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論文

High temperature nanoindentation of (U,Ce)O$$_{2}$$ compounds

Frazer, D.*; Saleh, T. A.*; 松本 卓; 廣岡 瞬; 加藤 正人; McClellan, K.*; White, J. T.*

Nuclear Engineering and Design, 423, p.113136_1 - 113136_7, 2024/07

ナノインデンテーション法では、微小な試験片を用いてヤング率,硬度及びクリープ強度といった機械物性を評価することが可能である。本研究ではMOX燃料の代替物質として(U,Ce)O$$_{2}$$を用いて、高温ナノインデンテーション試験を実施した。試料のCe含有率は0.1、0.2及び0.3mol%とし、温度は800$$^{circ}$$Cまでの測定を行い、ヤング率、硬度及びクリープ強度の評価を行った。温度の上昇に伴い、ヤング率は線形的に低下し、硬度は指数関数的に低下する結果が得られた。また、800$$^{circ}$$Cにおいては、応力指数n=4.7$$sim$$6.9のクリープ変形が得られた。

論文

Uranium-plutonium-americium cation interdiffusion in polycrystalline (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ mixed oxides

Vauchy, R.; 松本 卓; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 中村 博樹; 町田 昌彦; et al.

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154786_1 - 154786_13, 2024/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:72.91(Materials Science, Multidisciplinary)

Diffusion couples made of dense polycrystalline (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ oxides were annealed in various thermodynamic conditions (temperature, oxygen partial pressure), and for different durations. The associated actinide redistribution was quantified using Electron Probe Micro-Analysis (EPMA). Average diffusion profiles were obtained from elemental U, Pu, and Am X-ray maps and the resulting interdiffusion coefficients were calculated, then analyzed at the light of our model of point defect chemistry.

論文

Toward long-term storage of nuclear materials in MOX fuels fabrication facility

廣岡 瞬; 中道 晋哉; 松本 卓; 土持 亮太; 村上 龍敏

Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 2, p.1119567_1 - 1119567_7, 2023/03

プルトニウム(Pu)を含む核燃料物質の保管は安全や計量管理等の観点から慎重な配慮が必要であるが、保管に関する技術的な情報に関しては、イギリスやアメリカからの報告例が僅かに存在するのみである。日本も多量のPuをウラン-プルトニウム混合酸化物(MOX)燃料の形態で所有しており、その形状や性質、含まれる不純物等に応じて適切な保管管理を行うことが重要である。本報告では、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料技術開発センターが所有する様々なMOX燃料とその保管方法、また、保管中に起こった問題や今後の長期保管における対策について報告する。

論文

Cation interdiffusion in uranium-plutonium mixed oxide fuels; Where are we now?

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人

Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1060218_1 - 1060218_18, 2022/12

Diffusion phenomena in uranium-plutonium mixed oxides U$$_{1-y}$$PuyO$$_{2}$$ dictate the physicochemical properties of MOX nuclear fuel throughout manufacturing, irradiation and storage. More precisely, estimating the cation interdiffusion is paramount insofar as it dovetails with the actinide redistribution during sintering and under irradiation. In this paper, we propose a critical review of the existing experimental data of U and Pu interdiffusion coefficients in MOX fuel.

論文

Materials science and fuel technologies of uranium and plutonium mixed oxide

加藤 正人; 町田 昌彦; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 生澤 佳久; 中村 博樹; 小林 恵太; 小澤 隆之; 前田 宏治; 佐々木 新治; et al.

Materials Science and Fuel Technologies of Uranium and Plutonium mixed Oxide, 171 Pages, 2022/10

プルトニウム燃料を使用した革新的で先進的な原子炉が各国で開発されている。新しい核燃料を開発するためには、照射試験が不可欠であり、核燃料の性能と安全性を実証する必要がある。照射試験を補完する技術として、照射挙動を正確にシミュレートする技術を開発できれば、核燃料の研究開発にかかるコスト,時間,労力を大幅に削減でき、核燃料の照射挙動をシミュレーションすることで、安全性と信頼性を大幅に向上させることができる。核燃料の性能を評価するためには、高温での燃料の物理的および化学的性質を知る必要がある。そして、照射中に発生するさまざまな現象を記述した行動モデルの開発が不可欠である。以前の研究開発では、モデル開発の多くの部分で、フィッティングパラメータを使用した経験的手法が使用されてきた。経験的手法では、データがない領域では非常に異なる結果が得られる可能性がある。したがって、この研究では、燃料の基本的な特性を組成と温度に外挿できる科学的記述モデルを構築し、モデルが適用される照射挙動分析コードの開発を行った。

論文

Relative oxygen potential measurements of (U,Pu)O$$_{2}$$ with Pu = 0.45 and 0.68 and related defect formation energy

廣岡 瞬; 松本 卓; 砂押 剛雄*; 日野 哲士*

Journal of Nuclear Materials, 558, p.153375_1 - 153375_8, 2022/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:31.78(Materials Science, Multidisciplinary)

日立GEニュークリアエナジーでは、商用炉として実績のあるBWRをベースとして、高速中性子によりTRU元素を燃料として燃やすことができる資源再利用型BWR(RBWR)の開発が進められている。RBWRでは燃料設計上PuやMAの含有率が高くなる傾向があることから、本研究ではPu含有率が45at%及び68at%と、これまでの高速炉用MOXで研究されてきたものよりも高いPu含有率のMOXを対象に、酸素ポテンシャルの測定、評価を行った。還元しやすいPuの含有率が高くなると酸素ポテンシャルは高くなることが分かっているが、本研究の結果、Pu含有率68at%のMOXとPuO$$_{2}$$では大きな違いがないことが確認された。得られたデータから、MOXの酸素/金属原子数比(O/M),温度,Pu含有率,雰囲気の酸素分圧の関係式を導出し、さらに、解析の過程で得られる欠陥生成エネルギーから、電気伝導率や比熱の考察を行った。

論文

Oxygen potential measurement of (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ and (U,Pu,Am,Np)O$$_{2 pm x}$$

廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:60.71(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.350}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2}$$に対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U$$_{0.553}$$Pu$$_{0.285}$$Am$$_{0.015}$$Np$$_{0.147}$$)O$$_{2}$$に対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。

論文

Physical properties of non-stoichiometric (U,Pu)O$$_{2}$$

渡部 雅; 松本 卓; 廣岡 瞬; 森本 恭一; 加藤 正人

2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.315 - 320, 2020/05

近年、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料第一開発室の研究グループは、(U,Pu)O$$_{2pm x}$$の多数の物性値について系統的な測定を実施した。格子定数,弾性定数,熱膨張率,酸素ポテンシャル,酸素化学拡散係数及び熱伝導率は温度、O/M比, Pu含有量を関数として測定することに成功した。また、O/M比及びPu含有量の各種物性値に対する影響についても評価を行った。本研究では、これらの実験データをレビューするとともに最新の実験データも紹介する。また、これらの物性データは燃料コード開発に使用することが可能である。

論文

Pulsed neutron imaging based crystallographic structure study of a Japanese sword made by Sukemasa in the Muromachi period

及川 健一; 鬼柳 善明*; 佐藤 博隆*; 大前 良磨*; Pham, A.*; 渡辺 賢一*; 松本 吉弘*; 篠原 武尚; 甲斐 哲也; Harjo, S.; et al.

Materials Research Proceedings, Vol.15, p.207 - 213, 2020/02

Japanese swords are very attractive not only as a work of art but also a metallurgical point of view. Since Japanese vintage swords became valuable, it is indispensable to establish non-destructive analysis method to identify some peculiar characteristics. Bragg edge imaging gives real-space distributions of bulk information in a crystalline material as well as neutron tomography. In this work, we investigated crystallographic information of a Japanese sword made by Sukemasa in Izumi province in the first quarter of the 16th century. The experiments have been performed at RADEN at J-PARC. The Sukemasa sword was measured with a counting-type 2D detector and with a CCD camera. We are now analyzing the measured 2D-transmission spectra using RITS code to obtain spatial distribution of the crystallite size, the texture variation, the d110 shift and its broadening. Complementary data analysis using white beam tomography is also on going. Detailed analysis results will be presented.

論文

Temporal changes in radiocesium deposition on the Fukushima floodplain

中西 貴宏; 佐藤 成二; 松本 卓巳*

Radiation Protection Dosimetry, 184(3-4), p.311 - 314, 2019/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:66.68(Environmental Sciences)

福島県では未除染山地森林から輸送される放射性セシウムの堆積による生活圏での被ばく線量増加が懸念されている。本研究では、事故後数年間における福島県内河川敷における放射性セシウムの堆積履歴を調査した。河川を流下する懸濁物質中の放射性セシウム濃度と河川敷の空間線量率も継続観測した。多くのケースで、河川敷への年間土砂堆積量はわずか数kg m$$^{-2}$$で、表層堆積物の放射性セシウム濃度は懸濁物質中の放射性セシウム濃度と同じ減少傾向を示した。それに同調して、河川敷の空間線量率も時間とともに低下していた。大規模出水があった2015年には、上流にダムをもたない河川で数百kg m$$^{-2}$$の土砂堆積と空間線量率の急激な減少が観測された。逆に言えば、ダムによって河川敷への放射性セシウムの堆積が顕著に減少することを示した。

論文

Recent progress on practical materials study by Bragg edge imaging at J-PARC

及川 健一; Su, Y. H.; 鬼柳 亮嗣; 川崎 卓郎; 篠原 武尚; 甲斐 哲也; 廣井 孝介; Harjo, S.; Parker, J. D.*; 松本 吉弘*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 551, p.436 - 442, 2018/12

 被引用回数:8 パーセンタイル:30.3(Physics, Condensed Matter)

We are promoting for practical product observation by the energy-resolved neutron imaging method using high-intensity pulsed neutrons at J-PARC, under the Photon and Quantum Basic Research Coordinated Development Program from the Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology, Japan. Bragg edge imaging, one of the energy-resolved neutron imaging methods for visualizing material properties, was applied to feasibility study of the temperature distribution of copper rod, complementary study of the texture and strain distribution of bent steel plates using neutron diffraction and EBSD, and so on. Outline of results obtained by these imaging experiments will be presented.

論文

Effect of a raw material powder on sintered CeO$$_{2}$$ pellets by 28 GHz microwave irradiation

赤司 雅俊; 松本 卓; 加藤 正人

Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1391 - 1394, 2018/06

本研究では28GHzのマイクロ波照射によるCeO$$_{2}$$ペレットの焼結試験を実施し、焼結ペレットの密度に及ぼす原料粉の影響を検討した。最高温度1473Kにて30分間保持した条件において得られたペレットはかさ密度で最高94.2%T.D.に達した。原料粉の粒子径が大きくなるほどかさ密度は低下する傾向が見られた。一方、見かけ密度では全てのペレットが93.5%T.D.以上の値を示した。両者の違いはペレットの開気孔率の違いによって生じたことが分かった。マイクロ波焼結は試料を内部加熱させ、かつ均質に加熱することができるため、高密度でポーラスなペレットが得られたと考えられる。

論文

Defect chemistry and basic properties of non-stoichiometric PuO$$_{2}$$

加藤 正人; 中村 博樹; 渡部 雅; 松本 卓; 町田 昌彦

Defect and Diffusion Forum, 375, p.57 - 70, 2017/05

PuO$$_{2-x}$$の実験データをレビューし、酸素ポテンシャル、電気伝導率及び第一原理計算結果を用いて欠陥濃度を評価した。欠陥濃度を評価する式を導出し、様々な基礎特性の間の整合性を確認するとともに、熱物性を評価するための機構論的モデルを導出した。

論文

Oxygen potentials, oxygen diffusion coefficients and defect equilibria of nonstoichiometric (U,Pu)O$$_{2pm x}$$

加藤 正人; 渡部 雅; 松本 卓; 廣岡 瞬; 赤司 雅俊

Journal of Nuclear Materials, 487, p.424 - 432, 2017/04

 被引用回数:12 パーセンタイル:75.51(Materials Science, Multidisciplinary)

(U,Pu)O$$_{2pm x}$$の酸素ポテンシャルについて、最新の実験データベースを用い、欠陥化学に基づいて評価した。酸素分圧と定比組成からのずれxを解析し、点欠陥の生成エネルギを評価した。得られた欠陥反応の平衡定数を用いて、欠陥濃度、酸素ポテンシャル及び拡散係数の間の関係を記述した。

論文

Oxygen potential measurement of (Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$ at high temperatures

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1296 - 1302, 2015/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.92(Nuclear Science & Technology)

(Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを1473K, 1773K及び1873Kにおいて気相平衡法により測定した。O/M=1.96以上ではAmが還元、O/M=1.96以下ではPuが還元されることを確認した。

論文

Oxygen chemical diffusion coefficients of (Pu,Am)O$$_{2}$$ fuels

渡部 雅; 松本 卓*; 加藤 正人

NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.376 - 380, 2015/06

(Pu,Am)O$$_{2}$$の酸素化学拡散係数は1400-1600$$^{circ}$$Cの範囲においてPuO$$_{2}$$よりも大きな値を有することがわかった。また、O/M比が1.964以下の領域ではAmは全て3価となることが欠陥化学による計算で得られており、今回取得したデータはこのO/M領域で測定されていることから、3価のAmは酸素化学拡散係数を増加させる効果があることが示唆された。

論文

Thermal and mechanical properties of UO$$_{2}$$ and PuO$$_{2}$$

加藤 正人; 松本 卓

NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.162 - 167, 2015/06

ウラン・プルトニウム混合酸化物は、マイナーアクチナイド含有MOX燃料のベースとなる材料である。そのため、UO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$の基礎特性を評価することは、燃料開発の基盤的な評価のために重要である。特に比熱と熱伝導率は、熱的な挙動を評価する上で重要である。しかしながら、それらのデータは、限られており、メカニズムを理解することは難しい。本研究では、超音波パルスエコー法により弾性測定を測定し、弾性定数と熱膨張率を用いて、比熱と熱伝導率を評価した。比熱は、PuO$$_{2}$$のショットキー項がUO$$_{2}$$より約1.5倍大きいためにPuO$$_{2}$$の比熱が高くなり、熱伝導率は、UO$$_{2}$$に比べてPuO$$_{2}$$の熱伝導率が高いことが確認できた。本研究を通して、機械的特性と熱伝導率の関係を記述し、比熱,熱伝導率を評価できた。

論文

Thermal expansion measurement and heat capacity evaluation of hypo-stoichiometric PuO$$_{2.00}$$

加藤 正人; 内田 哲平; 松本 卓; 砂押 剛雄*; 中村 博樹; 町田 昌彦

Journal of Nuclear Materials, 451(1-3), p.78 - 81, 2014/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:57.19(Materials Science, Multidisciplinary)

PuO$$_{2-x}$$の熱膨張率について、酸素分圧をコントロールした雰囲気において熱膨張計を用いて測定した。熱膨張率は、定比組成からのずれ$$x$$の増加でわずかに増加した。PuO$$_{2-x}$$の線熱膨脹係数について、O/M比と温度を関数として式化した。得られた式を用いて比熱の評価を行い、比熱に及ぼすO/M比の影響は小さく、ショットキー項を評価することが重要であることが分かった。

論文

Synthesis, structure, luminescence, and magnetic properties of a single-ion magnet, "$$mer$$"-[Tris($$N$$-[(imidazol-4-yl)-methylidene]-DL-phenylalaninato)terbium(III) and related "$$fac$$"-DL-alaninato derivative

山内 卓*; 藤波 武*; 松本 尚英*; 餅田 直剛*; 石田 尚行*; 砂月 幸成*; 渡邉 雅之; 槌本 昌信*; Coletti, C.*; Re, N.*

Inorganic Chemistry, 53(12), p.5961 - 5971, 2014/06

 被引用回数:17 パーセンタイル:63.97(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

N$$_{6}$$O$$_{3}$$ドナーを含む配位環境の異なる2種類のテルビウム錯体を合成した。すなわち${it "fac"}$-[Tb$$^{rm III}$$(HL$$^{rm DL-ala}$$)$$_{3}$$]7H$$_{2}$$O(${bf 1}$)および${it "mer"}$-[Tb$$^{rm III}$$(HL$$^{rm DL-phe}$$)$$_{3}$$]7H$$_{2}$$O (${bf 2}$)を合成した。ここで、H$$_{2}$$L$$^{rm DL-ala}$$とH$$_{2}$$L$$^{rm DL-phe}$$は、それぞれ${it N}$-[(imidazol-4-yl)methylidene]-DL-alanine and -DL-phenylalanineである。磁性データをテルビウムイオン(4f$$^{8}$$, ${it J}$=6, ${it S}$=3, ${it L}$=3, ${it g$_{J}$}$=3/2, $$^{7}$$F$$_{6}$$)に係る結晶場分裂効果を含んだスピンハミルトニアンにより解析を行った。基底状態のシュタルク分裂を磁性解析により評価し、どちらの錯体もエネルギー順位パターンがIsingタイプの磁気異方性を示すことを明らかにした。また、高い効率(量子収率0.50, 0.61)での発光も観察され、$$^{5}$$D$$_{4}$$ $$rightarrow$$ $$^{7}$$F$$_{6}$$遷移の微細構造が磁性解析の結果とよく一致することも明らかにした。

論文

Vacuum brazing of the new RFQ for the J-PARC linac

森下 卓俊; 近藤 恭弘; 長谷川 和男; 内藤 富士雄*; 吉岡 正和*; 松本 浩*; 堀 洋一郎*; 川又 弘史*; 齊藤 芳男*; 馬場 斉*

Proceedings of 25th International Linear Accelerator Conference (LINAC 2010) (CD-ROM), p.521 - 523, 2010/09

J-PARCリニアックでは、新たにRFQの製作を開始した。RFQ空洞を長手方向に3分割して製作し、架台上で連結する構造としている。一つの空洞は主ベインと副ベインの2種のベインを真空ロー付け接合により製作することとした。従来はベインの接合と各種ポートの接合は2回の真空ロー付けに分けて行われていたが、本件では1度のロー付けによる製作を試みた。初号機では真空リークなどの不具合に見舞われたが、その原因は加熱時の温度不均一によるものと思われた。初号機の不具合を修復したのちに、2号機では温度制御を改善し、良好な結果が得られた。

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