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山本 風海; 金正 倫計; 林 直樹; Saha, P. K.; 田村 文彦; 山本 昌亘; 谷 教夫; 高柳 智弘; 神谷 潤一郎; 菖蒲田 義博; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(9), p.1174 - 1205, 2022/09
被引用回数：6 パーセンタイル：84.97(Nuclear Science & Technology)J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)は、最大1MWの大強度ビームを25Hzという早い繰り返しで中性子実験及び下流の主リングシンクロトロンに供給することを目的に設計された。2007年の加速器調整運転開始以降、RCSではビーム試験を通じて加速器の設計性能が満たされているかの確認を進め、必要に応じてより安定に運転するための改善を行ってきた。その結果として、近年RCSは1MWのビーム出力で連続運転を行うことが可能となり、共用運転に向けた最後の課題の抽出と対策の検討が進められている。本論文ではRCSの設計方針と実際の性能、および改善点について議論する。
島田 紘行*; 南 寛威*; 奥泉 直人*; 佐久間 一郎*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児
Journal of Chemical Physics, 142(17), p.175102_1 - 175102_9, 2015/05
被引用回数：10 パーセンタイル：38.6(Chemistry, Physical)X-ray absorption near edge structure (XANES) was measured at energies around the N K-edge of the pyrimidine-containing nucleotides cytidine 5'-monophosphate (CMP), 2'-deoxythymidine 5'-monophosphate (dTMP), and uridine 5'-monophosphate (UMP) in aqueous solutions and in dried films under various pH conditions. The features of resonant excitations below the N K-edge in the XANES spectra for CMP, dTMP, and UMP changed depending on the pH of the solutions. The spectral change thus observed is systematically explained by the chemical shift of the core-levels of N atoms in the nucleobase moieties caused by structural changes due to protonation or deprotonation at different proton concentrations. This interpretation is supported by the results of theoretical calculations using density functional theory for the corresponding nucleobases in the neutral and protonated or deprotonated forms.
山岡 慎吾; 清水 由佳*; 福田 義博*; 菖蒲 敬久; 小西 啓之
JAEA-Technology 2014-027, 21 Pages, 2014/08
JAEA-Technology-2014-027.pdf:28.95MB
SPring-8の放射光ビームラインにおいて、放射光源から実験ステーションまでの輸送部の真空維持・管理は欠かせないものである。真空維持には、ターボ分子ポンプとスクロールポンプで構成される真空排気ユニットを用いている。しかし、BL22XUにおいて真空排気ユニットの一部であるスクロールポンプの動作不良が報告されている。真空排気ユニットの多くは放射線濃度の高い遮蔽ハッチ内に設置されており発見が遅れるため、結果的に動作不良のまま運転し続けるという状況に陥っていた。そこで今回、スクロールポンプの動作不良を早期発見するため、"スクロールポンプ動作状況監視システム(SCP-MS)"の開発を行った。本システムは、スクロールポンプの真空度とモータ電流値を同時測定しモニタリングできるため、今まで目視では捉えられなかったスクロールポンプの状況を遮蔽ハッチ外からでも捉えることが可能である。実際に真空排気セクションで使用しているスクロールポンプに"スクロールポンプ動作状況監視システム(SCP-MS)"を導入したところ、動作状況を把握するのに十分な真空度とモータ電流値の変化を捉えることができた。本稿では、その詳細について記述する。
島田 紘行*; 深尾 太志*; 南 寛威*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児
Journal of Chemical Physics, 141(5), p.055102_1 - 055102_8, 2014/08
被引用回数：16 パーセンタイル：53.96(Chemistry, Physical)The N K-edge X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra of the purine-containing nucleotide, guanosine 5'-monophosphate (GMP), in aqueous solution are measured under various pH conditions. The spectra show characteristic peaks, which originate from resonant excitations of N 1s electrons to 
orbitals inside the guanine moiety of GMP. The relative intensities of these peaks depend on the pH values of the solution. The pH dependence is explained by the core-level shift of N atoms at specific sites caused by protonation and deprotonation. The experimental spectra are compared with theoretical spectra calculated by using density functional theory for GMP and the other purine-containing nucleotides, adenosine 5'-monophosphate, and adenosine 5'-triphosphate. The N K-edge XANES spectra for all of these nucleotides are classified by the numbers of N atoms with particular chemical bonding characteristics in the purine moiety.
島田 紘行*; 深尾 太志*; 南 寛威*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児
Chemical Physics Letters, 591, p.137 - 141, 2014/01
被引用回数：9 パーセンタイル：33.36(Chemistry, Physical)X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra for adenine containing nucleotides, adenosine 5'-monophosphate (AMP) and adenosine 5'-triphosphate (ATP) in aqueous solutions at the nitrogen K-edge region were measured. The two intense peaks in XANES spectra are assigned to transitions of 1s electrons to the orbitals of different types of N atoms with particular bonding characteristics. The difference between their spectra is ascribed to protonation of a particular N atom. Similarity observed in XANES spectra of guanosine-5'-monophosphate (GMP) and ATP is also interpreted as similar bonding characters of the N atoms in the nucleobase moiety.
-shell ionization by measuring X-ray absorption near edge structure藤井 健太郎; 福田 義博; 横谷 明徳
International Journal of Radiation Biology, 88(12), p.888 - 894, 2012/12
被引用回数：3 パーセンタイル：24.98(Biology)To evaluate DNA damage caused by irradiation with soft X-rays, we measured spectra of the X-ray absorption near edge structure (XANES) of DNA and nucleotide films exposed to monochromatic soft X-rays. Calf Thymus DNA and nucleotides films were used as samples. Spectral changes in XANES around the N -shell and O -shell were observed as a result of irradiation with 560 eV soft X-rays from beamline BL23SU at SPring-8. The observed spectra show the initiation of the new products and the dissociation of molecular structure of the DNA and nucleotides by the irradiation. Results suggest that the major reactions due to irradiation with soft X-rays are deprotonation of nucleobases and decomposition of furanose rings at DNA deoxyribose sites.
岡 壽崇; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 福田 義博; 鵜飼 正敏*
Physical Review Letters, 109(21), p.213001_1 - 213001_5, 2012/11
被引用回数：12 パーセンタイル：59.74(Physics, Multidisciplinary)K殻イオン化によるDNA変異の物理化学過程の解明のため、仔牛胸腺DNA薄膜のEPR(Electron paramagnetic resonance)測定及びXANES(X-ray absorption near edge structure)測定を行った。軟X線照射中のみDNA中に誘起される不対電子の収量の窒素及び酸素のK殻吸収端近傍の軟X線エネルギー依存性を調べたところ、XANES強度を反映したピークが現れたが、EPRの結果はXANESの結果よりも約2倍大きく、特に、1s
で特異的に増感することがわかった。このEPR強度の特異的な増感の原因として、軟X線照射によって生じたAuger電子が、同照射によって生じた光電子を追い抜くことによってポテンシャルが変化し、光電子が再捕獲されるpostcollision interaction(PCI)が考えられた。その妥当性を評価するため、半古典的な計算を行ったところ、イオン化閾値以上のエネルギーにおいて、光電子の再捕獲断面積が著しく大きくなることが明らかとなった。さらに、再捕獲断面積の軟X線エネルギー依存性がEPRの軟X線エネルギー依存性とよく一致した。われわれはこれまで、シトシンの持つ電子の一時貯蔵庫としての働きによってEPR強度が増感すると考えていたが、本研究によってPCIもその要因の1つであることがわかった。
斎藤 祐児; 福田 義博; 竹田 幸治; 山上 浩志; 高橋 直*; 浅野 芳裕*; 原 徹*; 白澤 克年*; 竹内 政雄*; 田中 隆次*; et al.
Journal of Synchrotron Radiation, 19(3), p.388 - 393, 2012/05
被引用回数：101 パーセンタイル：97.06(Instruments & Instrumentation)SPring-8の原子力機構専用軟X線ビームラインで、実験ステーションの性能向上のため真空封止型ツインヘリカルアンジュレータを導入し、その高度化を行った。新光源は、高速円偏光反転機能を有し、軟X線磁気円2色性(XMCD)測定の精度及びデータの取得効率の大幅な向上をもたらした。10T超伝導マグネットを用いた常磁性体
-US
のXMCDデータの測定結果を示すことにより、本ビームラインの性能及び発展の可能性について記述する。
横谷 明徳; 藤井 健太郎; 福田 義博; 鵜飼 正敏*
Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1211 - 1215, 2009/12
被引用回数：5 パーセンタイル：35.97(Chemistry, Physical)DNA損傷が生じる物理化学的メカニズムを解明するため、グアニンとアデニンの二種類の核酸塩基の蒸着試料に対して真空中で単色のシンクロトロン軟X線を照射し、電子常磁性共鳴信号を「その場」観測した。その結果照射中にのみ、極めて短寿命の不対電子種が現れることが明らかになった。得られたEPRスペクトルは軟X線のエネルギーに明らかに依存し、得られた不対電子種のスピン濃度は軟X線の吸収スペクトルに現れる微細構造と似たスペクトルを示した。またアデニン試料に対しわずかな水を配位させると、スピン濃度は大きく変化した。光電効果の結果生じる光電子あるいはオージェ電子が、新たに形成されたポテンシャルに捕捉されることで、このような短寿命の不対電子種が生成することが示唆された。
桐山 幸治; 三井 隆也; 福田 義博
JAEA-Technology 2009-035, 24 Pages, 2009/07
JAEA-Technology-2009-035.pdf:4.07MB
放射光実験で用いられる分光結晶には単結晶が用いられ、その単結晶には高い結晶性が要求される。そのため、実験で利用する単結晶の光学的性能を見極めて、その有効性を図るために、事前に簡便かつ迅速に結晶性を定量評価しておく必要がある。そこでわれわれは量子ビーム応用研究部門・放射光科学研究ユニット内においてX線発生装置を用いた精密X線光学系を組立て、上記の結晶を一例とするさまざまな結晶の結晶性を評価することができるシステムを立ち上げた。このシステムにおいては、最小で試料サイズが数10
m程度の試料を測定可能で、1''以下での角度精度で測定が可能である。また、試料の位置を走査することで、試料内での結晶性の分布を測定することも可能である。本手法を用いて評価された鉄単結晶は、新たに開発された高分解能メスバウアー分光実験法においても利用されている。
福田 義博; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 小林 啓介*
JAEA-Technology 2007-007, 23 Pages, 2007/03
JAEA-Technology-2007-007.pdf:16.03MB
SPring-8 BL23SUに設置されている軟X線内殻吸収磁気二色性測定装置に「ノンストップ吸収測定システム」を導入した。この測定システムを用いることにより、測定時間を従来の1/10程度に短縮することに成功した。本報告では、その詳細について記述する。
福田 義博; 斎藤 祐児; 横谷 明徳; 寺岡 有殿
JAEA-Technology 2007-002, 35 Pages, 2007/03
JAEA-Technology-2007-002.pdf:3.89MB
大型放射光施設SPring-8の原子力機構専用軟X線ビームラインBL23SUにおいて、表面化学実験ステーション及び生物物理分光ステーションの高度化のために、再集光トロイダル鏡を導入した。その結果、大幅な実験効率の向上に成功した。本報告では、その詳細について記述する。
竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 福田 義博; 山上 浩志
no journal, ,
SPring-8 BL23SUにおける軟X線磁気円二色性装置はツインヘリカルアンジュレータの導入に伴い、最近飛躍的に装置性能が向上した。アンジュレータのギャップ連動ノンストップ吸収計測システムの整備により、従来の計測システムにくらべ、一桁以上の計測速度の高速化、さらに生データの質が格段に上がった。さらに、6Kを下回る試料温度の低温化にも成功し、軟X線磁気円二色性装置としては世界最高水準の性能を有している。発表では、上記の装置についての紹介,希薄磁性半導体やウラン化合物の測定例を紹介する。
横谷 明徳; 藤井 健太郎; 福田 義博; 鵜飼 正敏*
no journal, ,
これまで、DNAを構成する窒素や酸素のK殻励起により生じる、照射中にのみ観測される短寿命の不対電子を有する分子種を測定し、これが突然変異の誘発の原因となる化学的に安定なDNAの分子変化(損傷)にどのように固定されて行くのかを明らかにすることを目的として、SPring-8の軟X線ビームライン(BL23SU)に設置した電子常磁性共鳴(EPR)装置を用いたラジカル生成機構の研究を行ってきた。今回、仔牛胸腺DNAの薄膜及び核酸塩基(チミン及びシトシン)の蒸着試料を作成し、EPR装置を用いて真空中で単色軟X線を試料に照射しながらEPRの"その場"測定を行ったのでその結果を報告する。
竹田 幸治; 福田 義博; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 小林 啓介*; 山上 浩志
no journal, ,
SPring-8 BL23SUでわれわれが整備してきたXMCD装置の計測システムとそれを用いた実験結果と今後の研究展開を紹介する。これまで整備してきたノンストップ吸収計測システムの詳細を説明する。そしてこの測定システムにより、多くの温度,磁場条件でXMCDを測定できるようになった効用を希薄磁性半導体に対する実験結果を踏まえて紹介する。
岡 壽崇; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 福田 義博; 鵜飼 正敏*
no journal, ,
内核電子の励起・イオン化によって引き起こされるDNA変異の物理化学過程を明らかにするため、DNA変異の中間体であるDNAラジカルを調べることのできる電子スピン共鳴装置をSPring-8において開発した。SPring-8の軟X線ビームライン(BL23SU)に設置されたこの装置は、軟X線照射しながらDNA上に生じる不対電子を「その場」測定できる。本研究では、DNA及びDNAを構成する核酸塩基(チミン,シトシン)のEPRスペクトルを酸素及び窒素のXANES領域で測定した。その結果、DNAの周辺に結合している水分子(水和水)の酸素原子に生じた不対電子がDNAへ移動していることが示唆され、水和水が塩基変異の生成に大きな役割を果たしていることが明らかになった。
岡 壽崇; 横谷 明徳; 福田 義博; 藤井 健太郎
no journal, ,
チミン及びシトシン薄膜の酸素及び窒素K殻吸収端近傍の軟X線エネルギー依存性を測定したところ、照射中にのみ塩基上に誘起されるsingletな不対電子の
値は2.000であるとわかった。またESR信号強度の軟X線エネルギーに対する依存性を調べたところ、X線吸収微細構造(XANES)を反映したピークが現れることが明らかになった。酸素及び窒素のK殻吸収のみによるESR信号とXANES強度増加をK殻吸収端前後のエネルギーにおける吸収断面積を用いて見積もったところ、チミンの酸素K殻ではESR信号の方がXANESより約20%大きく、窒素K殻ではほとんど変わらなかった。それに対し、シトシンの強度変化は酸素・窒素K殻ともにESR信号の方がXANESよりも2倍以上も大きく、不対電子種の生成がK殻イオン化により大きく増感することがわかった。同じピリミジン塩基でこのような違いが生じたのは、シトシンのESR測定において内殻イオン化による正孔生成に加えて電子付着の結果生じるアニオンラジカルなども一緒に検出されていると考えられる。以上のことから、同じピリミジン系の塩基であっても、塩基変異の中間体の生成過程が大きく異なり、これがDNA損傷収率の相違を与えていることが推定された。
斎藤 祐児; 福田 義博; 竹田 幸治; 原 徹*; 白澤 克年*; 竹内 政雄*; 北村 英男*
no journal, ,
SPring-8のBL23SU(原子力機構重元素科学ビームライン)では、挿入光源をAPPLE-2型からツインヘリカル型への置き換えを行った。最近開始した1Hzの高速円偏光反転による磁気円二色性分光(XMCD)に関するテスト実験結果を行ったところ、XMCDの感度として約0.02%を達成し、これまでより一桁向上に成功した。また、元素選択的磁気履歴曲線の高精度測定についても良好な結果を得た。
岡 壽崇; 横谷 明徳; 福田 義博; 藤井 健太郎
no journal, ,
DNA核酸塩基変異の物理化学過程の解明のため、ピリミジン核酸塩基(チミン,シトシン)薄膜のESR測定を行った。標準試料(Mn
/MgO)との比較から、軟X線照射中にのみ塩基中に誘起される不対電子の値2.000を得た。これは自由電子の値2.0023と明らかに異なることから、観測されたESR信号はイオン化により生じた自由電子のものではない。ESR強度の酸素及び窒素のK殻吸収端近傍の軟X線エネルギー依存性を調べたところ、X線吸収微細構造(XANES)を反映したピークが現れた。シトシンのESR強度とXANES強度を比較したところ、イオン化閾値以上のエネルギーにおいてESR強度はXANES強度よりも2倍以上大きかったのに対し、チミンの場合はほとんど変わらなかった。これらのことから、シトシンはチミンと比べて内殻励起・イオン化による不対電子収率が高いことが示唆された。同じピリミジン塩基においてこのような違いが生じた理由は、シトシンの場合、内殻イオン化によって生成した正孔に加えて、光電子やオージェ電子の付着の結果生じるアニオンラジカルを一緒に検出しているためであると考えられる。シトシンはDNA塩基変異過程において、電子の一時的な貯蔵庫の役割を果たしていることが推測される。
藤井 健太郎; 小林 英一*; 菅谷 雄基*; 岡 壽崇; 福田 義博; 横谷 明徳; 岡島 敏浩*
no journal, ,
プラスミドDNA(超らせん構造)及び仔牛胸腺DNA(直鎖状構造)という形態の異なる2種類のDNAに対して、薄膜の吸収スペクトルの測定を行い、それぞれの比較から、DNAの形態の違いによるスペクトルの変化について検討した。実験はSPring-8原子力機構専用軟X線ビームラインBL23SU及びSAGA-LS県有ビームラインBL12において行った。BL23SUでは窒素K殻, 酸素K殻領域のNEXAFSスペクトル測定、BL12ではリンL殻, 炭素K殻, 窒素K殻及び酸素K殻領域のNEXAFSスペクトルの測定を行った。その結果、DNAの超らせん構造と直鎖状構造という形態の違いによってスペクトルの微細構造が顕著に変化することが明らかになった。また、薄膜の加熱によりと
のピーク強度比の変化が観測され、加熱後のDNA薄膜では、塩基分子が加熱前に比べて、より表面に対して折り畳まれている形態をとることが明らかになった。
島田 紘行*; 南 寛威*; 佐久間 一郎*; 奥泉 直人*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児
no journal, ,
In order to investigate the role of core-excited states induced by X-ray absorption of DNA under biological environments, X-ray absorption near edge structure (XANES) at N K-edge region were measured for various nucleotides in aqueous solutions. The experiments were performed at BL-23SU in SPring-8 using a liquid microjet apparatus. pH of the sample solution was controlled by addition of NaOH. Total yield of electrons ejected from the sample solution by irradiation was measured as a function of X-ray energies. Under neutral conditions, the XANES spectrum for GMP shows two peaks (A) at lower energy and (B) at higher energy with similar intensities in the nitrogen pre-K edge region. In contrast, under basic condition, the intensity of peak (A) increases, while that of (B) decreases. The pH dependence was also observed for other nucleotides. These results show that specific sites of N atoms in the nucleobase moieties could be (de)protonated depending on the pH conditions.
