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吉本 将隆*; 田村 和久; 渡邊 健太*; 清水 啓佑*; 堀澤 侑平*; Kobayashi, Takeshi*; Tsurita, Hanae*; 鈴木 耕太*; 菅野 了次*; 平山 雅章*
Sustainable Energy & Fuels (Internet), 8(6), p.1236 - 1244, 2024/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)1つのデバイスで、効率的に太陽光エネルギーを化学エネルギーに変換可能である光再充電システムは、太陽光を効率的に使用するのに重要である。光-(デ)インターカレーションは、光再充電システムの機能において重要な役割を果たしている。しかしながら、光-(デ)インターカレーション過程は、電解液の分解や電極材料の溶出などの副反応などのため、いまだ十分に理解されていない。本研究では、エピタキシャル成長させて作成したNbドープのアナターゼTiO
薄膜から構成される薄膜全固体電池を用いて光応答Li
デインターカレーションに成功したことを示す。光照射下、放電時は、Liのデインターカレーションが起き、引き続いて、可逆的にTiOにインターカレーションする。さらに、光照射下では、充電容量の一部はキャパシタと同様、インターカレーションに寄らない電子移動に基づいていることがわかった。
渡邊 健太*; 堀澤 侑平*; 吉本 将隆*; 田村 和久; 鈴木 耕太*; 菅野 了次*; 平山 雅章*
Nano Letters, 24(6), p.1916 - 1922, 2024/02
被引用回数：2 パーセンタイル：95.46(Chemistry, Multidisciplinary)電気化学反応の固液界面から固固界面への拡張が進んでいる。本研究では、酸化チタン/リン酸リチウム/リチウムから構成される全固体電池で安定的に光電気化学反応を起こすことに成功した。酸化チタンの電位をフラットポテンシャルより正側にして光照射すると酸化電流が増加した。固固界面における光電気化学反応の原理は、固液界面の場合と同じであると考えられ、光電気化学反応が全固体電池でも起こせることを示した。
甲斐 健師; 樋川 智洋; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 横谷 明徳*
Journal of Chemical Physics, 158(16), p.164103_1 - 164103_8, 2023/04
水の放射線分解・光分解に関する新たな科学的知見は、放射線化学・放射線生物学を含む様々な研究分野の劇的進歩に必要不可欠である。水に放射線を照射すると、その飛跡上に沿って、反応性の高い水和電子が無数に生成される。水和電子は、発生した電子と水分子の運動が動的に相関し、形成されることは知られているが、その形成に至るまでの、電子の非局在化、熱化、分極メカニズムは未だ解明していない。本研究で独自に開発したコードを利用した解析結果から、これらの過渡的現象は、水特有の水素結合ネットワークに由来する分子間振動モードと、水和を進行する水分子の回転モードの時間発展に支配されるように進行することが明らかとなった。本研究によるアプローチは、水に限らず、様々な溶媒に適用可能であり、そこから得られる科学的知見は、放射線生物影響、原子力化学、放射線計測など幅広い研究領域へ適用されることが期待できる。
渡邊 成*; 荒木 康史; 小林 浩二*; 小澤 耀弘*; 野村 健太郎*
Journal of the Physical Society of Japan, 91(8), p.083702_1 - 083702_5, 2022/08
被引用回数：4 パーセンタイル：56.47(Physics, Multidisciplinary)本論文では籠目格子上で構成される磁気秩序について、電子系の強束縛ハミルトニアンに基づいて数値計算を行い、電子の充填率及びスピン軌道相互作用の強さに対する依存性を調べる。籠目格子上では電子の充填率によって、強磁性及びノンコリニア反強磁性秩序のいずれも取りうることを示す。これらの磁気秩序は、籠目格子に特有のディラック分散や平坦バンドといったバンド構造に由来するものである。更に、Kane-Mele型やRashba型のスピン軌道相互作用を導入することで、実効的なDzyaloshinskii-Moriya相互作用が誘起され、磁気スパイラルや反強磁性120度構造等のノンコリニアな磁気秩序が安定化されることを示す。本研究によって得られた磁気秩序の相構造に関する知見は、ワイル・ディラック電子を示すような籠目格子の層状物質群における磁気秩序の起源を理解するのに役立つと期待される。
荒木 康史; 渡邊 成*; 野村 健太郎*
Journal of the Physical Society of Japan, 90(9), p.094702_1 - 094702_9, 2021/09
被引用回数：1 パーセンタイル：15.97(Physics, Multidisciplinary)磁性を持つ線ノード半金属はいくつかの化合物で理論的および実験的に確認されているが、一方で、その磁気秩序と電子の性質の間の関係性についての理解は進んでいない。本研究では磁性線ノード半金属のバルク及び境界面における電子の性質を理解することを目的として、トポロジカルディラック半金属(TDSM)に磁性を導入した系を数値的および解析的に取り扱う。TDSMはスピン縮退したディラック点のペアを持つ物質であり、
及び
等が知られている。TDSMの格子模型で電子スピンに結合した磁化を導入してバンド構造を計算することにより、TDSMは磁化の向き及び結合定数に依存して、ワイル半金属または線ノード半金属のいずれかに転移することが示された。これによって得られた磁性線ノード半金属相の電子状態を計算することにより、境界面においては線ノードに対応したドラムヘッド型バンド構造を持つゼロモードが現れることが示された。この境界モードはバルクの整数
トポロジカル数により特徴づけられるものであり、磁壁に局在して現れることが見出された。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*
放射線化学(インターネット), (106), p.21 - 29, 2018/11
放射線によりDNAの数nm以内に複数の損傷部位が生成されると、細胞死や染色体異常のような生物影響が誘発されると考えられている。本稿では、電子線トラックエンドにおいて生成されるDNA損傷が関与する生物影響の誘発について、われわれが進めたシミュレーション研究の成果を解説する。その結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。本シミュレーション研究の成果はDNA損傷の推定のみならず放射線物理化学過程が関与する現象の解明にも有益となる。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 樋川 智洋; 渡邊 立子*
Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2838 - 2844, 2018/01
被引用回数：22 パーセンタイル：76.35(Chemistry, Physical)放射線生物影響を誘発する複雑DNA損傷はエネルギー付与率の高い放射線トラックエンドで生成されやすいと考えられている。そのDNA損傷を推定するために、電子線トラックエンドにおける水の放射線分解最初期過程について、計算シミュレーションに基づいた理論的研究を実施した結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され得ることが示された。この複雑DNA損傷は損傷除去修復が困難である。更に、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*
陽電子科学, (8), p.11 - 17, 2017/03
放射線により、DNAの数nm以内に複数の損傷部位が生成されると、細胞死や染色体異常のような生物影響が誘発されると考えられている。著者らは、DNA損傷生成の機構に関係すると考えられる細胞内の放射線作用の解析として、細胞と組成の近い水中で高エネルギーの1次電子線・陽電子線により生成される2次電子の動的挙動を計算した。その結果、2次電子は、親イオン近傍で電離・電子的励起を誘発しやすく、減速した電子の約10%は、クーロン引力により親イオン付近に分布することが分かった。続いて、これらの計算結果から、以下のように複雑なDNA損傷の生成機構を推定した。DNA内部から電離した2次電子は、DNA外部に飛び出す前に、DNA内部で電離・電子的励起を誘発可能である。さらに、クーロン力により引き戻された電子は、DNAの水和層で水和前電子になり、解離性電子移行によりDNA損傷を誘発可能である。結果として、1次電子線・陽電子線のみならず2次電子の作用により、1nm以内に複雑DNA損傷が生成され得る。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*
Journal of Physical Chemistry A, 120(42), p.8228 - 8233, 2016/10
被引用回数：18 パーセンタイル：62.41(Chemistry, Physical)放射線照射により細胞中で生成された低エネルギー2次電子は、生物影響を誘発する複雑なDNA損傷生成に関与すると考えられている。本研究では、DNA損傷の推定を行うために、水中における低エネルギー2次電子の動力学的挙動の数値計算による理論的研究を実施した。計算結果から、水中で減速した電子は、親イオンのクーロン場に徐々に引きつけられ、数百fs程度になると親イオンから半径2nm以内の領域に12.6%の電子が分布することが示された。更に、親イオンから半径1nm以内において、電離と電子的励起が主に誘発され、その衝突数は全体の約40%となる。これらの解析結果から、もしDNA内部から低エネルギー2次電子が放出されると、複雑なDNA損傷が、電離や電子的励起に加え、解離性電子移行により生成され得ることを提案した。このような複雑なDNA損傷は、最終的に細胞死や染色体異常のような生物影響の誘発に関与する可能性がある。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*
放射線化学(インターネット), (102), p.49 - 56, 2016/00
水中における低エネルギー電子の挙動解析は、放射線化学に関する基礎研究や放射線によるDNA損傷の推定の解析等で重要となる。われわれは、これまで低エネルギー2次電子の果たすDNA損傷の役割を解明するため、不確定要素を未だ多く含む放射線物理化学過程の研究を進めてきた。また、これらの研究成果に基づき、DNA内部から電離した2次電子が関与する修復され難いDNA損傷生成過程を新たに理論予測した。本稿は、われわれのこれまでの研究成果について、放射線化学の専門誌で、前・中・後編の3部構成で「放射線物理化学過程に関する最近の進展」と題して解説するものである。中編では、本研究において開発した動力学モンテカルロコードを検証するために、電子の熱化距離や熱化時間に関する計算結果を紹介し、熱化と水和前過程について、これまでの従来予測と異なる点について議論した成果を解説する。
Si investigated by decay spectroscopy of AlSteiger, K.*; 西村 俊二*; Li, Z.*; Gernh
user, R.*; 宇都野 穣; Chen, R.*; Faestermann, T.*; Hinke, C.*; Kr
cken, R.*; 西村 美月*; et al.
European Physical Journal A, 51(9), p.117_1 - 117_9, 2015/09
被引用回数：10 パーセンタイル：57.9(Physics, Nuclear)中性子数20領域の中性子過剰核では、魔法数20が消滅することが知られ、殻構造の変化が起きていると考えられている。この論文では、この領域の殻構造をより直接的に調べるため、Si核の準位構造をAl核のベータ崩壊によって調べた結果を報告する。Alを理化学研究所RIBFを用いて生成し、そこからのベータ崩壊後の
線を観測することによって、Si核の低励起状態の準位構造を得た。
Siの717keVと1270keVに強く遷移することから、これらの準位は正パリティ状態と同定された。実験で得られた準位構造は殻模型計算によってよく再現され、717keVと1270keVはそれぞれ
, 
に対応することがわかった。この結果は、最近の殻模型相互作用が与える殻構造変化を確かめるものである。
横谷 明徳; 藤井 健太郎; 牛込 剛史; 鹿園 直哉; 漆原 あゆみ; 渡邊 立子
Radiation Protection Dosimetry, 122(1-4), p.86 - 88, 2006/12
被引用回数：11 パーセンタイル：60.11(Environmental Sciences)軟X線により誘発される、DNA損傷の収率を調べた。軟X線のLETは、線と超軟X線のそれの中間にある。通常のX線発生装置から得られる広いエネルギースペクトルを持つ軟X線は、放射線生物学実験のみならず乳がん検診にも広く用いられている。ICRPの勧告によれば、軟X線の放射線加重係数は線のそれと同じ1とされている。しかし、そのエネルギースペクトル上には、制動放射により発生する数10keV以下の低エネルギー光子の成分がかなり多い。これらの低エネルギー光子は、光電効果により低速の光電子やAuger電子を多数発生させるためDNAに対してより高密度な電離・励起を与え、複雑なDNA損傷を誘発すると考えられる。われわれはWターゲット,150kVpで運転したX線発生装置より得られる軟X線をDNAに照射し、生じたDNAの鎖切断収率を定量した。さらに、塩基除去修復酵素との反応を利用して定量された塩基損傷の収率についても報告する予定である。
横谷 明徳; 鹿園 直哉; 漆原 あゆみ; 藤井 健太郎; 赤松 憲; 渡邊 立子
放射線生物研究, 40(2), p.168 - 184, 2005/06
放射線によるDNAへの作用と活性酸素(ROS)などの内因性ラジカルによる作用が大きく異なる点は、後者がラジカルの熱的拡散によるランダムヒット事象であるのに対し、前者は放射線の飛跡構造(トラック)に大きく依存することである。このような放射線による直接ヒットによるDNA損傷は、放射線のトラックに沿った微小領域に生じた複数の励起やイオン化を起点とする、いわゆるクラスター化して生じたDNA損傷を引き起こすと考えられるが、その化学構造を含めた実体及びこれに対する細胞中での修復作用機序については未だほとんど解明されていない。本稿では、クラスターDNA損傷研究の最近の動向とわれわれのグループが最近行っている実験の試みを紹介し、クラスターDNA損傷の生成機構と生体内での役割について考察する。
渡邊 立子; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 斎藤 公明
International Journal of Radiation Biology, 80(11-12), p.823 - 832, 2004/11
被引用回数：15 パーセンタイル：68.16(Biology)軟X線領域には、DNAを構成する元素,炭素,窒素,炭素及びリンのK殻の吸収端が含まれる。このためDNAを軟X線照射した場合に放出される二次電子のエネルギースペクトルは、吸収端の上下で大きく異なる。特に、DNA構成元素から放出される二次電子は飛程が短いため、DNAに与える損傷の生成効率は、二次電子のスペクトルに敏感に左右されるはずである。本研究では、K殻吸収端を挟む上下のエネルギーの単色X線を選んでDNAを照射した場合の二次電子のエネルギースペクトル,エネルギー付与分布,DNA鎖切断の生成効率との関係を、光吸収過程のモデル化及び二次電子の飛跡をシミュレーションすることにより解析した。この結果、K殻吸収が起こるとリンの場合は鎖切断効率が増加するが、他の元素の場合には収率が減少するなど、吸収端上下での大きなスペクトル変化がDNA鎖切断の生成効率に影響することを予測することができた。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 米谷 佳晃*; 樋川 智洋; 佐藤 達彦
no journal, ,
電子による水の放射線分解過程の研究は、原子力産業に関与した研究分野や放射線治療へ適用され、更に、細胞内におけるDNA損傷の推定を行う上でも非常に重要である。本研究では、特にエネルギー付与率が高い、電子線トラックエンドの放射線最初期過程について深く理解するために、電離により生成された低速2次電子の減速過程を動力学計算した。その結果、2次電子は、電離後300 fsで親カチオンから主に10nm程度広がること示された。また、電子のエネルギーに注目すると、電離後300fsで平均エネルギーは0.7eV程度であった。更に、その際のエネルギー分布は強い非平衡状態を示し、0.1eV以下の低エネルギー成分が10
以上生成されることが示された。これらの結果は、水和前電子の生成過程を理解するための新たな知見になり得る。
甲斐 健師; 樋川 智洋; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 横谷 明徳*
no journal, ,
放射線やレーザー照射による水の放射線分解の基礎研究は、原子力産業に関与した研究分野に適用され、更に、細胞内における放射線DNA損傷を理解する上でも非常に役立つ基礎知見を与える。そこで、水中で発生した電子の動的挙動をシミュレートするコードを開発し、これを用いた理論的研究を実施した。電子の空間確率分布を計算した結果、電子の空間確率分布の関数型は付与されるエネルギーに依存し、指数関数型とガウス型で概ね再現されることを示した。エネルギー確率分布の時間発展にも注目すると、100meV以下の成分はMaxwell分布に漸近する一方、それ以上のエネルギー成分は親カチオンのクーロン場の影響により時間にあまり依存しないことを示した。これらの成果は放射線物理と放射線化学を結ぶ重要な知見となる。
渡邊 成*; 荒木 康史; 野村 健太郎*
no journal, ,
本研究ではカゴメ電子系のハミルトニアンが持つ微視的性質から、スピン系の巨視的な磁気秩序の性質を導くことを目標に研究を行なった。具体的にはRashba型、及びKane-Mele型のスピン軌道相互作用が存在する単層カゴメ格子上の電子系から出発し、種々の磁気構造における電子系のエネルギーを計算した。これにより基底状態として実現する磁気構造の相図を得た。これによりnoncollinearな磁気秩序が基底状態となることを明らかにした。さらに古典的Heisenberg模型を用いて、スピン間相互作用とジャロシンスキー・守谷相互作用の、電子系のパラメーター依存性を導くことで、古典的Heisenberg模型で記述されるスピン系の巨視的性質を電子系の微視的性質から導いた。
大澤 崇人; 二宮 和彦*; 中村 智樹*; 高橋 忠幸*; 寺田 健太郎*; 圦本 尚義*; 野口 高明*; 岡崎 隆司*; 薮田 ひかる*; 奈良岡 浩*; et al.
no journal, ,
2020年から2021年にかけてJ-PARC行われたミュオン捕獲特性X線分析の実験について報告する。4回の予備実験を経て分析手法は大幅に発展し、2021年7月に小惑星リュウグウの試料の分析に成功した。その経緯について放射化学的視点から解説する。
Si
Mn
松川 義孝*; 渡邊 大樹*; 連川 貞弘*; Abad, N. M.*; 牟田 浩明*; 吉田 健太*; 笠田 竜太*; 山口 正剛; 熊野 秀樹*; 遠藤 美奈子*
no journal, ,
軽水炉を80年近くまで運転し続けた場合、G相や
相といったNi-Si-Mn三元系金属間化合物が圧力容器鋼に析出し、それが照射脆化に寄与すると現在一般に考えられている。これらの化合物と拡散係数の関係に着目した基礎研究を開始した。圧力容器鋼の析出物/マトリックス界面における相互拡散の特徴を調査する目的で、化合物のバルク材をアーク溶解で作製し、それを純鉄のバルク材と接合することで、いわゆる拡散対を作製した。本報告ではG相について得られた知見について述べる。
