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adsorption 
lattice defect sites of Prussian blue filled with coordination and crystallization water molecules石崎 学*; 秋葉 沙依*; 大谷 麻子*; 星 祐二*; 小野 健太*; 松葉 茉優*; 富樫 貴成*; 金井塚 勝彦*; 坂本 政臣*; 高橋 顕*; et al.
Dalton Transactions, 42(45), p.16049 - 16055, 2013/12
被引用回数：178 パーセンタイル：99.58(Chemistry, Inorganic & Nuclear)福島第一原子力発電所の事故を受けて、プルシアンブルー(PB)をベースにした高性能セシウム(Cs)吸着剤を開発するために、PBへのCsイオンの吸着の基本メカニズムを明らかにした。Csイオン吸着能に関して2種類のPBナノ粒子を比較したところ、4Fe
と3[Fe
(CN)
]
から合成された典型的なPB-1では、市販のPB-2よりも効率的に吸着することを明らかにした。この違いが、PB上に形成される欠陥の数で決まることを突き止めることができた。
坂本 文徳; 南川 卓也; 大貫 敏彦; 藤井 力*; 家藤 治幸*
Geomicrobiology Journal, 29(5), p.470 - 476, 2012/05
被引用回数：6 パーセンタイル：17.37(Environmental Sciences)酵母の非必須遺伝子破壊株4908株からウラン感受性株とウラン低濃集株をウラン含有寒天培地で培養させてスクリーニングした。すべての株を、ウラン無添加もしくは0.5mMのウランを含む寒天培地で30
C、1週間培養した。0.5mMウラン含有寒天培地では1遺伝子破壊株13株で生育が悪くなり、ウラン感受性株と同定された。PHO86とPHO84, PHO2, PHO87というリン酸トランスポーター遺伝子がウラン感受性株の破壊遺伝子に含まれており、ウラン耐性にはリン酸輸送に関与する遺伝子が寄与していることが示唆された。0.5mMウラン含有寒天培地において1遺伝子破壊株17株はウラン濃集が親株よりも低くなり、ウラン低濃集株と同定された。これらの株の破壊遺伝子には、細胞膜タンパク質,リン脂質結合タンパク質,細胞壁タンパク質が含まれており、ウラン蓄積に細胞表層のタンパク質が寄与していることが示唆された。
森田 貴己*; 丹羽 健太郎*; 藤本 賢*; 葛西 広海*; 山田 東也*; 西内 耕*; 坂本 竜哉*; 牛堂 和一郎*; 田井野 清也*; 林 芳弘*; et al.
Science of the Total Environment, 408(16), p.3443 - 3447, 2010/06
被引用回数：13 パーセンタイル：33(Environmental Sciences)日本沿岸域で採取した褐藻からヨウ素-131(
I)が検出された。褐藻は高い濃縮係数によって放射性核種を体内に蓄積することから、放射性ヨウ素の生物指標として広く使われている。測定された褐藻に含まれるIの比放射能の最大値は0.37
0.010Bq/kg-wetであった。本研究で採取したすべての褐藻からセシウム-137(
Cs)も検出された。これらの海藻におけるIとCsの比放射能には相関はなかった。Csの比放射能は0.00340.00075から0.0900.014Bq/kg-wetの範囲であった。褐藻中Csの低い比放射能と変動幅の少ない濃度から、Csのソースが過去の核実験であることを示唆している。原子力発電所や核燃料再処理施設はIの汚染源であることは知られているが、Iが検出された海域と核関連施設が立地する地域との関連はなかった。Iが検出されたほとんどの海域は多くの人口を抱える大都市近傍であった。Iは医療の放射線診断や治療にしばしば用いられる。本研究結果から、著者らは褐藻から検出されたIのソースは、原子力発電施設起因ではなく、放射線治療行為によるものであると考えている。
大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 尾崎 卓郎; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.*
Geomicrobiology Journal, 27(3), p.225 - 230, 2010/04
被引用回数：18 パーセンタイル：21.61(Environmental Sciences)重元素と微生物との相互作用の機構解明研究で得られた以下の成果を紹介する。(1)Pu(IV), Th(IV), Eu(III)-DFO錯体の微生物への吸着,(2)Eu(III)-リンゴ酸錯体の微生物による分解。
大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.*
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(1), p.55 - 59, 2009/01
被引用回数：8 パーセンタイル：49.52(Nuclear Science & Technology)モデル解析により、Pu(VI)の微生物と粘土鉱物との混合物への濃集過程におけるPu(IV)の還元挙動を検討した。モデル解析と実験結果を比較した結果、Pu(VI)は微生物細胞表面で電子を受け取りPu(IV)に還元されると仮定した場合に両者に良い一致が見られた。一方、Pu(V)の不均化反応を仮定した場合にはモデルによる予測は実験結果と異なった。これらの結果から、Pu(VI)のPu(IV)への還元には微生物が関与することがわかった。
大貫 敏彦; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 南川 卓也; 坂本 文徳; 酒井 卓郎; 鈴木 義規; Francis, A. J.*
Chemical Geology, 253(1-2), p.23 - 29, 2008/07
被引用回数：28 パーセンタイル：55.18(Geochemistry & Geophysics)Mn酸化細菌によるMn(II)酸化過程におけるCe(III)の化学状態変化を微生物培養実験及びSEM, PIXE, XANES解析により検討した。その結果、Ce(III)は微生物細胞表面では酸化されず、Mn(II)が酸化されて生じたMn酸化物中でCe(IV)に酸化されることが明らかになった。
in response to uranium exposure坂本 文徳; 南川 卓也; 香西 直文; 藤井 力*; 家藤 治幸*; Francis, A. J.; 大貫 敏彦
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.133 - 136, 2007/10
U(VI)と
U(VI)を含む培地で培養したの発現タンパク質を二次元電気泳動で分析した。
BY4743株を5.0 
10
M濃度のU又は2.5 10
(2.0 10M濃度のUより350倍放射能が強い)と5.0 10M濃度のUを含む培地で、30Cで112時間培養した上記培地での酵母の生育度はコントロール
2.5 10M U 2.0 10M U 5.0 10M U 5.0 10M Uの順であった。この結果は、ウランの放射線効果だけでなく化学的効果が酵母の生育に影響していることを示唆している。培地溶液中のU又はUの濃度が減少していることからウランが酵母細胞に濃集していることを示している。U又はUに暴露させた酵母タンパク質の二次元電気泳動解析では、ウランが存在しないコントロールでは見られないスポットが確認された。この結果は、ウラン存在下の酵母が特異的なタンパク質を発現していることを示している。
大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 南川 卓也; 鈴木 義規*; Francis, A. J.
Environmental Science & Technology, 41(9), p.3134 - 3139, 2007/05
被引用回数：32 パーセンタイル：57.04(Engineering, Environmental)Pu(VI)の微生物、カオリナイト及びそれらの混合物への吸着をバッチ実験により検討した。Puの吸着量は時間とともに増加した。酸化数を測定した結果、Pu(VI)は微生物へ及び混合物との接触により溶液中ではVに、吸着したPuはIVに還元した。一方、カオリナイトとの接触ではPu(VI)のままであった。試薬溶液による脱離実験及び電子顕微鏡による分析からPuは混合物中の微生物に選択的に吸着したことがわかった。以上の結果から、Pu(VI)が微生物による還元により、混合物中で微生物に選択的に濃集したことを明らかとなった。
大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 南川 卓也; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 鈴木 義規*; Francis, A. J.*
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.65 - 67, 2005/07
元素の酸化数の変化を測定するため、連続流入方式を採用したXANESその場測定システムを確立した。Ce(III)溶液のDFO溶液との混合によるCe(IV)への酸化過程をシステムにより測定した結果、XANESスペクトルにおいて接触時間の経過とともにCe(IV)のピーク強度の増加を確認できた。測定時間を増した際の酸化状態の安定性及びスペクトルの変動について検討した。
大貫 敏彦; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 南川 卓也; 吉田 崇宏*; 鈴木 義規*; Francis, A. J.*
no journal, ,
土壌微生物と粘土鉱物の混合物へのPu(VI)の濃集実験結果により得られた、混合物へ濃集する過程でPu(VI)はPu(V)を経てPu(IV)に還元され、選択的に微生物に選択的に濃集する結果をモデルにより解析し、Pu(V)の存在が微生物への選択的濃集に影響すること、及び微生物細胞からPu(V)への電子供与の可能性を明らかにした。
吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 坂本 文徳; 香西 直文; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.*; 大貫 敏彦
no journal, ,
重元素と微生物との相互作用の機構を解明するため、微生物細胞表面における吸着,鉱物化及び酸化還元機構について検討した。希土類-有機酸錯体中の希土類の吸着,Pu(IV)の微生物による還元,酵母によるU(VI)の鉱物化、及び有機酸分解への希土類の影響を、放射化学的,分光学的に検討して得られた最近の成果を紹介する。
大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 坂本 文徳; 香西 直文; 南川 卓也; 鈴木 義規*; Francis, A. J.*
no journal, ,
アクチノイドの環境挙動への微生物の影響についてこれまで得られた結果を紹介する。Pu(IV), Th(IV)-DFO錯体の蛍光菌への吸着が、Pu(IV), Th(IV)が錯体から解離して蛍光菌の官能基に吸着する配位子交換反応であることを明らかにした。U(VI)の細胞表面における鉱物化が細胞内より供給されたPと細胞表面に吸着したU(VI)が、細胞表面において反応し生成したものであることを明らかにした。また、3価アクチノイドの代替としてEu(III)を用いてリンゴ酸の分解への影響を調べ、Eu(III)がリンゴ酸分解を遅らせること,Eu(III)の影響はリンゴ酸濃度の上昇によりマスキング効果で減少することを明らかにした。
大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 尾崎 卓郎; 南川 卓也; 鈴木 義規; 家藤 治幸*; Francis, A. J.
no journal, ,
真核細胞である酵母を用いてU(VI)の微生物への濃集における生体分子(タンパク質)の関与について検討した。濃集実験とProteinase K溶液による細胞表面タンパク質の溶離実験を行った結果、タンパク質の関与が明らかになった。さらに、サイズ排除カラムとICPMSを組合せた分析からU濃集タンパク質の分子量は約90000であることがわかった。
尾崎 卓郎; 南川 卓也; 香西 直文; 坂本 文徳; 鈴木 義規; Francis, A. J.
no journal, ,
アクチノイドの環境中における移行挙動への微生物影響について検討した。有機酸としてDFOを用いた場合、アクチノイドの微生物への吸着の序列はEu(III)(Amの代替)Th(IV)Pu(IV)となった。さらに、酵母細胞表面に吸着したウランが溶液中の化学組成が鉱物生成条件にならない場合でも鉱物化することを見いだした。また、3価希土類元素が微生物による有機酸分解に影響することを明らかにした。
大貫 敏彦; 尾崎 卓郎; 吉田 崇宏*; 南川 卓也; 香西 直文; 坂本 文徳; 鈴木 義規*; Francis, A. J.
no journal, ,
アクチノイドの微生物への吸着に及ぼす溢泌物の影響を検討した。その結果、微生物へのアクチノイドの吸着は時間の経過とともに減少した。溶液中の有機酸濃度を測定したところ、時間の経過とともに増加した。溢泌物を含む溶液を用いて微生物表面構造物であるセルロースへの吸着実験を行い、溢泌物の存在が吸着を減少させることを確認した。したがって、溢泌物はアクチノイドの吸着を妨げることが明らかとなった。
香西 直文; 鈴木 義規; 南川 卓也; 坂本 文徳; 大貫 敏彦; Francis, A. J.
no journal, ,
タンパク質は、微生物細胞表面においてウランと結合する生体分子の一つである。タンパク質へのウラン吸着機構を解明するために、本研究では、細胞表面タンパク質の一種であるプロテインAを修飾させたシリカ粒子を用いて、タンパク質へのウラン(VI)の吸着挙動を検討した。比較のために、非修飾シリカ粒子(Si-OH)と-COOH, -NH
, -OPO
Hのいずれか一つの官能基で修飾したシリカ粒子も実験に用いた。ウラニルイオンは、アミノ基及びリン酸基修飾粒子に最もよく吸着した。また、プロテインAで修飾した試料への吸着挙動はアミノ基及びリン酸基修飾粒子への吸着挙動に類似した。しかし、プロテインAのリン酸基含有量が少ないことを考慮すると、プロテインA修飾粒子へのウラニルイオンの吸着挙動では、アミノ基が主たる吸着サイトであると考えられる。
大貫 敏彦; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.
no journal, ,
Pu(VI)の微生物と粘土の混合物への吸着挙動をモデルにより検討した。Pu(VI)は微生物に吸着過程でPu(V)を経てPu(IV)に還元した。一方、粘土鉱物に吸着したPuはVIであった。Pu(VI)の吸着と還元を表す単純な速度論的なモデルを提案し、微生物,粘土鉱物及び混合物への吸着を解析した結果、Pu(VI)は水溶液中でPu(V)に還元し、微生物表面でPu(IV)に還元されることが示唆された。
大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 坂本 文徳; 香西 直文; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.
no journal, ,
Pu(IV)の微生物への吸着及び還元,U(VI)の微生物による鉱物化についての成果を紹介する。Pu(IV)-DFO錯体の吸着では配位子交換が主であった。Pu(IV)の一部は硫酸還元菌によりPu(III)に還元した。一方、U(VI)は酵母細胞へ吸着され、一部がウラニルリン酸塩鉱物化した。溶液の化学状態はウラニル鉱物の生成について不飽和であった。鉱物化は細胞表面に吸着したU(VI)と細胞内から漏出したPが反応して、溶液中の化学条件が不飽和にもかかわらず、進行したと考えられた。
exposed by uranium(VI)坂本 文徳; 南川 卓也; 大貫 敏彦; Francis, A. J.
no journal, ,
酵母は6価ウランを濃集することが知られている。これは、酵母がウラン鉱山廃液,核施設の放射性廃棄物からのウランの回収に利用できることを示唆している。酵母による生物吸着の有力な過程として、細胞表面への吸着,細胞外濃集、そして細胞内濃集が報告されている。これは、幾つかのタンパク質が生物吸着の重要な役割を担っていることを示唆している。そこで、われわれは6価ウラン存在下で酵母に発現するタンパク質を二次元電気泳動で解析した。ウランの濃度が上がるにつれ、数種類のタンパク質は発現量が増えてきた。それらのタンパク質はTPI1(トリオースホスフェートイソメラーゼ)とSOD1(スーパーオキシドディスムターゼ)であった。TPI1は解糖系に関連する酵素であり、グリセルアルデヒド3-リン酸とジヒドロキシアセトンリン酸の内部変換を触媒する。SOD1はスーパーオキシドを酸素と過酸化水素に不均化する触媒作用を持つ。異なる種類の酵母を用いた実験結果でも、同様に解糖系に関係する酵素とSODが発現することを確かめている。これらの結果から、酵母によるウラン濃集にはSODと解糖系に属する酵素が関係していると考えられる。
香西 直文; 鈴木 義規; 南川 卓也; 坂本 文徳; 大貫 敏彦; Francis, A. J.
no journal, ,
タンパク質は、微生物細胞表面においてウランと結合する生体分子の一つである。タンパク質へのウラン吸着機構を解明するために、本研究では官能基を修飾させた微小なシリカ粒子を用いて、ウラン(IV)の吸着挙動を検討した。pH4以下の酸性溶液中で支配的な化学種であるウラニルイオンは、官能基を修飾させないシリカ粒子へは全く吸着しないが、リン酸基及びアミノ基で修飾した粒子にはよく吸着した。酸解離定数の異なるアミノ基に対するウラニルイオンの錯形成定数とアミノ基の酸解離定数の間には良い直線関係が成立することを見いだした。
