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論文

Magnetic and structure transition of Mn$$_{3-x}$$Fe$$_x$$O$$_4$$ solid solutions under high-pressure and high-temperature conditions

山中 高光*; 平尾 直久*; 中本 有紀*; 三河内 岳*; 服部 高典; 小松 一生*; Mao, H.-K.*

Physics and Chemistry of Minerals, 49(10), p.41_1 - 41_14, 2022/10

https://doi.org/10.1007/s00269-022-01215-4
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Materials Science, Multidisciplinary)

Mn$$_{3-x}$$Fe$$_x$$O$$_4$$固溶体の磁性と結晶構造を高温高圧下で中性子回折と放射光メスバウアー分光によって調べた。Mn$$_2$$FeO$$_4$$スピネルのフェリ磁性-常磁性転移は100$$^circ$$C、正方晶-立方晶転移は180$$^circ$$Cで起こり、これら2つの転移は直接関連していないことが分かった。構造相転移の転移温度は圧力とともに減少する。メスバウアー分光と中性子回折から、四面体サイトでのFe$$^{2+}$$の占有率が圧力とともに増加することがわかり、Mn$$_2$$FeO$$_4$$相は逆スピネルに近づくことが示唆された。磁気構造解析により、MnFe$$_2$$O$$_4$$とMn$$_2$$FeO$$_4$$の常磁性とフェリ磁性の構造を明らかにした。これらのスピネルはそれぞれ18.4GPaと14.0GPaで斜方高圧相に変化し、Mn含有量の増加とともに転移圧力が低下することがわかった。

論文

High-pressure radiative conductivity of dense silicate glasses with potential implications for dark magmas

村上 元彦*; Goncharov, A. F.*; 平尾 直久*; 増田 亮*; 三井 隆也; Thomas, S. M.*; Bina, C. R.*

Nature Communications (Internet), 5, p.5428_1 - 5428_6, 2014/11

https://doi.org/10.1038/ncomms6428
 被引用回数：19 パーセンタイル：51.61(Multidisciplinary Sciences)

The possible presence of dense magmas at Earth's core mantle boundary is expected to substantially affect the dynamics and thermal evolution of Earth's interior. However, the thermal transport properties of silicate melts under relevant high-pressure conditions are poorly understood. Here we report in situ high pressure optical absorption and synchrotron M$"o$ssbauer spectroscopic measurements of iron enriched dense silicate glasses, as laboratory analogues for dense magmas, up to pressures of 85 GPa. Our results reveal a significant increase in absorption coefficients, by almost one order of magnitude with increasing pressure to $$sim$$50 GPa, most likely owing to gradual changes in electronic structure. This suggests that the radiative thermal conductivity of dense silicate melts may decrease with pressure and so may be significantly smaller than previously expected under core-mantle boundary conditions. Such dark magmas heterogeneously distributed in the lower mantle would result in significant lateral heterogeneity of heat flux through the core mantle boundary.

論文

The Spin state of iron in Fe$$^{3+}$$-bearing Mg-perovskite and its crystal chemistry at high pressure

増野 いづみ*; 大谷 栄治*; 平尾 直久*; 三井 隆也; 増田 亮*; 瀬戸 誠*; 境 毅*; 高橋 豪*; 中野 聡志*

American Mineralogist, 99(8-9), p.1555 - 1561, 2014/08

https://doi.org/10.2138/am.2014.4659
 被引用回数：7 パーセンタイル：24.02(Geochemistry & Geophysics)

Valence, spin states, and crystallographic sites of Fe in (Mg,Fe)SiO$$_{3}$$ perovskite were investigated using energy-domain $$^{57}$$Fe-synchrotron M$"o$ssbauer spectroscopy and powder X-ray diffraction up to 86 GPa. The volumes of Fe$$^{3+}$$ bearing perovskite in this study are slightly smaller than those of Mg endmember perovskite. Our M$"o$ssbauer data suggest that Fe$$^{3+}$$ prefers A sites coupled with Mg vacancies, which is consistent with previous data at ambient conditions. Fe$$^{3+}$$ in the A site remains in a high spin state up to 86 GPa, and some fraction of the A site is occupied by Fe$$^{2+}$$ at pressures above 30 GPa. Fe$$^{2+}$$ in the A sites is also in a high spin state up to 86 GPa. The coupled substitution from Mg$$^{2+}$$ to a high spin state of Fe$$^{3+}$$ and Mg$$^{2+}$$ vacancy would make the volume of perovskite smaller than that of Mg endmember perovskite.

論文

In situ synchrotron $$^{57}$$Fe M$"o$ssbauer spectroscopy of RFe$$_{2}$$ (R = Y, Gd) hydrides synthesized under ultra-high-pressure hydrogen

三井 隆也; 増田 亮*; 瀬戸 誠; 平尾 直久*; 松岡 岳洋*; 中村 優美子*; 榊 浩司*; 榎 浩利*

Journal of Alloys and Compounds, 580(Suppl.1), p.S264 - S267, 2013/12

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2013.03.271
 被引用回数：8 パーセンタイル：42.73(Chemistry, Physical)

An in situ $$^{57}$$Fe synchrotron radiation M$"o$ssbauer spectroscopy (SRMS) was performed on the C15 Laves RFe$$_{2}$$ (R=Y, Gd) under high-pressure hydrogen (H) in a diamond anvil cell. The H-absorption processes were monitored by the pressure dependence on the $$^{57}$$Fe isomer shift (IS): IS values increased for the amount of H-absorption into the RFe$$_{2}$$. In both cases, IS values showed a rapid increase at a few GPa, and once again showed a small increase at above 10 GPa. These results suggest that there are two steps in the H-absorption processes for the RFe$$_{2}$$ under high-pressure hydrogen. At the same time, two-step magnetic transitions have been also observed for the first time: ferromagnetic RFe$$_{2}$$ changed to paramagnetic RFe$$_{2}$$Hx$$_{1}$$ at the first H-absorption process, and a new ferromagnetic phase appeared in RFe$$_{2}$$Hx$$_{2}$$ at the second H-absorption process. In this conference, we report details on the SRMS experimental setup and the results.

論文

Synchrotron radiation $$^{57}$$Fe-M$"o$ssbauer spectroscopy using nuclear monochromator

三井 隆也; 増田 亮; 平尾 直久*; 壬生 攻*; 瀬戸 誠

Hyperfine Interactions, 204(1-3), p.97 - 100, 2012/04

https://doi.org/10.1007/s10751-011-0488-0
 被引用回数：4 パーセンタイル：87.07(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

An energy domain synchrotron radiation SR $$^{57}$$Fe M$"o$ssbauer spectrometer has been developed using a pure nuclear Bragg reflection from an oscillating $$^{57}$$FeBO$$_{3}$$ single crystal at the N$'e$el temperature. The spectrometer can filter the Doppler-shifted single line $$^{57}$$Fe M$"o$ssbauer radiation with neV order bandwidth of from a broadband SR source. This beam allows the researchers to easily perform conventional transmission and scattering M$"o$ssbauer spectroscopy MS with some excellent beam properties. In this paper, the design, performance and recent states of the developed SR MS spectrometer are reported. Moreover, the application studies, features, advantages and potential benefits of newly measurement techniques are presented, which include the study on the magnetic phase transition of iron related hydrides under ultrahigh hydrogen pressures, the local analysis of thin films with grazing incidence geometry and the feasibility study of Rayleigh scattering of $$^{57}$$Fe M$"o$ssbauer radiation.

論文

高圧水素中における金属水素化物の電気抵抗測定技術及び鉄水素化物の電気伝導特性と結晶構造

松岡 岳洋*; 平尾 直久*; 大石 泰生*; 清水 克哉*; 町田 晃彦; 青木 勝敏

高圧力の科学と技術, 21(3), p.190 - 196, 2011/09

https://doi.org/10.4131/jshpreview.21.190

金属水素化化物の水素圧力媒体中における電気抵抗測定と低温、高圧下における鉄水素化物の電気抵抗とX線回折の同時測定に初めて成功した。3.5GPaにおける鉄水素化物の形成に伴って電気抵抗率は急激に増加することを確認した。水素化物相の25.5GPaまでの各圧力点における電気抵抗率は正の温度依存性を示すため、水素化物相は金属であることが明らかになった。16.5GPaまでは25K以下でフェルミ流体的な振る舞いが観測された。しかしながら25.5GPaでは、電気抵抗率の温度依存性に対して$$T^5$$の方がよりよいフィッティングを示すようになり、常磁性金属の振る舞いが見られた。これは同じ圧力領域で観測されている強磁性の消失に対応していると考えられる。

論文

Structural and valence changes of europium hydride induced by application of high-pressure H$$_{2}$$

松岡 岳洋*; 藤久 裕司*; 平尾 直久*; 大石 泰生*; 三井 隆也; 増田 亮; 瀬戸 誠*; 依田 芳卓*; 清水 克哉*; 町田 晃彦; et al.

Physical Review Letters, 107(2), p.025501_1 - 025501_4, 2011/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.107.025501
 被引用回数：28 パーセンタイル：77.59(Physics, Multidisciplinary)

1万気圧を超える高い水素圧力に晒されたユーロピウム水素化物の結晶構造と原子の価数状態を観測し、それらの変化を捉えることに成功した。その結果、従来知られている2水素化物よりも水素濃度が高く、ユーロピウムの価数が+3価で、面心立方金属格子を持つ結晶構造相が出現すること、すなわちユーロピウム水素化物も従来の水素化物の構造則に従うことが確認された。これによって、すべての希土類金属水素化物に共通する、水素濃度によってとりうる結晶構造の一般則が確立された。

論文

Ultrahigh-pressure measurement in the multimegabar range by energy-domain synchrotron radiation $$^{57}$$Fe-M$"o$ssbauer spectroscopy using focused X-rays

三井 隆也; 瀬戸 誠; 平尾 直久*; 大石 泰生*; 小林 康浩*; 東谷口 聡*; 増田 亮*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 46(16), p.L382 - L384, 2007/04

https://doi.org/10.1143/JJAP.46.L382
 被引用回数：12 パーセンタイル：44.48(Physics, Applied)

エネルギー領域の放射光メスバウアー分光とX線集光装置を利用した新しい顕微分光光学系を開発した。応用として、RIによる従来法では測定困難なホールサイズ$$phi$$20$$mu$$m以下のDAC内で、マルチメガバール領域にまで加圧された鉄含有物質の核共鳴吸収スペクトルの測定を行い、短時間でのメスバウアー吸収スペクトル測定が可能であることを最初に実証した。

論文

Generation and application of ultrahigh monochromatic X-ray using high-quality $$^{57}$$FeBO$$_{3}$$ single crystal

三井 隆也; 瀬戸 誠; 菊田 惺志*; 平尾 直久*; 大石 康生*; 武居 文彦*; 小林 康浩*; 北尾 真司*; 東谷口 聡*; 増田 亮*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 46(2), p.821 - 825, 2007/02

https://doi.org/10.1143/JJAP.46.821
 被引用回数：33 パーセンタイル：74.29(Physics, Applied)

$$^{57}$$Feを富化した反強磁性体$$^{57}$$FeBO$$_{3}$$単結晶のネール温度近傍における純核ブラッグ反射を利用して、SPring-8の日本原子力研究開発機構の専用ビームラインBL11XUにおいて、neVオーダーのエネルギー分解能を持つ超単色のシングルラインX線を12000cpsの世界最高の強度で発生することに成功した。本実験では、得られた超単色X線のビーム特性と放射光メスバウアースペクトル測定におけるパフォーマンスが調べられた。放射光の微小ビームを利用した典型例として、ダイアモンドアンビルセル内の超高圧下における鉄多結晶の圧力誘起磁気転移も観測された。

口頭

放射光によるneV分光法の開発,1; 放射光メスバウアー分光への応用

三井 隆也; 瀬戸 誠; 増田 亮*; 小林 康浩*; 北尾 真司*; 平尾 直久*

no journal, , 

$$^{57}$$Feを富化した高品質の反強磁性体$$^{57}$$FeBO$$_{3}$$単結晶をネール温度直前で純核共鳴ブラッグ反射させると、放射光の優れたビーム特性(狭発散角,微小サイズ,偏光性,パルス性)を維持したまま、neV程度のバンド幅を持つシングルラインの超単色X線を高出力で取り出すことが可能になる。これをプローブ光に利用すれば、新奇な放射光neV分光法の研究が可能となる。このような物性研究法の一例として、われわれは、高品質$$^{57}$$FeBO$$_{3}$$単結晶を核モノクロメーター,核アナライザーに利用したX線光学系によるエネルギー領域の放射光メスバウアー分光法を提案し、微小ビームを利用した局所メスバウアー分析実験を初めて実施した。本発表では、核アナライザー結晶を用いた放射光メスバウアー分光法について詳述し、アモルファス試料の局所的な磁気異方性やダイアモンドアンビルセルによる鉄化合物の圧力誘起磁気相転移などの幾つかの測定例の紹介を通して、各測定法の特徴,利点とその相違点を明らかにする。

口頭

neV超単色X線による放射光メスバウアー顕微分光法の開発

三井 隆也; 瀬戸 誠; 小林 康浩*; 北尾 真司*; 増田 亮*; 平尾 直久*

no journal, , 

SPring-8のような第三世代放射光から核の超微細構造を解析可能なneVの超単色のX線を取り出して利用できれば、メスバウアー分光によるマイクロアナリシスが可能になる。この超単色X線を放射光から分光できる手法として、唯一、反強磁性体$$^{57}$$FeBO$$_{3}$$単結晶をネール温度直前の純核ブラッグ反射で利用する方法が実証されているが、放射光から高出力で超単色X線を取り出すためには歪が秒程度の完全単結晶による核モノクロメーターが必要となり、これまで実用化されなかった。一方、われわれは、最近行ったフラックス法による単結晶育成により、cmサイズの大型で全体の歪が5秒以下の極めて完全性の高い$$^{57}$$FeBO$$_{3}$$単結晶を得ることに成功した。この結晶を用いて放射光の超単色化を試みたところ、鉄の共鳴エネルギーを持つ14.4keVのX線において、エネルギー分解能15neV,ビームサイズ0.3$$times$$1.6mm$$^{2}$$の高輝度超単色X線を12,000cpsの高出力で発生させることに成功し、これをプローブビームとするメスバウアー吸収分光計測が実現した。最初の放射光メスバウアー局所分析実験として、ホールサイズ$$phi$$48$$mu$$mのダイアモンドアンビルセル内の$$^{57}$$FeBO$$_{3}$$粉末試料の圧力誘起磁気相転移の観察を行い、RIによる従来法に比べて桁違いに迅速な測定ができることを実証した。本発表では、上記研究成果について紹介する。

口頭

放射光によるneV分光法の開発,3; 放射光によるマルチメガバール領域の超高圧下メスバウアー分光

三井 隆也; 瀬戸 誠; 小林 康浩*; 平尾 直久*

no journal, , 

最近、われわれは、フラックス法で育成した歪が1秒以下の鉄ボレート完全単結晶を核モノクロメーターとして用いることにより、鉄の共鳴エネルギーを持つ14.4keVX線において、放射光(SPring-8)をneVオーダーで超単色化し、実用的な測定時間でのメスバウアースペクトル測定を実現した。さらに、本手法とX線集光法を併用して行った顕微メスバウアー分光測定において、RIによる従来法では測定困難なホールサイズ$$phi$$20$$mu$$m以下のDAC内で、マルチメガバール領域にまで加圧された鉄含有物質の核共鳴吸収スペクトルの測定を行い、短時間でのメスバウアー吸収スペクトル測定が可能であることを実証した。本発表では、顕微メスバウアー分光を行うために利用した$$gamma$$線光学系とその応用研究として初めて実現したマルチメガバール領域での超高圧下の放射光メスバウアー分光の結果について紹介する。

口頭

GdFe$$_{2}$$の超高圧下放射光メスバウアー分光

三井 隆也; 瀬戸 誠; 増田 亮; 平尾 直久*

no journal, , 

われわれは、X線集光多層膜ミラーと$$^{57}$$FeBO$$_{3}$$単結晶によるエネルギー可変・核モノクロメーターを併用した超高圧下放射光メスバウアー分光法により、GdFe$$_{2}$$ラーベス合金を対象物質とした302GPaまでのメスバウアースペクトルの測定を実現した。得られたスペクトルの解析から、常圧相においてC15ラーベス構造であったGdFe$$_{2}$$が、高圧相では、C14構造へ圧力誘起構造相転移を起こすこと、及び、磁気秩序が、Gdの4f局在電子の影響によって、約200GPaまでも維持されることがわかった。300GPa以上の超高圧下におけるメスバウアー分光は、本測定により初めて実現したもので、今後、地球核,マントル・核境界の超高圧地球科学関連物質の研究に極めて有効な測定技術になると期待される。本発表では、本実験手法の紹介と測定結果に関して報告するとともに、本手法の高圧測定における利点を浮き彫りにする。

口頭

GdFe$$_{2}$$水素化物の放射光メスバウアー分光

三井 隆也; 瀬戸 誠; 平尾 直久*; 増田 亮

no journal, , 

われわれは、新規高密度水素吸蔵合金の開発指針を得ることを目的として、GPa級の超高圧力下における金属水素化物の物性を調べている。最近、水素吸蔵合金の一つであるGdFe$$_{2}$$の高圧磁気特性が、DACによる超高圧下放射光メスバウアー分光で300GPaの超高圧領域まで調べられた。本実験により、GdFe$$_{2}$$が50GPa付近でC15構造からC14構造へと相転移を起こすことに加え、約200GPaの超高圧力領域まで磁気秩序が維持されていることが明らかになった。本結果は、GdFe$$_{2}$$においてはFeの3d遍歴電子とGdの4f局在電子が磁性に寄与するが、前者が圧力敏感であるのに対して、後者は圧力鈍感であることから、GdFe$$_{2}$$の高圧相の強い磁気特性は、おもにGdの4f局在電子が担うものと結論された。今回、われわれは、水素誘起アモルファス化によりGd-Fe間相互作用を消失させたa-GdFe$$_{2}$$H$$_{3}$$の超高圧下放射光メスバウアー分光実験を実施した。その結果、GdFe$$_{2}$$H$$_{3}$$中の鉄原子が担う磁性(内部磁場)が母材のGdFe$$_{2}$$と比較して極端に低圧力側で消失することが明らかとなり、本現象が水素誘起アモルファス化よる合金中のGdとFe原子がナノクラスター化によるものであると推測された。本発表では、上記実験結果の紹介に加え、構成原子のナノクラスター化を明瞭に反映した鉄元素のフォノン状態密度の変化を観測した結果についても報告する。

口頭

Development of an energy domain $$^{57}$$Fe M$"o$ssbauer spectrometer using synchrotron radiation and its application to ultrahigh-pressure study on metal hydrides

三井 隆也; 平尾 直久*

no journal, , 

最近、われわれはエネルギー領域の放射光メスバウアー分光とX線集光装置を利用した新しい超高圧下放射光メスバウアー分光装置を開発した。本装置で得られる高輝度メスバウアービームは、RI線源に比べて桁違いの光子密度を有するため、従来では測定が困難であったDACによる超高圧力条件下金属水素化反応や地球中心に相当する超高圧力下の物性研究を可能にする。本報告会では、上記装置の紹介を行うとともに鉄水素化物の圧力誘起磁気転移や300GPaを超える超高圧下での希土類鉄合金の磁気,構造変化に関して調べた結果を紹介する。

口頭

超高圧下金属水素化反応のIn-Situ放射光メスバウアー分光

三井 隆也; 瀬戸 誠; 増田 亮; 平尾 直久*; 松岡 岳洋*

no journal, , 

新規高密度水素吸蔵合金の開発指針を得ることを目的として、GPa級超高圧力下における金属水素化物の物性を調べた。本発表では、水素圧力下で高密度水素吸蔵が期待されるC15ラーベス系合金GdFe2を対象とし、微小試料測定を容易に実現する放射光メスバウアー顕微分光装置を用いたDACによる超高水素圧下の金属水素化反応と相転移現象の観察を試みた。本発表では、C15ラーベス系合金GdFe2の母材,3水素化物,水素誘起アモルファスした試料に加えて、45GPaまでの高水素圧下での水素化反応過程と相転移の観測を行った。発表では、本測定法の利点と新しく観測された複数の磁気,構造相転移の観測結果を紹介する。

口頭

GdFe$$_{2}$$の放射光による超高水素圧下メスバウアー分光

三井 隆也; 増田 亮; 瀬戸 誠; 平尾 直久*; 松岡 岳洋*

no journal, , 

先進的水素貯蔵材料の開発には、多様な水素環境下における金属の水素化反応や物質の高密度水素吸蔵現象の探索と解明が不可欠である。われわれは、材料の局所分析に適した放射光メスバウアー分光を用いることで、GPa級の超高圧下における金属水素化物の反応過程とこれに伴う基礎物性変化をミクロスコピックな観点から解明することを目指した研究を推進している。最近、われわれは、上記研究の一環として、超高圧下で高密度の水素吸収が期待される希土類鉄合金(GdFe$$_{2}$$)を液体水素を充填したDAC内に配置して、加圧により水素とGdFe$$_{2}$$を反応させた場合の放射光メスバウアー分光を実施した。その結果、GdFe$$_{2}$$中のFeのアイソマーシフトの変化により、超高水素圧下においてGdFe$$_{2}$$は、約4GPaで急激に水素を吸収して安定した後、8GPa$$sim$$15GPaの領域で緩やかな水素吸収が再度発生することで高密度水素吸収状態に至ることが示唆された。際立った物性変化として、上記の水素の吸収に伴う逐次磁気相転移が発生することも初めて観測された。本報告では、実験方法の詳細と、超微細構造パラメーター変化が示唆するGdFe$$_{2}$$の逐次磁気転移の発生機構の可能性について紹介する。

口頭

超高圧下RFe$$_{2}$$合金の高密度水素吸収と逐次磁気転移

三井 隆也; 増田 亮; 平尾 直久*; 松岡 岳洋*

no journal, , 

先進的水素貯蔵材料の開発には、多様な水素環境下における金属の水素化反応や物質の高密度水素吸蔵現象の探索と解明が不可欠である。われわれは、材料の局所分析に適した放射光メスバウアー分光を用いることで、GPa級の超高圧下における金属水素化物の反応過程とこれに伴う基礎物性変化をミクロスコピックな観点から解明することを目指した研究を推進している。最近、われわれは、上記研究の一環として、超高圧下で高密度の水素吸収が期待される希土類鉄合金(RFe$$_{2}$$: R=Gd, Y)を液体水素を充填したDAC内に配置して、加圧により水素とRFe$$_{2}$$を反応させた場合の放射光メスバウアー分光を実施した。その結果、RFe$$_{2}$$中のFeのアイソマーシフトの変化により、超高水素圧下においてRFe$$_{2}$$は、数GPaで急激に水素を吸収して安定した後、8GPa$$sim$$15GPaの領域で緩やかな水素吸収が再度発生することで高密度水素吸収状態に至ることが明かになった。興味深い物性変化として、上記の水素吸収に伴い、RFeHxに逐次磁気相転移が発生することが初めて観測された。本発表では、実験方法の詳細と、超微細構造パラメーター変化が示唆するRFe$$_{2}$$の逐次磁気転移の発生機構に関する考察を紹介する。

口頭

高水素圧力の印加が誘起するEuH$$_{x}$$の結晶構造と価数の変化

松岡 岳洋*; 清水 克哉*; 藤久 裕司*; 平尾 直久*; 大石 泰生*; 依田 芳卓*; 三井 隆也; 増田 亮; 町田 晃彦; 青木 勝敏; et al.

no journal, , 

3価の希土類金属の2水素化物は$$beta$$相(fcc構造)、3水素化物は$$beta$$相もしくは$$gamma$$相(hcp構造)を形成する。圧力下ではhcp$$rightarrow$$fcc構造相転移が起こることが知られている。一方、ユウロピウム(Eu)は 常圧で2価であることを反映して、斜方晶の2水素化物(EuH$$_{2}$$, Pnma)を形成するが、高温水素環境下においても$$beta$$相,$$gamma$$相は形成されず、希土類金属水素化物の中では例外と考えられてきた。われわれは前回、EuH$$_{2}$$をH$$_{2}$$媒体中で加圧したときに出現するEuH$$_{x}$$のEu価数を明らかにする目的で、高圧下メスバウアー分光測定を行い2価から3価への価数転移を観測したので報告する。

口頭

X線移送子を用いた放射光偏光メスバウアー分光法の開発研究

三井 隆也; 今井 康彦*; 瀬戸 誠*; 平尾 直久*; 松岡 岳洋*; 壬生 攻*

no journal, , 

円偏光や直線偏光を用いたメスバウアー分光は、共鳴元素のスピン配向の決定や$$gamma$$線円二色性及び核共鳴に寄与する準位の選択的な励起を利用した高精度な超微細構造解析に極めて有用であることがこれまでの基礎研究から明らかだが、通常のRI線源から照射される$$gamma$$線には偏光性が全くないため、偏光メスバウアー分光が実材料研究に有効利用されているとは言えない状況にある。一方、高輝度放射光X線と核分光器を利用した放射光メスバウアー分光法においては、X線移送子を併用することで極めて簡単にプローブ$$gamma$$線の偏光状態を制御した測定を実施できる。本報告では、我々が開発に成功した直線・円偏光に加えて無偏光の$$^{57}$$Feメスバウアー$$gamma$$線を生成して利用できる移送子と核モノクロメーターから成る核共鳴回折光学系の原理と実証実験を紹介すると共に、精密スピン構造解析における有効性を明らかにする。また、応用研究として、RI線源による測定では実施困難なダイアモンドアンビルセルを用いたGPa級超高圧水素下における希土類鉄フェリ磁性体のスピン再配列現象を初めて観測した実験の結果についても報告する。

口頭

GdFe$$_{2}$$三水素化物の放射光メスバウアー分光

三井 隆也; 瀬戸 誠; 増田 亮*; 平尾 直久*

no journal, , 

典型水素吸蔵合金の一つであるGdFe$$_{2}$$は、水素化処理により多結晶水素化物を形成するだけでなく水素誘起アモルファス化(HIA)した合金を形成することが知られている。特に、後者は水素吸蔵合金の劣化過程と密接に関した現象であるため、HIA形成過程と合金の基礎物性を明らかにすることに興味がもたれている。一方、GdFe$$_{2}$$水素化物は水素化による体積膨張や電荷移動に関連して、Fe-Fe, Fe-Gd間の結合状態や磁気交換相互作用が顕著に変化し、水素吸蔵量に依存して大きな物性変化が生じる。更に、HIA化したGdFe$$_{2}$$水素化物では、上記の水素化効果に加え、合金内でFeとGdが自己組織化してナノクラスター化すると考えられており、特異な物性を示すことが期待され、その物性発現機構を正確な理解には水素侵入時のFeとGdの局所構造変化を観測することが重要となる。本発表では、多結晶a-GdFe$$_{2}$$H$$_{3}$$の単相試料とHIAで得られたa-GdFe$$_{2}$$H$$_{3}$$の磁性とFeとGd原子間の結合状態を鉄の放射光核共鳴非弾性散乱と偏光メスバウアー分光を同時に測定できる新手法で調べた結果を紹介する。

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