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論文

Deep groundwater physicochemical components affecting actinide migration

桐島 陽*; 寺崎 万里子*; 宮川 和也; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*

Chemosphere, 289, p.133181_1 - 133181_12, 2022/04

令和2年度以降の幌延深地層研究計画において原子力機構が取り組んでいる課題の1つである「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、坑道周辺の掘削損傷領域において物質移行に関するデータの取得が必要である。これに資することが期待される基礎的知見として、深部地下水中のアクチニドの移行挙動をより良く理解するために、水質の異なる2種類の地下水試料にトレーサーを添加し、地下水中の溶存成分との相互作用を調べた。地下水試料は、幌延深地層研究センターの地下施設の250mおよび350m調査坑道のボーリング孔および、瑞浪超深地層研究所の地下施設の300mおよび500m坑道のボーリング孔から採取した。得られた地下水試料に対して、トレーサーとしてLa, Sm, Ho, Uを濃度10ppbまたは100ppbになるように添加した。その後、地下水試料を0.2$$mu$$mフィルターと10kDaフィルターで順次濾過し、ろ液中のトレーサー濃度をICP-MSで分析し、ろ紙に捕獲されたトレーサー濃度をTOF-SIMSで分析し、化学形態をXAFSにより分析した。その結果、幌延の地下水中では、ランタニドの移行はリン酸塩により支配されていることが分かった。このことから、高レベル放射性廃棄物から海成堆積層の地下水中に溶出するマイナーアクチニドの溶解度は、リン酸塩により規定されることが示唆された。一方、瑞浪の地下水のように塩濃度が低くリン酸イオン濃度の低い地下水では、マイナーアクチニドの一部は水酸化物もしくはヒドロオキシ炭酸塩を形成することが示唆された。

論文

Cross-scale analysis of temperature compensation in the cyanobacterial circadian clock system

古池 美彦*; Ouyang, D.*; 富永 大輝*; 松尾 龍人*; 向山 厚*; 川北 至信; 藤原 悟*; 秋山 修志*

Communications Physics (Internet), 5, p.75_1 - 75_12, 2022/04

Circadian clock proteins often reveal temperature-compensatory responses that counteract temperature influences to keep their enzymatic activities constant over a physiological range of temperature. This temperature-compensating ability at the reaction level is likely crucial for circadian clock systems, to which the clock proteins are incorporated, to achieve the system-level temperature compensation of the oscillation frequency. Nevertheless, temperature compensation is yet a puzzling phenomenon, since side chains that make up the clock proteins fluctuate more frequently due to greater thermal energy at higher temperature. Here, we investigated temperature influences on the dynamics of KaiC, a temperature-compensated enzyme (ATPase) that hydrolyzes ATP into ADP in the cyanobacterial circadian clock system, using quasielastic neutron scattering. The frequency of picosecond to subnanosecond incoherent local motions in KaiC was accelerated by a factor of only 1.2 by increasing the temperature by 10$$^{circ}$$C. This temperature insensitivity of the local motions was not necessarily unique to KaiC, but confirmed also for a series of temperature-sensitive mutants of KaiC and proteins other than clock-related proteins. Rather, the dynamics associated with the temperature-compensatory nature of the reaction- and system-level was found in global diffusional motions, which was suggested to regulate the temperature dependence of ATPase activity and dephosphorylation process presumably through changes in the hexamer conformation of KaiC. The spatiotemporal scale at which cross-scale causality of the temperature sensitivity is established is finite, and extends down to picosecond to subnanosecond dynamics only in a very limited part of KaiC, not in its entire part.

論文

ウラン含有模擬廃棄物ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩

2020年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(CD-ROM), 1 Pages, 2021/11

本研究は、ガラス組成や溶融条件を変えて作製したウラン(U)含有模擬廃棄物ガラスを放射光XAFS測定し、還元雰囲気で溶融作製したホウケイ酸ガラス中のUが4価状態で内包されることを確認した。

論文

「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08

令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

報告書

放射線環境下での腐食データベース(受託研究)

佐藤 智徳; 端 邦樹; 加治 芳行; 上野 文義; 井上 博之*; 田口 光正*; 清藤 一*; 多田 英司*; 阿部 博志*; 秋山 英二*; et al.

JAEA-Review 2021-001, 123 Pages, 2021/06

JAEA-Review-2021-001.pdf:10.33MB

福島第一原子力発電所(以下、1Fという)の廃止措置の着実な推進を考えた場合、様々な課題が存在するが、とりわけ40年にわたり廃止措置を安全かつ継続的に進めるためには、経年的に劣化が進む構造材料の腐食を抑制することが重要である。しかしながら、腐食反応を律速する環境要因に関しては、現状十分にデータが得られている訳ではなく、また、作業の進展に伴い時々刻々と変化し得る。そこで、本研究では、放射線環境下での腐食トラブルの発生可能性、対策等を議論するうえで有用な情報である、ラジオリシスおよび放射線照射下での腐食試験データを、データベースとしてまとめた。さらに、公開されているラジオリシスデータおよび、腐食データに含まれない、1Fの廃止措置で必要となることが想定されるラジオリシスデータと構造材料の腐食データを取得した。

論文

Distribution of studtite and metastudtite generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$; Application of Raman imaging technique to uranium compound

日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with H$$_{2}$$O$$_{2}$$ produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a U$$_{3}$$O$$_{8}$$ pellet through immersion in a H$$_{2}$$O$$_{2}$$ aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.

論文

Impacts of freeze-thaw processes and subsequent runoff on $$^{137}$$Cs washoff from bare land in Fukushima

五十嵐 康記*; 恩田 裕一*; 脇山 義史*; 吉村 和也; 加藤 弘亮*; 小塚 翔平*; 馬目 凌*

Science of the Total Environment, 769, p.144706_1 - 144706_9, 2021/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Environmental Sciences)

The impact of freeze-thaw processes and subsequent runoff affecting the Cs-137 ($$^{137}$$Cs) flux and concentration in sediment discharge were revealed in bareland erosion plot following the Fukushima Nuclear Power Plant accident by detailed monitoring and laser scanner measurement on the soil surface. We found that surface topographic changes due to the frost-heaving during the winter- spring period, and rill formation during the summer. We also found the evident seasonal changes in $$^{137}$$Cs concentration; high during the early spring and gradually decreased thereafter, then surface runoff from the plot frequently occurred during spring and autumn when rainfall was high and reached a maximum in summer.

論文

Effects of residual stress and plastic strain on hydrogen embrittlement of a stretch-formed TRIP-aided martensitic steel sheet

北條 智彦*; 秋山 英二*; 齋藤 寛之*; 城 鮎美*; 安田 良*; 菖蒲 敬久; 衣笠 潤一郎*; 湯瀬 文雄*

Corrosion Science, 177, p.108957_1 - 108957_9, 2020/12

変態誘起塑性マルテンサイト鋼の半球延伸成形試験片の水素助長割れを調査した。水素の伝搬により、鋼板に形成された球体のすそにき裂が生じ、き裂は半径方向に沿って球体の中腹から平面に向かって伝播した。残留オーステナイトの応力,塑性ひずみ,体積分率の分布を、SPring-8でのシンクロトロンX線放射を利用したエネルギー分散型X線回折法を使用して分析した。測定された引張応力が最も高い領域でき裂の発生が起こったことは重要である。加えて塑性ひずみと結果として生じるマルテンサイト変態の影響も示唆された。

論文

Radionuclides from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in terrestrial systems

恩田 裕一*; 谷口 圭輔*; 吉村 和也; 加藤 弘亮*; 高橋 純子*; 脇山 義史*; Coppin, F.*; Smith, H.*

Nature Reviews Earth & Environment (Internet), 1(12), p.644 - 660, 2020/12

 被引用回数:17 パーセンタイル:81.26(Environmental Sciences)

This review, concerning on findings obtained by detailed field monitoring after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, covers the initial fallout and vertical movement of radionuclide in the land and forest, and subsequent transport and redistribution through hydrological and geomorphological processes in cropland, urban area, paddy field, and forested area. We discuss the finding of the transport of radionuclides through rivers and new discoveries for hydrological and sediment transport environmental impact in monsoonal regions.

論文

Author correction; Radionuclides from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in terrestrial systems

恩田 裕一*; 谷口 圭輔*; 吉村 和也; 加藤 弘亮*; 高橋 純子*; 脇山 義史*; Coppin, F.*; Smith, H.*

Nature Reviews Earth & Environment (Internet), 1(12), P. 694_1, 2020/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.29(Environmental Sciences)

The values along the mass depth axes in Figure 4a and 4b were slightly misaligned, and the relaxation mass depth markers shown in Figure 4b and 4c incorrectly located.

論文

ウラン含有模擬廃棄物ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩

2019年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(CD-ROM), P. 20191107_1, 2020/11

本研究は、ウラン(U)濃度を高めたホウケイ酸ガラス組成中のUの化学状態を把握するため、異なる原料ガラス組成を用いてU含有ガラスを作製し、放射光XAFS測定によりUの原子価等を評価した。ホウケイ酸ガラス組成へのU溶解度はUO$$_{3}$$換算で15wt%以上であり、U含有ガラス中のUはガラス相に概ね6価状態で均一に存在する。

論文

Quantum-mechanical hydration plays critical role in the stability of firefly oxyluciferin isomers; State-of-the-art calculations of the excited states

野口 良史*; 樋山 みやび*; 志賀 基之; 秋山 英文*; 杉野 修*

Journal of Chemical Physics, 153(20), p.201103_1 - 201103_6, 2020/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

第一原理分子動力学シミュレーションを用いて、第一励起状態のオキシルシフェリン水溶液の3つの異性体の安定化メカニズムを調べた。フェノラート-ケト異性体のみが励起状態で水分子に引き付けられ、近くの水分子との水素結合の数を増やすことによって安定化された。励起状態で最も安定な異性体はフェノラート-ケトであり、フェノラート-エノールおよびフェノール-エノラート異性体は、フェノラート-ケトよりもエネルギーがそれぞれ0.38eVおよび0.57eV高かった。この結果は、フェノラート-エノールが最も安定な異性体である基底状態の場合とは対照的である。

論文

Hydrogen embrittlement resistance of pre-strained ultra-high-strength low alloy TRIP-aided steel

北條 智彦*; Kumai, B.*; 小山 元道*; 秋山 英二*; 脇 裕之*; 齋藤 寛之*; 城 鮎美*; 安田 良*; 菖蒲 敬久; 長坂 明彦*

International Journal of Fracture, 224(2), p.253 - 260, 2020/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:68.14(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、超高強度変態誘起塑性ベイナイトフェライト鋼の水素脆化特性に及ぼす予ひずみの影響を自動車フレーム部品への応用に向けて調査した。具体的には、3から10%の引張予ひずみでは全伸びに比べて水素による機械的劣化を抑制したが、12から15%の予ひずみ試験片では、水素充填後に伸びを示さなかった。これは3から10%の予ひずみの有利な効果が、残留オーステナイトに関連する亀裂発生の抑制に起因していたためであり、事前に予ひずみが与えられたTRIP鋼では、水素チャージ前に保持されたオーステナイトの体積分率が減少され、それによって優先的な亀裂開始サイトと伝播経路の既存の確率を減少させたと考えられる。一方、12から15%などの高い予ひずみを与えると、加工硬化のために予ひずみが効果的に機能せず、その結果、水素脆化感受性が増加し、転位の増殖により水素含有量が大幅に増加したと考えられる。

論文

Structural change of borosilicate glass by boron isotope composition

永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2019, P. 257, 2020/08

中性子照射及びホウ素同位体組成によるホウケイ酸ガラスの構造変化を理解することを目的に、2019年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2020年度に照射後のラマン分光測定によるSi-O架橋構造への影響を評価する予定である。2019年度は、照射実験に供したガラス試料の照射前Si-O架橋構造をラマン分光測定で評価した。

論文

Evaluation of radiation effects on residents living around the NSRR under external hazards

求 惟子; 秋山 佳也; 村尾 裕之

Journal of Nuclear Engineering and Radiation Science, 6(2), p.021115_1 - 021115_11, 2020/04

NSRR(Nuclear Safety Research Reactor)は、TRIGA-ACPR型(Annular Core Pulse Reactor: 円環炉心パルス炉; GA社製)の研究炉で、反応度事故時の原子炉燃料の安全性を研究するため、燃料照射実験を行っている。福島第一発電所の事故後の新規制基準において、研究炉は施設のリスクに応じた規制(グレーデッドアプローチ)が行われている。グレーデッドアプローチを適用するにあたってNSRR施設のリスクレベルを明らかにするため、外的事象によって受ける周辺の公衆の放射線影響について評価した。そのうち、地震及び地震に伴って発生する津波並びに竜巻によってNSRRの安全機能を喪失した場合の影響評価の結果について報告する。評価の結果、地震及びそれに伴って発生する津波並びに竜巻よってNSRRの安全機能を喪失した場合においても、周辺の公衆の実効線量が5mSv/eventを下回ることから、NSRR施設のリスクが小さいことを確認した。

論文

ガンマ線照射を模擬した湿度制御環境での腐食モニタリング

大森 惇志*; 秋山 英二*; 阿部 博志*; 端 邦樹; 佐藤 智徳; 加治 芳行; 井上 博之*; 田口 光正*; 清藤 一*; 多田 英司*; et al.

材料と環境, 69(4), p.107 - 111, 2020/04

ガンマ線照射による水のラジオリシスで生成する酸化剤が炭素鋼の気相中の腐食に及ぼす効果を評価するために、オゾンをモデル酸化剤として用いて50$$^{circ}$$Cの湿度制御下に導入し、ACMセンサを用いた腐食モニタリングを行った。ACM電流はオゾンの濃度に伴って高くなったことから、オゾンによる腐食促進の効果が示された。これはオゾンの還元反応あるいは水への溶解反応が早く、カソード反応を促進したためと考えられる。

論文

Manipulation of saturation magnetization and perpendicular magnetic anisotropy in epitaxial Co$$_{x}$$Mn$$_{4-x}$$N films with ferrimagnetic compensation

伊藤 啓太*; 安富 陽子*; Zhu, S.*; Nurmamat, M.*; 田原 昌樹*; 都甲 薫*; 秋山 了太*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 小口 多美夫*; et al.

Physical Review B, 101(10), p.104401_1 - 104401_8, 2020/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:44.66(Materials Science, Multidisciplinary)

Spintronics devices utilizing a magnetic domain wall motion have attracted increasing attention, and ferrimagentic materials with almost compensated magnetic moments are highly required to realize the fast magnetic domain wall motion. Here, we report a key function for this purpose in anti-perovskite Co$$_{x}$$Mn$$_{4-x}$$N films. Perpendicular magnetization emerges for $$0.8 leq x$$, and the saturation magnetization reaches a minimum value at $$x = 0.8$$.

論文

XAFS測定による模擬廃棄物ガラスの化学状態評価

永井 崇之; 下山 巖; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 有馬 立身*

Photon Factory Activity Report 2019 (Internet), 3 Pages, 2020/00

模擬HAWやガラス原料にU化合物を添加してU含有模擬廃棄物ガラスを作製し、U等の化学状態を硬X線領域のXAFS測定により評価した。その結果、U含有ガラスとU添加無ガラスのXAFS測定結果を比較し、廃棄物成分のCeの原子価がU共存により酸化する傾向を確認した。また、ラマン分光測定でガラス組成や作製条件によってSi-O構造が異なることから、軟X線領域のSiのK吸収端XAFS測定を試みた結果、Siの局所構造が組成によって僅かながら変化することを確認した。

論文

Land use types control solid wash-off rate and entrainment coefficient of Fukushima-derived $$^{137}$$Cs, and their time dependence

脇山 義史*; 恩田 裕一*; 吉村 和也; 五十嵐 康記*; 加藤 弘亮*

Journal of Environmental Radioactivity, 210, p.105990_1 - 105990_12, 2019/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:62.46(Environmental Sciences)

This study provides the results of observations of plot-scale $$^{137}$$Cs wash-off from various land uses (two uncultivated farmlands, two cultivated farmlands, three grasslands and one forest) from 2011 to 2014. Annual $$^{137}$$Cs wash-off rate ranged from 0.0026 to 7.5% per year, and more vegetation cover resulted in lower sediment discharge. $$^{137}$$Cs concentration observed in uncultivated farmland plot decreased with time and the rate was lower than those of riverine, suggesting that contributions of $$^{137}$$Cs from the upslope area may be insignificant to that in riverine. A negative relationship between $$^{137}$$Cs concentration normalized by initial deposition amount and sediment concentration in runoff water was found. Cultivation appeared to cause enhanced soil erosion and resulted in constant relatively low $$^{137}$$Cs concentration. A contribution of coarse organic matter to $$^{137}$$Cs wash-off was suggested in the forest, which had relatively high $$^{137}$$Cs concentration and low sediment discharge.

論文

Structural change of borosilicate glass by neutron irradiation

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08

中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。

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