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論文

Development of HCl-free solid phase extraction combined with ICP-MS/MS for rapid assessment of difficult-to-measure radionuclides, 2; Highly sensitive monitoring of $$^{126}$$Sn in concrete rubble

Do, V. K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 岩橋 弘之; 廣沢 孝志; 渡辺 将久; 佐藤 宗一

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5631 - 5640, 2022/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:53.91(Chemistry, Analytical)

$$^{126}$$Snは2011年の福島第一原子力発電所事故により環境中に放出された可能性のある長半減期核分裂生成物であり、こうした核種のモニタリングは周辺環境及び放射性廃棄物を適切に管理・処理していくために重要である。本研究では、TEVA resinによるHClフリーな固相抽出分離とICPタンデム質量分析計(ICP-MS/MS)を組み合わせた放射性ガレキ中の$$^{126}$$Sn分析手法を提案した。TEVA resinによるコンクリートマトリクスからのSnの回収率は95%以上であった。同重体である$$^{126}$$Te及び試料マトリクスに由来する多原子イオンによるスペクトル干渉は、固相抽出による化学分離とICP-MS/MSとの組み合わせにより効果的に低減することができ、Teの除染係数は10$$^{5}$$に達した。本手法でのコンクリートマトリクスにおける$$^{126}$$Snの方法定量下限値は、12.1pg g$$^{-1}$$(6.1mBq g$$^{-1}$$)となり、コンクリートガレキ中の$$^{126}$$Snを分析する手法として十分な感度を有することを確認した。

論文

Development of HCl-free solid phase extraction combined with ICP-MS/MS for rapid assessment of difficult-to-measure radionuclides, 1; Selective measurement of $$^{93}$$Zr and $$^{93}$$Mo in concrete rubble

Do, V. K.; 古瀬 貴広; 村上 絵理奈; 相田 玲奈; 太田 祐貴; 佐藤 宗一

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.543 - 553, 2021/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:65.59(Chemistry, Analytical)

HClフリーな抽出クロマトグラフィーによるコンクリートマトリクスからのZrおよびMoの逐次分離手法を新たに開発するとともに、リアクションガスにアンモニアを用いたICP-MS/MSにて$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moを測定した。ICP-MS/MSによる測定条件は、コンクリートマトリクス中Zr, Moの安定同位体のテーリング、並びに$$^{93}$$Nbの干渉を抑制できるように最適化した。これら測定干渉の除去能力については、非放射性コンクリートをマトリクスブランクとして測定することで評価した。コンクリートマトリクスにおける本手法の$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moの方法検出下限値は、それぞれ1.7mBq g$$^{-1}$$と0.2Bq g$$^{-1}$$となった。また、Nbの除去係数(除染係数と同様な評価)およびアバンダンス感度はそれぞれ10$$^{5}$$オーダーと10$$^{-8}$$オーダーになり、本手法が極微量の$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moを評価する分析法として十分な能力を有していることを確認した。以上の結果より、放射能インベントリ評価のためのコンクリートガレキ中$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo迅速分析手法としての本手法の有効性を確認することができた。

論文

福島原発周辺土壌中の$$^{36}$$Clの深度・蓄積量分布

太田 祐貴*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 高橋 努*; 松中 哲也*; 松村 万寿美*; 戸崎 裕貴*; 本多 真紀*; 細谷 青児*; 高野 健太*; et al.

JAEA-Conf 2018-002, p.99 - 102, 2019/02

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性核種に長寿命の$$^{36}$$Cl(半減期: 30.1万年)がある。$$^{36}$$Clは放射性廃棄物の処理の際に土壌中における高い移動能と相まって重要な核種である。しかし、土壌中では無機塩素(Clinorg)が有機塩素(Clorg)に変換・保持されることで、その移動の機構は不明である。本研究では、汚染地域の無機$$^{36}$$Clの深度分布を得ることで$$^{36}$$Clの動態を検討し、事故による$$^{36}$$Cl汚染の程度を検討した。また、5cm表土に含まれる$$^{36}$$Clについても検討した。2017年における深度分布では、$$^{36}$$Cl濃度は表層で最も高くなり、深度とともに緩やかに減少した。一方で、$$^{36}$$Cl/Clはほぼ一定(平均値: 3.24$$pm$$0.55 ($$times$$10$$^{-12}$$))の値を示した。事故前の$$^{36}$$Cl/Clと比べると$$^{36}$$Cl/Clの増加を示し、事故由来の$$^{36}$$Clは土壌3.6g/cm$$^{2}$$(=5cm深)より深く移動していることが分かった。

口頭

AMSを用いた福島原発周辺土壌の$$^{36}$$Clの定量

太田 祐貴*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 高橋 努*; 松中 哲也*; 松村 万寿美*; 戸崎 裕貴*; 細谷 青児*; 高野 健太*; 落合 悠太*; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により、莫大な量の放射性核種が環境中に放出された。$$^{36}$$Cl(半減期: 30.1万年)もまた放出が疑われる核種である。しかし、汚染地域の土壌中に含まれる$$^{36}$$Clを報告する研究は三宅ら(2015)の1件だけである。さらなる研究により$$^{36}$$Clの放出量と他の放射性核種の放出挙動との関係を評価することが求められる。そこで本研究では、筑波大学加速器質量分析(AMS)装置を用いて得た$$^{36}$$Cl/Clから$$^{36}$$Cl蓄積量(Bq/m$$^{2}$$)の算出を行い、放出量の大きい$$^{137}$$Csや$$^{36}$$Clと同じハロゲンである$$^{129}$$Iとの比較検討を行った。

口頭

Outline and construction status of Okuma Analysis and Research Center, Laboratory-1

古瀬 貴広; 太田 祐貴; Do, V. K.

no journal, , 

日本原子力研究開発機構は、東京電力の福島第一原子力発電所(1F)の廃炉措置に向けて放射性廃棄物および燃料デブリの特性を確認するために、研究開発施設である大熊分析研究センターを整備中である。本発表では、大熊分析研究センターにおいて、中・低レベルの放射性廃棄物試料を分析する分析・研究施設第1棟の概要と整備状況について報告する。

口頭

Development of analytical methods for 1F-samples; Analysis of $$^{93}$$Zr by ICP-QQQ-MS and automated sample preparation instruments

Do, V. K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴

no journal, , 

自動化された簡易な化学分離操作とICP-QQQ-MS測定を組み合わせた$$^{93}$$Zrの分析手法開発についてその概要を紹介する。

口頭

Development of simultaneous analytical method for $$^{93}$$Zr and $$^{93}$$Mo based on solid phase extraction combined with ICP-MS/MS, 2; Spectral interference removal for measurement of $$^{93}$$Zr and $$^{93}$$Mo by ICP-MS/MS

Do, V. K.; 古瀬 貴広; 村上 絵理奈; 相田 玲奈; 太田 祐貴; 富塚 知博; 佐野 友一; 秋元 友寿*; 遠藤 翼*; 片山 淳; et al.

no journal, , 

本報では、ICP-MS/MS(Agilent 8900)を用いた$$^{93}$$Zrと$$^{93}$$Moの定量において妨害となる隣接ピークのテーリング及び同重体($$^{93}$$Nb)の影響除去に関する検討結果について報告する。アンモニアガスをリアクションガスとし、ガスと各元素の反応性の違いを利用することで、$$^{93}$$Zrと$$^{93}$$Moはそれぞれの同重体から分離することが可能となる。本発表ではこの性質を利用した福島第一原子力発電所から採取した環境試料中$$^{93}$$Zrと$$^{93}$$Moの分析手法について提案する

口頭

固相抽出法とICP-MS/MSを組み合わせた$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moの同時分析手法の開発,1; NbからのZrとMoの逐次化学分離

古瀬 貴広; Do, V. K.; 相田 玲奈; 太田 祐貴; 村上 絵理奈; 富塚 知博; 佐野 友一; 秋元 友寿*; 遠藤 翼*; 片山 淳; et al.

no journal, , 

放射性廃棄物中の$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Mo分析を従来の放射線計測から簡易・迅速化することを目的に、固相抽出法とICP-MS/MSを組み合わせた分析手法を検討した。本発表では、固相抽出樹脂であるZRレジン用いた試料マトリクス及び質量数が93であるNbからのZr及びMoの逐次化学分離の検討結果について報告する。

口頭

Development of chemical separation of Sn from concrete matrices using TEVA resin

Do, V. K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 佐野 友一; 岩橋 弘之; 本間 駿太; 一條 祐里奈; 黒澤 きよ子*; 遠藤 翼*; 元木 良明*; et al.

no journal, , 

本報では、HClフリーのコンクリートマトリクスからのSnの分離・回収手法について報告する。固相抽出前のコンクリート溶解液処理として2つの手法を検討し、その後、TEVAレジンを用いた固相抽出試験を実施した。その結果、本手法によるコンクリートマトリクスからのSnの分離・回収は高い回収率と再現性を示した。本研究では、ICP-MSにより$$^{126}$$Snの測定するためのコンクリート瓦礫からのSnの分離手法の検討を行った。

口頭

ICP-MS/MSによる放射性がれき中$$^{126}$$Snの高感度分析手法の検討

太田 祐貴; Do, V. K.; 古瀬 貴広; 佐野 友一; 岩橋 弘之; 本間 駿太; 一條 祐里奈; 黒澤 きよ子*; 遠藤 翼*; 元木 良明*; et al.

no journal, , 

$$^{126}$$Sn(半減期: 約21万年)は、$$beta$$線放出核種であり長半減期であることから、放射能測定による低い濃度レベルでの定量では煩雑な前処理と長時間の測定を要する。近年開発されたトリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析装置(以下、ICP-MS/MS)は、同重体や多原子イオンの影響を効果的に除去でき、簡易な前処理と短時間測定で高感度の分析が可能である。本研究では、ICP-MS/MSによる$$^{126}$$Sn測定条件の最適化を行い、妨害核種の$$^{126}$$Te等によるスペクトル干渉の影響を評価することで、福島第一原子力発電所から発生する放射性がれきを対象とした$$^{126}$$Sn分析に対するICP-MS/MSの適用性を検討した。

口頭

ICP-MS/MSによる放射性がれき中の$$^{107}$$Pdの高感度迅速分析法の検討

岩橋 弘之; Do, V. K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 本間 駿太; 黒澤 きよ子*; 元木 良明*; 廣沢 孝志

no journal, , 

$$^{107}$$Pdは、長半減期(650万年)$$beta$$線放出核種であるため、放射能分析では煩雑な分離作業と長時間の測定が必要となる。ICP-MS/MSは2つの四重極マスフィルタによる質量数の選別とコリジョンリアクションセル(CRC)によりスペクトル干渉を低減させることで、短時間で高感度な分析が可能と考えられる。そこで、本研究では、Pdに対して、高い選択性を有する抽出クロマトグラフィーと、ICP-MS/MSを組み合わせることで高感度かつ簡易迅速な$$^{107}$$Pd分析手法の開発を試みた。本報では、抽出クロマトグラフィーによるPdの分離条件およびICP-MS/MSによる$$^{107}$$Pd測定条件の最適化を行い、放射性がれきへの適用性を評価した結果について報告する。

口頭

ICP-MS/MSを用いたコンクリート試料中の$$^{79}$$Seの分析手法の検討

Banjarnahor, I. M.; Do, V. K.; 元木 良明*; 太田 祐貴; 岩橋 弘之; 黒澤 きよ子*; 古瀬 貴広

no journal, , 

$$^{79}$$Seは純粋なベータ放射性核種であり、福島第一原子力発電所発の事故により環境中に放出された可能性のある長寿命核分裂生成物の一つである。福島第一原子力発電所の廃炉を促進するためには、簡易かつ信頼性の高い放射性核種の分析手法が必要となる。そこで本研究では、化学分離と誘導結合プラズマトリプル四重極型質量分析法(ICP-MS/MS)を組み合わせた簡易な$$^{79}$$Seの分析手法を開発し、定量の際に妨害となる同重体等試料マトリックスを効果的に除去できることを見出した。また、実際の廃棄物への適用性を確認するため代表的な廃棄物性状であるコンクリートマトリックスでの試験についても併せて実施した。本報告ではこれらの試験によって得られた$$^{79}$$Seの定量下限値等・当該分析手法の性能について報告する。

口頭

ICP-MSを用いた$$^{236}$$U測定方法の検討

田中 康之; Do, V. K.; 元木 良明*; 太田 祐貴; 岩橋 弘之; 黒澤 きよ子*; 古瀬 貴広

no journal, , 

ICP-MS/MSとしてAgilent8900トリプル四重極ICP-MSを用いた$$^{236}$$Uの測定方法について検討した。本装置は、測定可能な最大質量電荷比が275であることから、リアクションガスに酸素を用いたマスシフト法を適用することで、$$^{236}$$U$$^{16}$$O$$^{16}$$Oの測定が可能になる。これにより従来の手法と比較して$$^{235}$$Uのスペクトル干渉の低減による$$^{236}$$Uの高感度測定が可能になると考えられる。そこで、本研究ではICP-MS/MSによる質量電荷比268での$$^{236}$$Uの最適な測定条件を検討した内容を報告する。

口頭

放射性ガレキを対象とした$$^{129}$$Iと$$^{36}$$Clの分析手法の検討

太田 祐貴; 黒澤 きよ子*; 元木 良明*; Do, V. K.; 古瀬 貴広

no journal, , 

福島第一原子力発電所由来の放射性ガレキに対する、逐次的な$$^{129}$$Iと$$^{36}$$Clの化学分離とICP-MS/MS($$^{129}$$I)及びLSC($$^{36}$$Cl)を組み合わせた簡易な分析手法を検討した結果について報告する。ハロゲン核種である$$^{129}$$Iと$$^{36}$$Clについて、$$^{36}$$Clに比べてスペクトル干渉の影響が少なく、イオン化効率の高い$$^{129}$$Iは、ICP-MS/MSにおける干渉低減技術の発展により簡易な前処理での高感度分析が可能となった。一方$$^{36}$$Clは従来の$$beta$$線計測が一般的であり煩雑な前処理が必要である。そこで本研究では、化学的性質の類似する両核種の試料マトリクスからの粗分離を共通化し、その後の分離・精製を各測定手段に適した形で逐次的に行うことで、全体としての前処理の合理化を検討した。

口頭

Interference-free determination for long-lived radionuclides based on solid-phase extraction combined with ICP-MS/MS

Do, V. K.; 太田 祐貴; Banjarnahor, I. M.; 相田 玲奈; 村上 絵理奈; 本間 駿太; 岩橋 弘之; 古瀬 貴広

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)由来の放射性廃棄物分析を行う大熊分析研究センターでは、2022年10月より中・低線量の廃棄物試料を取り扱う第1棟のホット運用が開始され、1F廃棄物の受入れ、分析が開始された。測定対象核種の中で長半減期核種の測定については、従来の放射能測定法では複雑な前処理操作と長時間の測定が必要となる一方、ICP-MS法は感度及び測定時間の面でアドバンテージがある。特にハイエンドモデルであるICP-MS/MSは装置自体が高い分離性能を有しており効果的にスペクトル干渉を低減できることから、前処理における化学分離プロセスの簡略化が可能となり、更なる簡易・迅速化が見込める。本発表では、$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo, $$^{107}$$Pd, $$^{126}$$Sn, $$^{79}$$Seなどの長半減期核種について、1F廃棄物試料への適用を目的としたICP-MS/MSによる分析法の研究開発に関する最近の成果を報告する。

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