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報告書

アスファルト固化体等の浸出試験

芳中 一行; 高野 祐吾*; 木村 之彦*; 菅谷 篤志; 鬼澤 寿和

JAEA-Technology 2008-063, 135 Pages, 2008/10

JAEA-Technology-2008-063.pdf:5.88MB

本報告書は、固化体処分時の固化体からの放射性核種や化学種の浸出挙動の調査を行うため、平成15年度から平成18年度にかけて実施した、アスファルト固化体及びプラスチック固化体の浸出試験の結果をまとめて報告するものである。本試験において、以下の知見,データが得られた。(1)アスファルト固化体の浸出試験においては、従来は検出困難であったI-129についてピークを検出し、I-129の浸出挙動にかかわるデータを初めて取得することができた。検出されたピーク面積からI-129の放射能量を評価したところ、約50日間の浸出期間で供試体に含まれるI-129の約40%から100%に相当する量が浸出していることがわかった。また、供試体形状や浸出液の温度などを変えて、異なる条件下で浸出試験を実施し、処分時の評価において考慮すべき硝酸イオン等の化学種の浸出挙動にかかわるデータを取得した。(2)プラスチック固化体の浸出試験においては、TBP等の化学種及びI-129等の放射性核種に着目した浸出試験を実施し、TBP等の浸出挙動にかかわるデータを取得することができた。

報告書

廃棄体の確認に向けたアスファルト固化体の製作履歴調査結果

古川 登; 近藤 利幸; 木村 之彦*

JNC TN8440 2001-024, 210 Pages, 2001/08

JNC-TN8440-2001-024.pdf:24.99MB

本書は、将来、アスファルト固化体を地中処分することを前提にした、廃棄体技術基準の整備に向けた調査に反映させるため、固化体中の核種インベントリー、代表的な固化体選定に必要な過去のキャンペーンのグループ化、処分検討時の情報提供等、貴重な情報源として活用することを目的に作成した。作成にあたっては、施設の工程、固化体の組成、貯蔵実績などの固化体製作概要、過去のキャンペーンの試験内容、トピックスを基に製作された固化体の特性や放射性ヨウ素の放出低減化、放射性炭素の施設内移行挙動などを含め、過去の試験・運転内容等の履歴を包括的に把握できるように開発運転履歴をまとめ、今後の処分の動向を見据えた構成とした。アスファルト固化処理施設は、1982年4月(昭和57年)からコールド試験を開始し、5月4日よりホット試験、10月6日より固化処理技術開発運転を開始し、1997年3月11日(平成9年)の火災爆発事故に至るまでの期間(16年間)で、低レベル放射性濃縮廃液を7,438m3処理し、29,967本のアスファルト固化体を製作した。事故により、アスファルト固化処理施設は使命を閉じるに至ったが、15年間で製作したアスファルト固化体は、将来の処分を検討する上で貴重な情報、データを保持しているとともに、処理技術とともに後世に継承する必要がある。なお、試験・運転により製作した固化体ドラム毎のS/B比、放射性核種濃度等に係るデータ類に関しては、「アスファルト固化体の製品データ集」として別冊にまとめたので、本書と対で活用されたい。

報告書

低レベル放射性濃縮廃液中の$$^{14}$$C及び$$^{129}$$I同時分離回収法の開発

近藤 利幸; 木村 之彦*; 大蓑 英明*; 和地 勇

PNC TN8410 96-015, 87 Pages, 1995/12

PNC-TN8410-96-015.pdf:2.1MB

低レベル放射性濃縮廃液中の$$^{14}$$Cと$$^{129}$$Iは、酸性化および加熱することで分解し気化する特性を利用し、ガスとして同時に分離、回収する方法を開発した。$$^{14}$$Cは濃縮廃液形態(MAW、LAW)に関係なくHNO$$_{3}$$で酸性にするだけで気化できる。$$^{129}$$Iに関しては、MAWは廃液中にNaNO$$_{2}$$を含んでいるためIO$$^{-}_{3}$$が存在していてもI$$^{-}$$に還元できることから、HNO$$^{3}$$による酸化でI$$_{2}$$に変換して気化させることができる。しかし、LAWはNaNO$$_{2}$$を含まないのでIO$$^{-}_{3}$$がI$$^{-}$$への反応が進まないことからNaNO$$_{2}$$を添加することでI$$_{2}$$として気化させることができる。更に気化効率を向上させるためには、加熱することが必要となる。両核種の回収は、測定上の問題から、$$^{129}$$Iを1段目の吸収管(Na$$_{2}$$SO$$^{3}$$)に回収し、$$^{14}$$Cを2段目の吸収管(NaOH)に回収する方法、条件を同時分離回収試験により見出した。また、濃縮廃液中のヨウ素の形態を把握するため、pH領域とNaNO$$_{2}$$存在下の酸化還元電位を測定しI$$^{-}$$、IO$$^{-}_{3}$$の関係を明らかにした。

報告書

低レベル放射性濃縮廃液中の放射性炭素(14C)分析法の確立-アスファルト固化処理施設・工程試料の分析法

近藤 利幸; 宮内 賢二; 木村 之彦*; 大箕 英明*; 和地 勇

PNC TN8410 93-050, 45 Pages, 1993/04

PNC-TN8410-93-050.pdf:0.97MB

放射性炭素(以下「14C」という。)は、$$beta$$-壊変により$$beta$$線を放出し5.7$$times$$103Yの半減期を有している放射性核種である。このため大気中に放出された場合、環境蓄積と食物連鎖を通して人への内部被曝という観点から放出に対して厳しく管理されている。そこでアスファルト固化処理施設(以下「Asp施設」という)では大気への放出量を管理するため、Asp施設工程内の14C挙動を明らかにするためにAsp施設工程内評価のための分析手法として低レベル放射性濃縮廃液(以下「濃縮廃液」という)に含まれる14C分析法の開発を行った。Asp固化処理液である濃縮廃液は、炭酸ナトリウムを始めとする多種・高濃度の塩及び核分裂生成物(FP)を含んでおり、高エネルギー$$gamma$$線・$$beta$$線の影響で14Cを直接測定することができない。したがって計測するに当たっては、これら妨害核種と分離する必要がある。そこで妨害核種との分離法として、炭酸塩(BaCO3)の形態で14Cを回収した後、硝酸(HNO3)によりガス化(CO2)し、水酸化ナトリウムに吸着させ再び純粋な炭酸塩(Na2CO2)として回収し、液体シンチレーションカウンター(LSC)で計測する法法を確立した。この分析法は、模擬廃液での回収率97%、14C濃度1.4$$times$$102Bq/mlにおける分析変動率(CV)は3.3%であった。Asp施設での92-M33-1キャンペーンにおける供給糟(V33)での分析変動率(CV)結果は6.1%であった。各貯糟での炭酸イオン濃度と14C濃度の相関量も一致していることから、今後14Cの施設内評価を行っていくうえで十分信頼性のある分析法であることが立証できた。合わせてAsp各貯糟の分析値からAsp固化施設での14C挙動の評価を行った。

報告書

低レベル放射性濃縮廃液中の129I測定法の確立ーアスファルト固化処理施設・工程試料の測定法ー

近藤 利幸; 宮内 賢二; 木村 之彦*; 大箕 英明*

PNC TN8410 92-018, 30 Pages, 1991/11

PNC-TN8410-92-018.pdf:0.75MB

原子力発電に伴い生成する放射性ヨウ素溶液を正確に定量する方法としては、存在するヨウ素を還元剤で一度ヨウ素イオンに原子価調整する方法が一部で知られていた。しかし、再処理施設等で検討したデータ、レポート等の文献がない状況であったが、アスファルト固化処理施設での低レベル放射性濃縮液処理の過程で揮発するヨウ素を正確に定量する方法の検討を実施した。アスファルト固化処理施設の廃液中に存在する放射性ヨウ素は129Iのみであり、その存在形態は、ほとんどがヨウ素イオンであると考えられていた。しかし、最近ヨウ素イオンの他に相当量のヨウ素酸イオンが含まれていることが判った。そのため、従来行われていたヨウ素イオンに着目した分析法では、全放射性ヨウ素(129I)を評価するには十分ではなく、ヨウ素酸イオンも含めた分析法を確立する必要性が生じた。本報は、特に廃液中のヨウ素酸イオンをヨウ素イオンに還元した後、酸化してヨウ素(I2)として四塩化炭素に抽出し回収することを目的として分析法を検討したものである。その結果は、次の通りである。アスファルト固化処理施設の廃液中の全ヨウ素量の約90%を回収することができ、分析変動率(1$$sigma$$)が$$pm$$10%以内で分析可能であり低レベル放射性濃縮廃液中の129I量の把握において有効な分析方法である。

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