar cores and finally diffuse into the bulk.
Micheau, C.; 上田 祐生; 阿久津 和宏*; Bourgeois, D.*; 元川 竜平
Solvent Extraction and Ion Exchange, 41(2), p.221 - 240, 2023/02
被引用回数：1 パーセンタイル：51.1(Chemistry, Multidisciplinary)Malonamide derivatives, which are among the most extensively investigated extractants in solvent extraction of lanthanoids, actinides, and platinum group metal ions, were deuterated by using Pd/C and Rh/C catalysts with a D
O/2-propanol mixture. This method enables to replace the hydrogen atoms by deuterium atoms in the malonamide chemical structure with a controllable deuteration rate. The maximum rate reaches 75 percent approximately, determined by nuclear magnetic resonance (NMR) and electrospray ionization mass spectrometry. In addition, it has been demonstrated that extraction behavior of the malonamide molecules remains unchanged after the deuteration procedure. Deuterated malonamides should be a powerful tool for fundamental researches on solvent extraction systems, in particular, for structural analysis of the organic phases. The large difference in the neutron scattering cross-section between hydrogen and deuterium leads to a large difference in neutron scattering length density of the malonamide derivatives before and after the deuteration reaction. Therefore, using deuterated malonamides in small-angle neutron scattering and neutron reflectivity studies could give access to the nanoscopic structure of the specific solute species in the bulk organic phase and at the liquid-liquid interface, respectively. This deuteration method could become a general one and be extended to a wide variety of extractant molecules. In this way this work contributes to the development of the fundamental researches in solvent extraction systems.
阿久津 和宏*; 山田 悟史*; 上田 祐生; 元川 竜平; 成田 弘一*
Applied Sciences (Internet), 12(3), p.1215_1 - 1215_10, 2022/02
被引用回数：1 パーセンタイル：28.33(Chemistry, Multidisciplinary)液-液系の界面構造を知ることは、二相系の生物・化学反応の理解には必須である。本研究では、界面の層構造を観察できる中性子反射率(NR)測定用の新しいサンプルセルを開発し、典型的な界面活性剤であるドデシル硫酸ナトリウム(SDS)の重トルエン-重水界面への吸着挙動を調べた。開発したセルは、滑らかな界面を作るためにPTFEフレームを底部に配置し、従来のセルに比べて小型化したことが特徴である。得られたNRプロファイルは容易に解析可能であり、重トルエン-重水系と空気-重水系では界面のSDS吸着層構造にわずかな違いがあることがわかった。これは、界面の条件によってSDS分子の吸着挙動が異なることに起因すると考えられる。
ladder上田 宏*; 小野田 繁樹*; 山口 泰弘*; 木村 剛*; 吉澤 大智*; 森岡 俊晶*; 萩原 政幸*; 萩原 雅人*; 左右田 稔*; 益田 隆嗣*; et al.
Physical Review B, 101(14), p.140408_1 - 140408_6, 2020/04
被引用回数：4 パーセンタイル：26.53(Materials Science, Multidisciplinary)We report experimental and theoretical evidence that Rb
CuMo
O
has a nonmagnetic tetramer ground state of a two-leg ladder comprising antiferromagnetically coupled frustrated spin- chains and exhibits a Haldane spin gap of emergent spin-1 pairs. Three spin excitations split from the spin-1 triplet by a Dzyaloshinskii-Moriya interaction are identified in inelastic neutron-scattering and electron spin resonance spectra. A tiny magnetic field generates ferroelectricity without closing the spin gap, indicating a unique class of ferroelectricity induced by a vector spin chirality order.
/AlON stacked gate dielectrics for AlGaN/GaN MOS heterojunction field-effect transistors渡邉 健太*; 寺島 大貴*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 按田 義治*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; et al.
Japanese Journal of Applied Physics, 57(6S3), p.06KA03_1 - 06KA03_6, 2018/06
被引用回数：10 パーセンタイル：45.99(Physics, Applied)AlGaN/GaN MOS-HFETの高性能化・ノーマリオフ化には、高品質なゲート絶縁膜が必要である。これまで我々はAlO
に窒素を添加したAlON膜がAlO膜よりも電子注入耐性および界面特性に優れることを明らかにしている。本研究では、その良好な界面特性を維持しつつ、更に絶縁性の向上を図るため、薄いAlON界面層上にバンドギャップの広いSiO膜を積層したSiO/AlON/AlGaN/GaN構造について検討した。その結果、AlON界面層の厚さが約3.3nmと薄い場合でも、SiO/AlON積層構造はAlON単層の場合と同等の容量-電圧特性を示し、良好な界面特性を示した。また、絶縁破壊電界はAlON単層と比べて2倍以上の約8MV/cmを示した。以上の結果は、SiO/AlON積層構造が優れた界面特性と絶縁特性を両立するGaN MOSデバイス向けゲート絶縁膜として有望であることを意味している。
渡邉 健太*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 中澤 敏志*; 按田 義治*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; et al.
Applied Physics Letters, 111(4), p.042102_1 - 042102_5, 2017/07
被引用回数：16 パーセンタイル：60.44(Physics, Applied)GaNは絶縁破壊電界などSiC以上の優れた物性値を有するため、パワーデバイスへの応用が期待されている。また、AlGaN/GaN HFETは優れた高周波特性を示すが、ゲートリーク電流低減のためにMOSゲート構造の実現が望まれている。本研究では、AlO及びAlONについて成膜時の基板温度を室温から300度の範囲で変化させ、放射光光電子分光法によるMOS界面構造評価及び、MOSキャパシタによる電気特性評価を行った。その結果、AlOを300度で成膜した場合、成膜中にAlGaN表面の酸化及び後熱処理によるGa拡散が見られ、界面特性が劣化することがわかった。それに対しAlONは成膜温度に関わらず界面反応のほとんどない良好な熱的安定性を示し、また界面特性にも優れることがわかった。
山田 高寛*; 伊藤 丈予*; 淺原 亮平*; 渡邉 健太*; 野崎 幹人*; 中澤 敏志*; 按田 義治*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; et al.
Journal of Applied Physics, 121(3), p.035303_1 - 035303_9, 2017/01
被引用回数：66 パーセンタイル：91.84(Physics, Applied)GaNは高耐圧、大電流、低損失の次世代パワーデバイス材料として注目されている。GaN表面の酸化処理技術には、表面パッシベーション技術や、アイソレーション技術、ゲート絶縁膜技術などがあり、デバイス特性向上のための重要な要素技術となっている。そのため、GaN表面の熱酸化処理はこれまで詳細な検討が行われてきている。しかし、その酸化物形成過程は十分解明されていない。例えば、これまで厚いGaN酸化物の形成については多くの報告があるが、初期酸化過程については少ない。また、X線光電子分光(XPS)分析は、そのGaN表面の初期酸化過程の評価によく利用されているが、Ga-NやGa-O結合成分の正確な特定には至っていない。さらに、形成されたGaN酸化物の構造特性評価も十分な検討は行われていない。本研究では、GaN表面の熱酸化過程をXPS、分光エリプソメトリ(SE)、原子間力顕微鏡(AFM)、X線回折(XRD)測定を用いて評価した。特に、異なる転位密度を有するエピGaN層の酸化物形成過程について調べた。本実験には、Si基板上および自立GaN基板上にエピ成長した2種類のGaN試料を用いた。GaN/SiとGaN/GaN試料の転位密度は108と105cm-2台になるとそれぞれ見積もられている。両試料は大気圧O雰囲気中において700
1000
Cの温度範囲で30分間熱酸化した。800C以下の熱酸化では、表面近傍に存在する欠陥の酸化によると考えられる厚さ1nm以下の薄い酸化層が形成された。この酸化層の膜厚は酸化温度とは無関係にほとんど変化していなかったことから、酸化が飽和傾向にあると考えられた。また、GaN/Siで観察された転位部では微小な酸化物結晶の形成が確認されており、転位部において優先的に酸化が進行することがわかった。900C以上の更なる酸化温度の増加では、
-と
- GaO結晶粒が両エピGaN層上にエピタキシャリに成長した。GaN/Siでは、転位部で顕著にGaO結晶が成長したため、荒れた表面形状が観察された。一方、GaN/GaNでもGaO微結晶粒が観察領域全面に渡って形成されたが、比較的平坦な表面形状が維持されていることがわかった。
淺原 亮平*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 伊藤 丈予*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; et al.
Applied Physics Express, 9(10), p.101002_1 - 101002_4, 2016/10
被引用回数：40 パーセンタイル：83.77(Physics, Applied)熱安定性, 信頼性および界面特性の観点でALGaN/GaN上のAlONゲート絶縁物の優れた物理的および電気的特性が、AlON堆積後のアニールによって得られた。アルミナへの窒素混入によって絶縁物/AlGaN界面におけるインターミキシングを抑えるとともにAlO膜中の電気的な欠陥の数を減少させることが示された。結果として、電荷注入に対する安定性をもたらすとともに界面欠陥密度を1.2
10
cm
eV
に抑えた高品質AlON/AlGaN/GaN金属-絶縁物-半導体キャパシターを得ることができた。絶縁物への窒素取り込みの重要性を実験結果から議論した。
野崎 幹人*; 伊藤 丈予*; 淺原 亮平*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; 渡部 平司*
Applied Physics Express, 9(10), p.105801_1 - 105801_4, 2016/10
被引用回数：5 パーセンタイル：24.79(Physics, Applied)n型GaNエピ層とTiベース電極間の界面反応は、放射光X線光電子分光によって調べた。金属的Gaと薄膜TiN合金が、Alキャッピング層を堆積した界面において室温でも形成された。積層Ti/AlとTiのみの電極の比較から、反応性Ti下地層を形成する酸素捕捉元素としてAlキャッピング層が本質的に機能することが示された。アニール中金属的中間層の成長が観測された。低温プロセスを伴うn型GaN低抵抗オーミック接触を達成するための指針を議論する。
by ion beam breeding technology佐藤 勝也; 上田 涼史郎*; 長谷 純宏; 鳴海 一成*; 大野 豊
JAEA-Review 2015-022, JAEA Takasaki Annual Report 2014, P. 100, 2016/02
Bioremediation uses biological organisms to solve an environmental problem. However, microorganisms are sometimes not enough effective to achieve efficient recovery. Therefore, enhancing the functionality of microorganisms is needed to promote the active use of bioremediation. This study began with the purpose of development of Cs-accumulating bacteria by ion beam breeding technology. Previously, we suggested that is the most suitable species for the development of high Cs-accumulating bacteria by ion beam breeding technology. Candidates of Cs-accumulating mutant were screened from the mutagenized cells by ion beam breeding technology on the basis of the luminescent intensity and the cell area as indicators of intracellular Cs level and cell growth, respectively. As a result, we obtained 33 candidates, whose Cs-accumulating abilities were over 2-fold higher than that of the wild-type, from the population of mutagenized cells.
佐藤 勝也; 上田 涼史郎; 長谷 純宏; 鳴海 一成*; 大野 豊
JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 117, 2015/03
Bioremediation uses biological organisms to solve an environmental problem. However, microorganisms are sometimes not enough effective to achieve efficient recovery. Therefore, enhancing the functionality of microorganisms is needed to promote the active use of bioremediation. This study began with the purpose of development of Cs-accumulating bacteria by ion beam breeding technology. We investigated which members are better suited for Cs-accumulation in the genus 
(
, 
, 
, 
, 
and 
) exhibit extraordinary radioresistant. The Cs concentration in the cells exhibited over 4-fold compared with that of the 
by atomic absorption spectrometer analysis. This result suggested that and are best two suitable species for the development of high Cs-accumulating bacteria by ion beam breeding technology.
-glucanase from 
有森 貴夫*; 伊藤 彰紘*; 中澤 昌美*; 上田 光宏*; 玉田 太郎
Journal of Synchrotron Radiation, 20(6), p.884 - 889, 2013/11
被引用回数：17 パーセンタイル：65.54(Instruments & Instrumentation)セルロースを含む木質バイオマスからのバイオエタノール生産における糖化プロセスにおいて、(293K以下でも十分な活性を示す)低温寛容性セルラーゼを用いることができれば、加熱するためのエネルギーを節約できるだけではなく、並行複発酵による高濃度アルコール生産が可能となる。GHファミリー9に属するシマミミズ由来1,4--エンドグルカナーゼ(EF-EG2)は313Kにおいて最大活性を示すが、283Kにおいても比較的高い活性を保持する。酵母を用いた組換え型EF-EG2の発現系を構築し、引き続き試料精製および結晶化を実施したところ、回折実験可能な針状結晶を得ることに成功した。この結晶を用いて放射光施設において1.5
分解能の回折データを収集し、結晶学的
値が14.7%(free-値が16.8%)まで精密化を完了した。EF-EG2の全体構造は(/)
バレルから成り、その中心に活性部位と想定されるクレフトが確認された。また、分子表面は負電荷に富んでいたが、この特徴は構造既知の低温寛容性酵素においても広く観察されており、EF-EG2の低温寛容性との関連が示唆された。
矢橋 牧名*; 田中 均*; 田中 隆次*; 冨澤 宏光*; 富樫 格*; 永園 充*; 石川 哲也*; Harries, J.; 彦坂 泰正*; 菱川 明栄*; et al.
Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 46(16), p.164001_1 - 164001_19, 2013/08
被引用回数：71 パーセンタイル：95.16(Optics)The concept, design, and performance of Japan's compact FEL facilities, the SPring-8 Compact SASE Source test accelerator (SCSS) and SPring-8 Angstrom Compact free electron LAser (SACLA), and their applications are reviewed. At SCSS, intense, ultrafast FEL pulses at extreme ultraviolet (EUV) wavelengths have been utilized for investigating various multiphoton processes in atoms, molecules and clusters by means of ion and electron spectroscopy. The quantum optical effect superfluorescence has been observed with EUV excitation. A pump-probe technique combining FEL pulses with near infrared laser pulses has been realized to study the ultrafast dynamics of atoms, molecules and clusters in the sub-picosecond regime. At SACLA, deep inner-shell multiphoton ionization by intense X-ray free-electron laser pulses has been investigated. The development of seeded FEL sources for producing transversely and temporally coherent light, as well as the expected impact on advanced science are discussed.
sp. A-471 reveals a unique arrangement of the catalytic residues for inverting chitin hydrolysis有森 貴夫*; 川本 乃理子*; 新家 粧子*; 岡崎 伸生*; 中澤 昌美*; 宮武 和孝*; 深溝 慶*; 上田 光宏*; 玉田 太郎
Journal of Biological Chemistry, 288(26), p.18696 - 18706, 2013/07
被引用回数：30 パーセンタイル：64.37(Biochemistry & Molecular Biology) sp. A-471由来のキチナーゼC(Ra-ChiC)の活性ドメインはG型リゾチームと類似した配列を有し、他のキチナーゼとは異なりGHファミリー23に属する。しかしながら、NMRを用いた解析ではRa-ChiCはキチン二量体と相互作用する一方で、ペプチドグリカン断片とは相互作用しなかった。本論文では、Ra-ChiCの活性ドメイン(野生型, E141Q, E162Q変異体)及びキチンオリゴ糖複合体の結晶構造解析を報告する。Ra-ChiCは基質特異性をつかさどるトンネル構造を含む基質結合部位を有しており、そのトンネル上に位置するAsp226が塩基触媒として水分子を活性化する機構が構造情報に基づく変異体解析の結果から示唆された。構造的に高く保存された酸触媒として機能するGlu141とこのAsp226の相対配置は、他のGH23型酵素や反転型GH19キチナーゼとは異なっており、Ra-ChiCの特徴的な機能と関連していると考えられた。
前田 幸宏; 山口 智彦; 上田 雅司; 藤木 一成*
日本保全学会第10回学術講演会要旨集, p.599 - 601, 2013/07
高速増殖原型炉「もんじゅ」では、1次主冷却系配管の供用期間中検査として、ナトリウム漏えい検出器による連続漏えい監視や目視試験に加え、代表部位に対する体積試験を行う計画であり、高温構造設計の妥当性を確認する観点から、代表部位として原子炉容器出口から中間熱交換器入口に至る高温配管のエルボ部を選定し、応力集中部(横腹部)及び両端の周方向溶接部に対し、配管外表面から超音波探傷を行う。検査時における作業員の被ばく低減のため、遠隔・自動で検査するための装置が開発され、供用前検査での使用経験と関連技術の進歩を踏まえ、装置の更新と改良が行われた。本稿では、改良後の検査装置について、モックアップを用いて実施した機能試験の結果及び実際に「もんじゅ」の配管に取り付けて動作確認を実施した結果について報告する。
上田 良夫*; 大宅 薫*; 芦川 直子*; 伊藤 篤史*; 小野 忠良*; 加藤 太治*; 川島 寿人; 河村 学思*; 剣持 貴弘*; 斎藤 誠紀*; et al.
プラズマ・核融合学会誌, 88(9), p.484 - 502, 2012/09
特定領域科研費「核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開」のレビューのうち第3章4節を執筆した。JT-60Uの30秒Hモード放電では外側ダイバータ板からの炭化水素の発生量が多いときに容器内に残留する水素量が増加することを示した。さらに外側ダイバータ板から発生した炭化水素がプラズマ中でどのような経路を輸送されるのかを調べるため、人為的に外側ダイバータから
CH
を注入する実験を行い、実験後にダイバータ・タイルを取り出しタイル上の堆積物を同定した。その結果、注入口のほぼ正面の内側ダイバータ・タイル上にCが多量のHとともに検出された。この結果は、磁力線を横切った輸送が支配的であること、及びCとHが結合した形態で輸送された可能性が高いことを示しており、これらから中性の炭化水素、すなわちCH
, x=14の形態で外側ダイバータから内側ダイバータまで輸送されたと解釈される。
長岡 伸一*; 福沢 宏宣*; Pr
mper, G.*; 竹本 真唯*; 高橋 修*; 山口 拓洋*; 垣内 拓大*; 田林 清彦*; 鈴木 功*; Harries, J.; et al.
Journal of Physical Chemistry A, 115(32), p.8822 - 8831, 2011/07
被引用回数：29 パーセンタイル：71.09(Chemistry, Physical)In an aim to create a sharp molecular knife, we have studied site-specific fragmentation caused by Si:2p core photoionization of bridged trihalosilyl-trimethylsilyl molecules in the vapor phase. Highly site-specific bond-dissociation has been found to occur around the core-ionized Si site in some of the molecules studied. The site-specificity in fragmentation and the 2p binding-energy difference between the two Si sites depend in similar ways on the inter-site bridge and the electronegativities of the included halogen atoms. The present experimental and computational results show that for efficient cutting, the following conditions for the two atomic sites to be separated by the knife should be satisfied. First, the sites should be located far from each other and connected by a chain of saturated bonds so that inter-site electron migration can be reduced. Secondly, the chemical environments of the atomic sites should be as different as possible.
sp. A-471岡崎 伸生; 有森 貴夫; 中澤 昌美*; 宮武 和孝*; 上田 光宏*; 玉田 太郎
Acta Crystallographica Section F, 67(4), p.494 - 497, 2011/04
被引用回数：3 パーセンタイル：41.34(Biochemical Research Methods)Chitinase from the moderately thermophilic bacterium sp. A-471 (Ra-ChiC) is divided into two domains: a chitin-binding domain (residues 36-80) and a catalytic domain (residues 103-252). Although the catalytic domain of Ra-ChiC has homology to goose-type lysozyme, Ra-ChiC does not show lysozyme activity but does show chitinase activity. The catalytic domain with part of an interdomain loop (Ra-ChiC
) was crystallized under several different conditions using polyethylene glycol as a precipitant. The crystals diffracted to 1.85 resolution and belonged to space group 
6
22 or 6
22, with unit-cell parameters 
= 
= 100, 
= 243 . The calculated Matthews coefficient was approximately 3.2, 2.4 or 1.9 
Da assuming the presence of three, four or five Ra-ChiC molecules in the asymmetric unit, respectively.
and 
cross sections of the 
C(,
)
O reaction at 
1.2 MeV using pulsed beams牧井 宏之; 上田 仁*; 天満 康之*; 永井 泰樹*; 嶋 達志*; 藤本 臣哉*; 瀬川 麻里子; 三島 賢二*; 西山 潤*; 井頭 政之*
AIP Conference Proceedings 1269, p.283 - 288, 2010/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Astronomy & Astrophysics)C(,)O反応はHe燃焼期における恒星の進化を理解するうえで非常に重要な反応である。しかしながら、低エネルギー領域での断面積の測定結果には大きな不確定性がある。われわれは大立体角・高効率NaI(Tl)検出器,パルス化ビーム,標的膜厚モニターからなる新しいシステムの構築を行った。この測定システムを用いてC(,)O反応により発生したの角度分布を行い、重心系エネルギー1.2MeV付近で及び断面積の絶対値を導出した。
transitions in NOTravnikova, O.*; C
olin, D.*; Bao, Z.*; B
rve, K. J.*; 田中 隆宏*; 星野 正光*; 加藤 秀樹*; 田中 大*; Harries, J.; 為則 祐介*; et al.
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 181(2-3), p.129 - 134, 2010/08
被引用回数：1 パーセンタイル：7.38(Spectroscopy)本論文ではNOのN-ターミナル、N-セントラルとOのコアー励起に伴うオージェ崩壊後の終状態震度状態分布についてのスタディーを報告する。励起光のエネルギーをみつの共鳴のある領域をスキャンするとベンド:ストレッチの振動分布がかわることを証明する。これがコア励起状態においてRenner-Tellerスプリットによる効果だということが知られているが、非対称ストレッチ励起がおもにN-ターミナルの1s-励起後の崩壊に伴うものであることを証明した。この選択性についてはそれぞれの電子状態のポテンシャルエネルギーサーフェスを比較して議論する。
