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論文

Data collection for dilute protein solutions via a neutron backscattering spectrometer

富永 大輝*; 中川 洋; 佐原 雅恵*; 小田 隆*; 井上 倫太郎*; 杉山 正明*

Life (Internet), 12(5), p.675_1 - 675_9, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Biology)

中性子背面散散乱装置測定用のタンパク質水溶液試料に適した試料セルのバックグラウンド散乱を評価した。その結果、D$$_{2}$$Oを用いてベーマイトをコーティングしたアルミニウム製サンプルセルの散乱強度は、通常の水(H$$_{2}$$O)をコーティングしたサンプルセルの散乱強度よりも低いことが判明した。また、個体重量の差が小さいセルへの細心の注意と、分光器の中性子ビーム位置に対するサンプルセルの位置再現性により、D$$_{2}$$O緩衝液とサンプル容器の散乱プロファイルを正確に差し引くことができた。その結果、希薄なタンパク質溶液からタンパク質のダイナミクスに関する高品質な情報を抽出することができた。

論文

Conformational dynamics of a multidomain protein by neutron scattering and computational analysis

中川 洋; 齋尾 智英*; 長尾 道弘*; 井上 倫太郎*; 杉山 正明*; 味戸 聡志; 富永 大輝*; 川北 至信

Biophysical Journal, 120(16), p.3341 - 3354, 2021/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.66(Biophysics)

マルチドメインタンパク質は、溶液中で様々な構造を持つことができる。他の分子との相互作用により、そのうちの1つの構造が安定化し、ドメインダイナミクスが変化することが知られている。マルチドメインタンパク質の溶液中での構造を解明するためには、小角散乱法を用いることができる。中性子スピンエコー法は、ナノ秒・ナノメートルスケールでのドメインダイナミクスを解析するための有望な技術であるが、まだ開発途上である。本研究では、非干渉性散乱を用いて中性子スピンエコー法のデータから拡散運動や流体力学的相互作用の寄与を定量的に除去し、マルチドメインタンパク質MurDの3つの機能状態のドメインダイナミクスの違いを明らかにした。3つの状態間の違いは、2つのドメインモードによって説明できた。

論文

Dynamics of proteins with different molecular structures under solution condition

井上 倫太郎*; 小田 隆*; 中川 洋; 富永 大輝*; 齋尾 智英*; 川北 至信; 清水 将裕*; 奥田 綾*; 守島 健*; 佐藤 信浩*; et al.

Scientific Reports (Internet), 10, p.21678_1 - 21678_10, 2020/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:13.48(Multidisciplinary Sciences)

非干渉性中性子準弾性散乱(iQENS)は、タンパク質の内部ダイナミクスを調べるための魅力的な手法である。しかし、中性子ビームのフラックスが低いことや、iQENSプロファイルから内部ダイナミクスを抽出するための解析手法がないことが、生理的条件下(溶液中)での研究の障害となっていた。近年の中性子分光器の開発により、iQENSプロファイルから内部ダイナミクス,並進拡散,回転拡散を切り離すことが可能となった。本研究では、球状性蛋白質(GDP)と天然変性蛋白質(IDP)の溶液中での内部ダイナミクスを調べた。その結果、IDPの平均緩和時間はGDPよりも大きいことが分かった。IDPの内部ダイナミクスを詳細に解析した結果、IDPのmobileなH原子の割合はGDPよりもはるかに高いことが明らかになった。興味深いことに、mobileな水素原子の割合は、溶媒に曝された表面の水素原子の割合と密接に関連していることがわかった。iQENS研究では、タンパク質の分子構造に応じて、溶媒にさらされたアミノ酸残基が内部ダイナミクスを支配していることが示された。

論文

Nanostructural characterization of oleyl acid phosphate in poly-$$alpha$$-olefin using small-angle X-ray scattering

大場 洋次郎; 元川 竜平; 日野 正裕*; 足立 望*; 戸高 義一*; 井上 倫太郎*; 杉山 正明*

Chemistry Letters, 49(7), p.823 - 825, 2020/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

Nanostructures in lubricants play a key role in lubrication properties. In this study, small-angle X-ray scattering (SAXS) was applied to characterize the nanostructures of oleyl acid phosphate (OLAP) in base oil. The results show that OLAP forms reverse-micellar-like aggregates. This information from SAXS will drive further development of lubricants.

論文

中性子溶液散乱; 現在・過去・未来

杉山 正明*; 井上 倫太郎*; 中川 洋; 齋尾 智英*

波紋, 30(1), p.16 - 25, 2020/02

中性子は生体高分子の構造とダイナミクスを解析するためのプローブである。この総説では中性子がどのように活用されてきたかをまとめる。そして、溶液散乱により、統合構造生物学の最近のトレンドにどのように効果的に活用すべきかを議論する。

論文

Imaging measurement of neutron attenuation by small-angle neutron scattering using soller collimator

大場 洋次郎; 篠原 武尚; 佐藤 博隆*; 小野寺 陽平*; 廣井 孝介; Su, Y. H.; 杉山 正明*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(9), p.094004_1 - 094004_5, 2018/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.98(Physics, Multidisciplinary)

中性子小角散乱(SANS)は、ナノ構造の解析に有効な実験手法である。近年、中性子透過率に含まれるSANSの寄与を定量的に解析できる手法が開発され、中性子透過率スペクトルからSANSと同じくナノ構造情報が得られるようになった。これをパルス中性子透過イメージング実験に応用すれば、試料内のナノ構造の分布について高効率な2次元マッピングが可能になる。これを実現するためには、散乱中性子の検出器への入射を防ぐ必要がある。そこで本研究では、試料と検出器の間にソーラーコリメータを設置して散乱中性子を吸収、除去する方法を検討した。粒径の異なるシリカ微粒子を測定した結果、粒径によるSANSの違いを反映した中性子透過率スペクトルの違いを観測することに成功した。

報告書

次世代中性子生物学; J-PARCワークショップ「次世代中性子生物学」の報告; 2017年3月22日$$sim$$23日,いばらき量子ビーム研究センター

杉山 正明*; 中川 洋; 井上 倫太郎*; 川北 至信

JAEA-Review 2017-024, 40 Pages, 2017/12

JAEA-Review-2017-024.pdf:8.69MB

現在、我が国ではJ-PARC・JRR-3等の高強度高品質の中性子源が整備され中性子線を用いた生命科学研究の推進が強く望まれている。そこで、我が国中性子生物学の発展に寄与することを目指して2017年3月22日$$sim$$23日国際Workshop「Neutron biology for next generation」がJ-PARCワークショップとして開催された。このWorkshopには日本国内の中性子分光器の装置研究者及び中性子散乱を精力的に利用している国内外の生命科学者が集まり、上記テーマについて装置・実験手法、最新の研究成果及びその動向について多方面より議論した。本レポートはオーガナイザーによるWorkshopの報告である。

論文

Energy-resolved small-angle neutron scattering from steel

大場 洋次郎*; 諸岡 聡; 大石 一城*; 鈴木 淳市*; 高田 慎一; 佐藤 信浩*; 井上 倫太郎*; 土山 聡宏*; Gilbert, E. P.*; 杉山 正明*

Journal of Applied Crystallography, 50(2), p.334 - 339, 2017/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:29.28(Chemistry, Multidisciplinary)

Recent progress of pulsed neutron sources has enabled energy-resolved analysis of neutron attenuation spectra, which include information on neutron scattering. In this study, a new analysis technique for small-angle neutron scattering (SANS) is demonstrated. A clear difference is observed in the neutron attenuation spectra between steels with different nanostructures; this difference can be understood as arising from attenuation due to SANS. The neutron attenuation spectra, calculated from the corresponding SANS profiles, agree well with the experimentally observed attenuation spectra. This result indicates that measurement of neutron attenuation spectra may enable the development of a novel experimental technique, i.e. energy-resolved SANS (ESANS).

論文

中性子透過率スペクトル測定を利用した新しい中性子散乱実験

大場 洋次郎*; 諸岡 聡; 佐藤 博隆*; 佐藤 信浩*; 井上 倫太郎*; 杉山 正明*

波紋, 26(4), p.170 - 173, 2016/11

Based on the time-of-light (TOF) technique, new generation pulsed neutron sources enable novel neutron scattering experiments. Using small-angle neutron scattering (SANS) at the pulsed neutron sources, simultaneous measurements of SANS and Bragg edge transmission can be performed. From the SANS profiles, the precipitates and inclusions in metals and alloys are characterized, while the Bragg edge transmission spectra give crystallographic information about the matrix. This is a powerful tool for quantitative characterization of the microstructures in the metals and alloys. The neutron transmission experiments have potential for further development. Magnetic Bragg edge transmission analysis will be useful for magnetic materials. These new neutron scattering techniques enhance the usability and flexibility of neutron scattering experiments.

論文

Magnetic scattering in the simultaneous measurement of small-angle neutron scattering and Bragg edge transmission from steel

大場 洋次郎*; 諸岡 聡; 大石 一城*; 佐藤 信浩*; 井上 倫太郎*; 足立 望*; 鈴木 淳市*; 土山 聡宏*; Gilbert, E. P.*; 杉山 正明*

Journal of Applied Crystallography, 49(5), p.1659 - 1664, 2016/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:66.73(Chemistry, Multidisciplinary)

Pulsed neutron sources enable the simultaneous measurement of small-angle neutron scattering (SANS) and Bragg edge transmission. This simultaneous measurement is useful for microstructural characterization in steel. Since most steels are ferromagnetic, magnetic scattering contributions should be considered in both SANS and Bragg edge transmission analyses. An expression for the magnetic scattering contribution to Bragg edge transmission analysis has been derived. The analysis using this expression was applied to Cu steel. The ferrite crystallite size estimated from this Bragg edge transmission analysis with the magnetic scattering contribution was larger than that estimated using conventional expressions. This result indicates that magnetic scattering has to be taken into account for quantitative Bragg edge transmission analysis. In the SANS analysis, the ratio of magnetic to nuclear scattering contributions revealed that the precipitates consist of body-centered cubic Cu$$_{0.7}$$Fe$$_{0.3}$$ and pure Cu, which probably has 9R structure including elastic strain and vacancies. These results show that effective use of the magnetic scattering contribution allows detailed analyses of steel microstructure.

論文

中性子小角散乱; 応用編

遠藤 仁; 杉山 正明*; 井上 倫太郎*

波紋, 22(3), p.258 - 267, 2012/08

中性子小角散乱法を用いたタンパク質の高次構造解析法及び中性子スピンエコー法を用いたタンパク質のダイナミクス解析に関して、著者らの最新の研究例を用いて解説した。例として、「タンパク質ミネラル複合粒子の微細構造解析」、「重水素化タンパク質を用いたSubunitの交換現象の解析」、「ホスホグリセリン酸キナーゼの内部運動解析」の3つの研究成果を用いた。

論文

パルス中性子小中角散乱装置によるナノ構造評価の新展開

鈴木 淳市; 篠原 武尚; 高田 慎一; 奥 隆之; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; 大友 季哉*; 杉山 正明*

日本結晶学会誌, 50(1), p.24 - 28, 2008/02

中性子小角散乱法は、物質透過能力,水素などの軽元素識別能力,同位体識別能力,磁気解析能力などのほかの量子プローブにない中性子の優れた特徴を活かした数nmから数10$$mu$$mに及ぶスケールの構造解析法として幅広い科学分野で利用されている。本稿は、これらの利用をさらに高い空間分解能や時間分解能で高効率に促進するためにJ-PARCに建設する世界最高性能のパルス中性子小中角散乱装置の特徴をまとめたものである。本稿は、装置の機器構成と設計概念,モンテカルロ・シミュレーションなどにより見積もられる装置の基本性能,装置性能をナノ構造評価に活かすデータ解析法の開発,ほかの装置の相補的利用の可能性の解説から構成される。

報告書

Summary of fuel safety research meeting 2005; March 2-3, 2005, Tokyo

更田 豊志; 中村 武彦; 永瀬 文久; 中村 仁一; 鈴木 元衛; 笹島 栄夫; 杉山 智之; 天谷 政樹; 工藤 保; 中頭 利則; et al.

JAEA-Review 2006-004, 226 Pages, 2006/03

JAEA-Review-2006-004.pdf:34.43MB

3月2日(水)及び3日(木)の両日、東京の都市センターホテルにおいて「燃料安全研究国際会議2005(Fuel Safety Research Meeting 2005)」を開催した。本会議は、原子炉の安全性研究に関する最新の研究成果の発表と、専門家との情報交換及び討論を目的としている。本会議における技術的な話題は、燃料安全研究の現状,反応度事故時及び冷却材喪失事故時の燃料挙動,高燃焼度燃料のふるまい、及びシビアアクシデント時の放射性物質放出をカバーしている。本要約集は、本会議の発表において使用された要旨及びOHPをまとめたものである。

論文

RIA-simulating experiments on high burnup PWR fuel rods with advanced cladding alloys

杉山 智之; 更田 豊志; 小澤 正明*; 永瀬 文久

Proceedings of 2004 International Meeting on LWR Fuel Performance, p.544 - 550, 2004/09

改良被覆管を備えた燃焼度約60GWd/tのPWR UO$$_2$$燃料を対象として2回の反応度事故模擬実験を行った。MDA被覆及び大粒径(約25$$mu$$m)ペレットを備えた燃料棒に対しピーク燃料エンタルピー条件435J/gで実施したOI-10実験では、約0.7%の被覆管周方向残留歪が生じた。一方、ZIRLO被覆及び従来ペレットの燃料棒に対して行ったOI-11実験では、燃料エンタルピーが500J/gに達した時点でペレット被覆管機械的相互作用(PCMI)による燃料破損が生じた。発熱部全長に及ぶ縦割れが被覆管に生じ、微粒子化した燃料ペレットが冷却水中に放出された。破損時の燃料エンタルピーは、当該燃焼度に対するPCMI破損しきい値209J/gを大きく上回っていた。本実験の結果は、従来のジルカロイ4と比較し、耐食性が向上した被覆管がPCMI破損に対してより大きな安全余裕を持つことを示した。

口頭

ナノ構造解析装置HI-SANSの設計と遮蔽計算

篠原 武尚; 高田 慎一; 鈴木 淳市; 奥 隆之; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 大友 季哉*; 杉山 正明*; 新井 正敏

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学研究施設に設置計画中のパルス中性子小中角散乱装置であるHI-SANSは、q=10$$^{-3}$$$$sim$$50${AA}$ $$^{-1}$$という原子炉型の中性子小角散乱装置と比較して格段に広いq領域の測定を可能とし、短波長中性子の利用により高いq領域の測定効率が高いという特徴を持つ。これにより、ナノメーターサイズの物質の構造や、それらが作る階層構造の評価を一挙に行い、ナノ構造体が持つ特性や機能の起源を理解することを目指している。現在、HI-SANSの実現に向けて、McStasとPHITSを用いたモンテカルロシミュレーションにより光学系設計及び遮蔽性能評価を行っている。HI-SANSの上流光学系には、一般的なピンホール型コリメーション機構に加えて、偏極素子,集束スリット,中性子レンズの搭載を予定している。遮蔽設計としては、分光器外部への放射線の漏出を評価するだけでなく、分光器室内部においても低バックグランドでの測定を実現するための検討を進めている。学会では、光学系設計に関する状況及び、遮蔽性能とバックグランドノイズに関する検討結果について報告する。

口頭

J-PARCナノ構造解析装置(HI-SANS)におけるデータ解析及び検出器配置の検討

高田 慎一; 鈴木 淳市; 篠原 武尚; 奥 隆之; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 大友 季哉*; 杉山 正明*; 新井 正敏

no journal, , 

現在、原子力機構がJ-PARC物質生命科学実験施設に設置を計画しているナノ構造解析装置(HI-SANS)は、$$q=0.001-$$$$50[AA $$$$^{-1}$$]までの広い空間範囲をone-shot測定することを目指しており、物質の形態から原子構造レベルまでの情報を一挙に取得できることが特徴である。従来の一般的な小角散乱の解析法は、これまで測定可能であった小角領域$$(q<$$$$0.2[AA $$$$^{-1}$$])に限られており、HI-SANSではhigh-Q領域の情報も加味した解析法の検討が必要である。われわれは蛋白質$$+$$水和水をモデルケースとして、水和水のコントラスト(軽水素と重水素の比)を変化させ、それぞれの散乱関数をデバイ関数を用いて計算した。その結果コントラストの違いによる変化が$$q=0.1-5[AA $$$$^{-1}$$$$]$$の範囲で非常によく現れることがわかった。また精度よくhigh-Q領域を測定するためには、検出器の配置が重要である。自由ガスモデルの$${it S(q,omega)}$$を例に、散乱関数のプロファイル$$I(q)$$を効率よく測定できる検出器の配置について議論する予定である。

口頭

次世代J-PARC小中角散乱装置HI-SANSの基本概念

鈴木 淳市; 篠原 武尚; 高田 慎一; 奥 隆之; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; 大友 季哉*; 杉山 正明*

no journal, , 

J-PARC小中角散乱装置HI-SANSは、我が国の優れた線源技術をさらに活かし、広いq領域(約10$$^{-3}$$$$sim$$50${AA}$ $$^{-1}$$)の同時測定を高効率かつ高精度に世界に先駆けて実現できるように以下の点に配慮して設計される。(1)中性子全飛行長を抑えることによる広い波長帯域の中性子の利用,(2)大きな減速材断面積の活用,(3)広い立体角のカバーと異なる検出器バンク間のデータ接続の簡便化,(4)最先端の中性子光学及び周辺技術の導入による小角分解能の低下の克服と大面積ビームの高効率利用である。さらに、本装置では多数の検出器要素と時間チャンネルで集積される多量の散乱データを速やかに処理することも求められるので、広いq領域の散乱データを扱うための原子スケールの構造情報を含んだ階層構造モデルによる解析法や非弾性散乱成分を考慮した構造解析法の開発が進められている。

口頭

Development of nanostructure analysis method using data to wide range of q for HI-SANS at J-PARC

高田 慎一; 篠原 武尚; 鈴木 淳市; 奥 隆之; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 大友 季哉*; 杉山 正明*; 新井 正敏

no journal, , 

J-PARCのMLF(物質・生命科学研究施設)に建設が予定されている高強度小角中性子散乱装置(HI-SANS)は、1$$times$$10$$^{-3}$$から50[$AA$^{-1}$$]までの幅広い空間領域を効率よく測定できることから、蛋白質や高分子,金属ナノ粒子などの階層構造を持つ物質の構造の解明に威力を発揮する装置となる。通常の小角散乱装置の解析は、測定可能であったq$$<$$0.2[$AA$^{-1}$$]の限られた範囲において発展しており、広いq範囲に適用できる解析法の構築が必要である。本研究では、外形の大きさがほぼ等しく、内部構造が異なる3つの蛋白質の散乱関数を広いq範囲についてDebye関数を用いて計算した。その結果、q$$<$$0.1[$AA$^{-1}$$]またq$$>$$2[$AA$^{-1}$$]の領域では、各散乱関数に大きな違いは見られないが、0.1$$<$$q$$<$$2[$AA$^{-1}$$]の範囲で大きな違いが現れた。これは3つの蛋白質の内部構造(2次構造の構造及びその配置)の違いに起因するものであり、広いq範囲を測定することが蛋白質の構造や機能解明に非常に重要であるということを示している。当日は分布関数解析及び蛋白質の水和水のコントラストを変化させたコントラスト変調法の結果についても議論する。

口頭

Smaller-angle neutron scattering instrument of J-PARC with polarizing and magnetic focusing options

鈴木 淳市; 篠原 武尚; 高田 慎一; 奥 隆之; 吉良 弘; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; 大友 季哉*; 杉山 正明*

no journal, , 

中性子小角散乱法は物質科学,生命科学における微細構造,階層構造研究に不可欠な手法である。しかし、近年のナノテクノロジーの進展,多成分系,多相系などの複雑系や非平衡系の研究の進展により、中性子小角散乱法にはこれまで以上に高い空間分解能及び時間分解能での高効率測定が求められるようになっている。J-PARCの1MW核破砕中性子源に設置されるTOF型中性子小中角散乱装置は、これらの要求を満足するように開発されるが、それは大面積検出器を設置するとともに偏極,磁気集光素子を搭載し、広いq(散乱ベクトルサイズ)領域を高いq分解能で観測することで達成される。なお偏極,磁気集光素子の導入は、JRR-3の集光型中性子小角散乱装置への搭載の成功とその後の技術進展に基づいて選択された。本ワークショップでは、この偏極・集光機能を有するJ-PARC中性子小中角散乱装置の重要性と性能について紹介する。

口頭

中性子磁気スーパーミラーを用いた高偏極素子の開発

篠原 武尚; 高田 慎一; 鈴木 淳市; 奥 隆之; 吉良 弘; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; 大友 季哉*; 杉山 正明*

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設に建設するパルス中性子小中角散乱装置では、中性子磁気レンズを使用した集光型偏極中性子小角散乱実験の実施が検討されている。この時、入射中性子の偏極度が測定のバックグランドノイズのレベルを決めるため、99.9%程度の非常に高い偏極度を広い波長帯域について実現することが要求される。そこで本研究では、中性子磁気スーパーミラーを用いた高性能偏極素子の設計を行った。偏極子のデザインは透過型であり、素子の全長を抑えながら大面積ビームをカバーするために素子の内部をマルチチャンネル化する。さらに、内部に配置するミラーをV字型に並べることで、高い偏極度と透過率を実現する。そして、磁気ミラー型偏極子単体での偏極度では本装置の要求には不十分であることから、より高い偏極度を実現するために2つの偏極子を直交して配置する方法を採用する。本発表では、偏極素子設計の現状及びモンテカルロコードMcStasを用いた数値シミュレーションによる性能評価結果及び、JRR-3において開始した磁気ミラー型偏極子の直交配置による偏極性能の高性能化に関する実験の結果について報告する。

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