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論文

Observation of two charge ordering transitions in the valence-fluctuating EuPtP by resonant X-ray diffraction

稲見 俊哉; 道村 真司; 光田 暁弘*; 和田 裕文*

Physical Review B, 82(19), p.195133_1 - 195133_5, 2010/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:46.11(Materials Science, Multidisciplinary)

価数揺動物質EuPtPの$$T_1$$=246Kと$$T_2$$=200Kの二つの一次転移を、Euの$$L_3$$吸収端での共鳴X線回折法で研究した。以前のメスバウアー分光実験とX線回折実験から価数秩序が示唆されていたが、今回の実験における111反射と11$$frac{2}{3}$$反射の特徴的なエネルギースペクトルから、疑いなく2倍周期と3倍周期のEu価数の超構造が$$T_2$$以下と$$T_1$$$$T_2$$の間で存在することが示された。われわれは、さらに、EuPtPにおける価数秩序を説明する機構として、クーロン反発に代わる価数-格子結合を提案した。

論文

XMCD spectroscopy on valence fluctuating and heavy fermion compounds in very high magnetic fields up to 40 T

松田 康弘*; Her, J. L.*; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; Ouyang, Z. W.*; 岡田 郷子*; 野尻 浩之*; 光田 暁弘*; 和田 裕文*; 吉村 一良*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 190, p.012019_1 - 012019_6, 2009/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:85.24(Physics, Condensed Matter)

$$L$$-edge X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) and X-ray absorption spectra (XAS) in several rare-earth elements have been studied in pulsed high magnetic fields up to 40 T. XMCD spectrum of Eu in EuNi$$_2$$(Si$$_{0.18}$$Ge$$_{0.82}$$)$$_2$$ shows a characteristic two peak structure, reflecting the valence fluctuation. However, in YbInCu$$_4$$, it is found that the XMCD spectrum of Yb shows only a single peak. In contrast to XMCD, two absorption bands in XAS are observed in both compounds. The intensity ratio between the two absorption bands changes significantly with increasing magnetic field in these materials, suggesting the field-induced valence change. The high magnetic field XMCD and XAS measurements have also been conducted in an antiferromagnetic heavy fermion compound CeRh$$_2$$Si$$_2$$. The Ce valence is found to be nearly trivalent and insensitive to magnetic field. The XMCD at Ce $$L$$$$_{2}$$-edge increases rapidly around 26 T corresponding to the metamagnetic transition.

論文

X-ray magnetic circular dichroism of a valence fluctuating state in Eu at high magnetic fields

松田 康弘*; Ouyang, Z. W.*; 野尻 浩之*; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 鈴木 基寛*; 河村 直己*; 光田 暁弘*; 和田 裕文*

Physical Review Letters, 103(4), p.046402_1 - 046402_4, 2009/07

 被引用回数:53 パーセンタイル:87.11(Physics, Multidisciplinary)

価数揺動を示す二つの物質(EuNi$$_2$$(Si$$_{0.18}$$Ge$$_{0.82}$$)$$_2$$とEuNi$$_2$$P$$_2$$)についてEuのL吸収端でX線磁気円二色性(XMCD)を40Tの高磁場まで測定した。磁気的な2価のEuからの主要なXMCDに加え、非磁性の3価のEuからの明瞭なXMCDが観測された。この結果はどちらの価数の5d電子は磁気的に偏極していることを示している。また、それぞれの価数での5d電子の偏極度の比は物質依存であることも示された。XMCDの起源に対する可能な説明と偏極度の比の物質依存性についての説明を伝導電子とf電子の混成の点から議論する。

論文

High-magnetic-field X-ray absorption spectroscopy of field-induced valence transition in EuNi$$_2$$(Si$$_{1-x}$$Ge$$_x$$)$$_2$$

松田 康弘*; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 村田 悠人*; 野尻 浩之*; 村上 洋一*; 光田 暁弘*; 和田 裕文*; 宮崎 寛*; 原田 勲*

Journal of the Physical Society of Japan, 77(5), p.054713_1 - 054713_7, 2008/05

 被引用回数:25 パーセンタイル:74.44(Physics, Multidisciplinary)

EuNi$$_2$$(Si$$_{1-x}$$Ge$$_x$$)$$_2$$の磁場誘起価数転移を低温でX線吸収実験から研究した。Euの価数の磁場依存性を初めて直接的に観測したものである。40T以上の磁場において価数の低下を観測した。Euの価数はゼロ磁場の2.75から40Tで2.33になった。この結果を理論モデルで解析した。量子力学的混成に重要な、混成パラメータVとエネルギー差$$Delta$$$$E$$を求めた。

論文

Application of miniature pulsed magnets to synchrotron X-ray spectroscopy and neutron diffraction

松田 康弘*; 村田 悠人*; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 野尻 浩之*; 大山 研司*; 加藤 直樹*; 村上 洋一*; 伊賀 文俊*; 高畠 敏郎*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 51, p.490 - 493, 2006/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:92.36(Physics, Condensed Matter)

Synchrotron X-ray and neutron experiments in high magnetic fields have been performed using miniature pulsed magnets. In EuNi$$_2$$(Si$$_{0.18}$$Ge$$_{0.82}$$)$$_2$$, the drastic change of the $$L$$$$_{3}$$-edge absorption spectrum is found at the valence state transition. While, no changes of the spectra are found at the insulator-metal transitions in Kondo insulators YbB$$_{12}$$ and Ce$$_3$$Bi$$_4$$Pt$$_3$$. As a test experiment the high field neutron diffraction experiment of MnF$$_2$$ has been carried out at JRR-3M reactor.

口頭

EuPtPにおける価数転移と価数秩序

稲見 俊哉; 道村 真司; 光田 暁弘*; 和田 裕文*

no journal, , 

EuPtPはEuとPtPの面が交互積層した結晶構造を持ち、X線吸収分光実験とM$"o$ssbauer分光実験からEuの平均価数は2価と3価の間の中間価数で、大きく温度変化することがわかっている。また、$$T_1$$=235Kと$$T_2$$=190Kで$$c$$軸長の大きな変化を伴う1次相転移があり、これが価数転移や価数(電荷)秩序を伴うものと提案されている。われわれはこの電荷秩序の証拠を得るためにEuの$$L_3$$吸収端で共鳴X線回折実験を行った。実験はSPring-8の原子力機構専用ビームラインBL22XUで行った。まず、蛍光スペクトル測定を行い、そこから明瞭な階段状の平均価数の温度変化を得た。続いて禁制反射,超格子反射の探索を行い、中間相で$$q=(1,1,1pm1/3)$$に、低温相で$$q=(1,1,1)$$に、特徴的なエネルギー依存性を持つ反射を確認した。このエネルギー依存性は、蛍光スペクトルから得られた異常散乱項の虚数成分と、それをKK変換して得られた実数成分に、構造変調に伴う部分をパラメータとして加えると、2価と3価の差スペクトルとして主要な構造を再現することができる。これらの結果から、大まかには、$$c$$軸方向へ、低温相では2価3価,中間相では2価2価3価という積層電荷秩序構造をとると考えられる。

口頭

Resonant X-ray diffraction study on the charge ordering transitions in the mixed valent compound EuPtP

稲見 俊哉; 道村 真司; 光田 暁弘*; 和田 裕文*

no journal, , 

We report on direct observations of the charge-ordered states in the ternary rare-earth compound EuPtP by means of resonant X-ray diffraction (RXD) at the Eu $$L_3$$ absorption edge. Based on the inhomogeneous valence states obtained by M$"o$ssbauer measurements, it is proposed that two first-order transitions at $$T_1$$=246 K and $$T_2$$=200 K accompany charge ordering of the Eu valency. We first searched superlattice and forbidden reflections and found (1 1 1) and (1 1 1$$pm$$1/3) reflections at the low-temperature phase ($$T<T_2$$) and the intermediate phase ($$T_2<T<T_1$$), respectively. These reflections exhibited characteristic photon-energy dependence, and the measured energy spectra were well reproduced by assuming spatial order of the Eu valency. As a result, we conclude that three-fold and two-fold superstructures of Eu valency exist in EuPtP between $$T_1$$ and $$T_2$$and below $$T_2$$, respectively. We also considered a lattice effect as a possible mechanism of charge ordering in metallic EuPtP.

口頭

X-ray Raman scattering experiment on the valence transition of EuPd$$_2$$Si$$_2$$

稲見 俊哉; 石井 賢司; Jarrige, I.; 吉田 雅洋; 光田 暁弘*

no journal, , 

X-ray absorption spectroscopy (XAS) is a powerful technique to investigate electronic structures of materials. In particular, using XAS in the soft X-ray regime, one can draw direct information on $$4f$$ orbitals of rare-earth compounds. A disadvantage of this technique, however, is the short penetration length of soft X-rays in solid materials and thus soft-XAS experiments under high pressure are unimaginable. X-ray Raman scattering (XRS) is an alternative method to acquire absorption spectra. This technique is truly bulk-sensitive and application to extreme conditions is relatively easy. We here report on a feasibility study of XRS applied to a mixed-valent f-electron system. We chose EuPd$$_2$$Si$$_2$$ that exhibits a sharp and large valence transition as a function of temperature as a test sample. The obtained XRS spectra showed a clear Eu $$4drightarrow4f$$ absorption feature at around $$Delta E$$=130 eV. The temperature dependence was small but definite.

口頭

X-ray Raman scattering study on the valence transition of EuPd$$_2$$Si$$_2$$

稲見 俊哉; 石井 賢司; 吉田 雅洋; 光田 暁弘*; 田口 宗孝*; Shin, S.*

no journal, , 

X線吸収分光法(XAS)による、希土類のM吸収端やN吸収端での内殻励起スペクトルは、4f電子の価数や空間対称性,混成の程度などを検出できる有力な手法として知られている。しかしながら、軟X線を用いるこの手法は物質に対する侵入長が短いため、例えば、高圧下の実験等は不可能である。X線ラマン分光法はX線の非弾性過程を利用する手法で、X線吸収スペクトルを得る代替法として知られている。硬X線を用いるので、バルク敏感で極限環境の実現も比較的たやすく、近年、希土類やアクチノイド化合物の電子構造の研究に用いられ始めている。今回は、このX線ラマン散乱法の物性研究への適用可能性を確認するため、150K近傍で急峻でかつ大きな価数転移を示すEuPd$$_2$$Si$$_2$$を試料としてテスト実験を行い、エネルギー損失スペクトルに、130eV近傍にEuの$$4drightarrow4f$$遷移に対応する明瞭な構造を観測することに成功した。

口頭

X線ラマン散乱法によるEuPd$$_2$$Si$$_2$$の価数転移の観測,2

稲見 俊哉; 石井 賢司; Jarrige, I.; 光田 暁弘*

no journal, , 

X線吸収分光法による希土類のM, N吸収端の内殻励起スペクトルは、4f電子の価数や空間対称性,混成の程度などを検出できる手法として知られている。しかし、軟X線を用いるため物質に対する侵入長が短く、高圧実験は不可能である。X線ラマン分光法はX線の非弾性過程を利用する手法で、X線吸収スペクトルを得る代替法として知られている。硬X線を用いるため極限環境に適しており、近年、希土類のような重元素の電子構造の研究にも用いられ始めている。前回、このX線ラマン分光法の物性研究への適用可能性を確認するため、価数転移を示すEuPd$$_2$$Si$$_2$$を試料としてテスト実験を行った。EuのN吸収端に対応する構造を観測した一方で、強度不足のため定量的な議論はできなかった。今回は、散乱強度の増大を目的に分光器に改良を行い、再実験を行った。SPring-8の原子力機構ビームラインBL11XUを用い、10Kと200Kで測定した。ほぼ計算通りの150倍の強度の増強に成功し、さらにN吸収端に加えM吸収端の測定にも成功した。驚くことに得られたエネルギー損失スペクトルは温度依存性を全く示さず、一方、L吸収端でのX線吸収スペクトルを測定したところ明瞭な価数転移を示した。

口頭

X-ray Raman scattering study on the valence transition in EuPd$$_2$$Si$$_2$$

稲見 俊哉; 石井 賢司; Jarrige, I.*; 吉田 雅洋*; 光田 暁弘*

no journal, , 

ランタノイドの$$M$$吸収端や$$N$$吸収端でのX線吸収分光は、$$4f$$電子の価数や空間対称性、混成を研究するうえで有用な手法である。一方、この手法の欠点は軟X線の固体への侵入長が非常に短いことである。X線Raman散乱法(XRS)はX線吸収スペクトルを得るための代わりの方法である。高エネルギーの入射X線はそのエネルギーの一部をさまざまな励起に与えることができ、得られたエネルギー損失スペクトルは吸収スペクトルに対応する。高エネルギーX線の長い侵入長はこの手法をバルク敏感にしており、極限環境への適用も容易である。この手法は軽元素に長い間適用されてきたが、近年発見された大きな運動量遷移での鋭いプリエッジ構造により、XRSはランタノイドやアクチノイドといった重元素の電子構造の研究に有用な新しい手法として認識されるようになった。ここでは、このXRSの$$4f$$混合原子価状態への適用の可能性について研究した。試料としては、150Kで大きく鋭い価数転移を示すEuPd$$_2$$Si$$_2$$を用いた。得られたXRSスペクトルは明確なEuの$$4drightarrow 4f$$$$3drightarrow 4f$$吸収構造を示した。しかし、予想に反して、スペクトルの温度変化は全く観測されなかった。

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