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論文

Impact of MOX fuel use in light-water reactors; Long-term radiological consequences of disposal of high-level waste in a geological repository

三成 映理子*; 樺沢 さつき; 三原 守弘; 牧野 仁史; 朝野 英一*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.793 - 803, 2023/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:50.96(Nuclear Science & Technology)

As a series of studies to evaluate impact of mixed-oxide (MOX) fuel in light-water reactors (LWRs), post-closure long-term safety for various vitrified high-level radioactive waste (HLW) arising from the different fuel cycle intends to recycle Pu are examined. In this study, four fuel cycle scenarios with different ratio of spent MOX generated and two reprocessing options for each fuel cycle scenario are considered. One reprocessing option considers disposal of vitrified HLW generated separately from the reprocessing of spent UO$$_{2}$$ fuel and MOX fuel (separated HLW), and the other is blended vitrified UO$$_{2}$$-MOX HLW (blended HLW) generated during reprocessing whereby MOX spent fuel is diluted by UO$$_{2}$$ spent fuel. First, the radionuclide inventories of those vitrified HLWs are discussed. Next, radionuclide migration analyses for geological disposal of those vitrified HLWs are evaluated. It has revealed that the disposal of blended HLW will not have an adverse effect on the long-term radiological impact compared to separated HLW. Results of this study can be used as a basis for considering the blending option as a viable alternative approach in the future for managing MOX fuel used in light-water reactors.

論文

Plutonium dioxide particle imaging using a high-resolution alpha imager for radiation protection

森下 祐樹; 黒澤 俊介*; 山路 晃広*; 林 真照*; 笹野 理*; 牧田 泰介*; 東 哲史*

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.5948_1 - 5948_11, 2021/03

AA2020-0761.pdf:1.59MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:30.55(Multidisciplinary Sciences)

原子力施設内で二酸化プルトニウム粒子を吸入することによる作業者の内部被ばくは、放射線防護の観点から重要な問題である。核施設の作業現場において、内部被ばく評価のための二酸化プルトニウム粒子の空気力学的直径の放射能中央値(AMAD)をリアルタイム測定するため、ZnS(Ag)シンチレータ,光学顕微鏡、及び電子増倍CCD子カメラを用いた高分解能$$alpha$$イメージャーを開発した。開発した$$alpha$$イメージャーを用い、実際の二酸化プルトニウム粒子を測定し、リアルタイムに個々の$$alpha$$線の位置を特定することができた。複数の$$alpha$$線の平均の空間分解能を評価したところ16.2$$pm$$2.2umFWHMであった。また、二酸化プルトニウム粒子の空間分解能は、二酸化プルトニウム粒子とZnS(Ag)シンチレータの間の距離に起因して302.7$$pm$$4.6umFWHMであった。$$beta$$線の影響は無視でき、$$alpha$$線と識別できた。測定した計数率から二酸化プルトニウム粒子の等価粒径を計算することができた。これらの結果から、開発した$$alpha$$イメージャーが原子力施設の作業現場でのリアルタイムの二酸化プルトニウム粒子測定に有効であることが示唆された。

論文

Effect of HIx solution concentration on ion-exchange membrane performance in electro-electrodialysis

田中 伸幸; 八巻 徹也*; 浅野 雅春*; 寺井 隆幸*

Journal of Membrane Science, 587, p.117171_1 - 117171_9, 2019/10

 被引用回数:10 パーセンタイル:40.97(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O (HIx)溶液のHI濃縮のため、イオン交換膜を用いた電解電気透析法(EED)が適用されている。本報では、濃縮に伴う溶液濃度の変化が膜のH$$^{+}$$透過性能に対して与える影響について、導電率($$sigma$$)及び輸率($$t_{+}$$)の2つの指標を用いて、Nafion212及び放射線グラフト膜に対して実験的及び理論的に評価した。EEDの数理モデルに基づく理論解析から、$$sigma$$及び$$t_{+}$$はH$$^{+}$$及びI$$^{-}$$イオンの膜に対する含有量及び膜中の拡散係数により決まることが示される。また、実験結果から、イオン含有量に対するHIx溶液濃度依存性は十分小さいことが示され、イオンの拡散係数に対する溶液濃度依存性が$$sigma$$及び$$t_{+}$$の濃度依存性に対する支配因子となることが明らかとなった。加えて、本報では膜中のH$$^{+}$$及びI$$^{-}$$の拡散機構について考察し、各イオンの拡散に対して、I$$_{2}$$及びH$$_{2}$$Oが強く関与していることが示唆された。これは、膜に対するI$$_{2}$$及びH$$_{2}$$Oの親和性を制御することで、H$$^{+}$$透過性能を制御可能であることを示すものである。

論文

Ion-track grafting of vinylbenzyl chloride into poly(ethylene-$$co$$-tetrafluoroethylene) films using different media

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 喜多村 茜; 越川 博; 吉村 公男; 澤田 真一; 長谷川 伸; 浅野 雅春; 前川 康成; 鈴木 晶大*; et al.

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 40(4), p.359 - 362, 2015/12

ナノ構造制御したアニオン交換膜を作製するため、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)膜に塩化ビニルベンジルモノマーのイオン飛跡グラフト重合を行った。低フルエンスの照射の下でグラフト率をできる限り高めるため、グラフト重合における反応媒質の影響を検討した。反応媒質として純水(H$$_{2}$$O)とイソプロピルアルコール($$i$$PrOH)の混合液を用いた場合、560MeV $$^{129}$$Xeビームによるグラフト率は、H$$_{2}$$O/$$i$$PrOH比の増大とともに高くなり、H$$_{2}$$Oのみのとき最大となった。この結果は、いわゆるゲル効果に類似した現象を考えれば理解できる。すなわち、グラフト鎖は貧溶媒の存在下で反応媒質に不溶となって凝集し、他の鎖との再結合(言い換えれば停止反応)が抑制されることに起因すると考えられる。

論文

Welding technology on sector assembly of the JT-60SA vacuum vessel

芝間 祐介; 岡野 文範; 柳生 純一; 神永 敦嗣; 三代 康彦; 早川 敦郎*; 佐川 敬一*; 持田 務*; 森本 保*; 濱田 崇史*; et al.

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.1614 - 1619, 2015/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:32.95(Nuclear Science & Technology)

現在、建設中のJT-60SA装置では、高さ6.6m、大半径5mの二重壁トーラス構造で真空容器(150tons)を製作する。容器を10個のセクターに分割して製作し、これら分割セクターの製作が2014年に完了した。製作したセクターを現地で接続する段階にあり、この接続の初期では、セクターを直接突き合わせて溶接接続する。二つのセクター間を溶接接続するためには、溶接に必要な目違いやギャップの許容量を把握するという課題がある。他方、現地の組み立てでは、これらの許容量を満足するように管理されなければならない。本報告では、真空容器の最終セクターを含む組立方法の詳細について報告する。更に、分割製作されたセクターを直接接続する溶接技術、最終セクターの部分モックアップ溶接試験の結果を議論するとともに、現地製作の現状も報告する。

論文

Affinity of ion-exchange membranes for HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O mixture

田中 伸幸; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 寺井 隆幸*; 小貫 薫

Journal of Membrane Science, 456, p.31 - 41, 2014/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:8.84(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスの水素製造熱効率向上にはプロセス流体であるヨウ化水素酸の濃縮操作が肝要であり、ヨウ化水素濃縮を行う電解電気透析器に用いるイオン交換膜の性能が所要濃縮エネルギーを左右する。イオン交換膜を最適設計する上で重要な、膜のヨウ化水素-ヨウ素-水(HIx)溶液への浸漬時における各成分の膜内含有量を実験的に測定した。選択性や導電率の異なる開発中の放射線グラフト膜および市販膜を用いて、各成分の親和性を評価しHIx溶液各成分の吸収機構を調べた。その結果、イオン交換膜とヨウ素の親和性の差異がその他の成分含有量に影響し、ヨウ素との親和性が強いほど、ヨウ化水素や水の含有量が増加することが示唆された。このことから、イオン交換膜とヨウ素の親和性を調整することにより、イオン交換膜性能を最適化できる可能性を示した。

論文

Fabrication of enzyme-degradable and size-controlled protein nanowires using single particle nano-fabrication technique

大道 正明*; 麻野 敦資*; 佃 諭志*; 高野 勝昌*; 杉本 雅樹; 佐伯 昭紀*; 酒巻 大輔*; 小野田 晃*; 林 高史*; 関 修平*

Nature Communications (Internet), 5, p.3718_1 - 3718_8, 2014/04

 被引用回数:35 パーセンタイル:77.9(Multidisciplinary Sciences)

高分子薄膜に入射するイオンの飛跡に沿って直径ナノオーダーの架橋体を形成し溶媒抽出する方法(SPNT)を、人由来血清アルブミン(HSA)やアビジン等のタンパクに適用した結果、タンパクナノワイヤーの形成が確認できた。得られたタンパクナノワイヤーに、リジン・アルギニン残基のペプチド結合を選択的に切断するトリプシンを用いた加水分解反応を適用したところ、反応時間の経過とともにナノワイヤーの断片化が進行し、反応開始20分で完全に消失した。また、HSAとアビジンの混合物から作製したハイブリッドのナノワイヤーでは、ペルオキシダーゼ活性等の生物学的な性質を示すとが確認できた。これらの結果は、SPNTで作製されたタンパクナノワイヤーはタンパク質の基本構造であるペプチド結合を保持していることを示唆している。このSPNTによる作製技術は、任意のタンパク質分子を大きな比表面積のナノワイヤーに成形し、その表面に機能性を付与する基礎技術として幅広い活用が期待できる。

論文

Ion-track membranes of fluoropolymers; Toward controlling the pore size and shape

八巻 徹也; Nuryanthi, N.*; 越川 博; 浅野 雅春; 澤田 真一; 箱田 照幸; 前川 康成; Voss, K.-O.*; Severin, D.*; Seidl, T.*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.77 - 81, 2013/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.58(Instruments & Instrumentation)

本研究では、より速く効率的にポリフッ化ビニリデン(PVDF)イオン穿孔膜を作製することを目指し、ドイツ重イオン研究所(GSI)における"その場"かつ"オンライン"分析によって、潜在飛跡内に存在する化学種の構造や反応性を調べた。その結果、照射と同時に生成したラジカルを介して、PVDF鎖中及び切断末端の不飽和結合が主に生成することがわかった。このような飛跡内の生成物にのみ作用しエッチングを加速するための改質過程、いわゆる前処理の方法を検討した。

論文

Applied-voltage dependence on conductometric track etching of poly(vinylidene fluoride) films

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 越川 博; 浅野 雅春; 澤田 真一; 長谷川 伸; 前川 康成; 勝村 庸介*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.95 - 98, 2013/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.58(Instruments & Instrumentation)

フッ素系高分子の一種であるポリフッ化ビニリデン(PVDF)からなるイオン穿孔膜の形成挙動に関する研究において、コンダクトメトリー時の測定セルへの印加電圧が及ぼす影響を検討した。孔貫通に至るまでの化学エッチングは、セル電圧を高く維持することによって大きく加速されるという興味深い現象を見いだした。この現象については、穿孔内におけるエッチング溶出物の電気泳動効果に起因していると考えられる。

論文

Counter-anion effect on the properties of anion-conducting polymer electrolyte membranes prepared by radiation-induced graft polymerization

越川 博; 吉村 公男; Sinnananchi, W.; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 山本 和矢*; 山口 進*; 田中 裕久*; 前川 康成

Macromolecular Chemistry and Physics, 214(15), p.1756 - 1762, 2013/08

 被引用回数:15 パーセンタイル:45.37(Polymer Science)

貴金属フリー液体燃料電池用自動車に適用できるアニオン伝導電解質膜(AEM)の開発において、電解質膜の耐熱性や高い含水率に起因する燃料透過が問題になっている。そこで、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合膜(ETFE)にクロロメチルスチレン(CMS)を放射線グラフト重合後、グラフト鎖をトリメチルアミンにより4級化することでAEMを作製し、含水性,安定性に及ぼす電解質膜の対アニオンの効果を調べた。4級化によって得られた塩化物塩の膜(塩化物膜)は、炭酸水素ナトリウム水溶液に浸漬することで重炭酸膜に変換した。また、1M KOH水溶液でアニオン交換後、窒素ガスで飽和させた水で洗浄することで、重炭酸化物塩の生成なしに水酸化物膜に変換できた。塩化物膜及び重炭酸膜に対して、水酸化物膜は4倍の伝導率及び2倍の含水率を示した。また、熱分析測定より、水酸化物膜が他の二つの膜よりも安定であることがわかった。以上の結果から、水酸化物膜の水酸化アルキルアンモニウムが化学的に不安定であること、安定化するために高い含水率を示すことを明らかにした。

論文

Ion-track membranes of poly(vinylidene fluoride); Etching characteristics during conductomeric analysis

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 越川 博; 浅野 雅春; 澤田 真一; 長谷川 伸; 前川 康成; 勝村 庸介*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 38(1), p.105 - 108, 2013/03

450MeV $$^{129}$$Xeイオンを照射したポリフッ化ビニリデン膜(25$$mu$$m厚)に対し、エッチング剤に80$$^{circ}$$Cの9mol dm$$^{-3}$$水酸化カリウム水溶液を用いて、コンダクトメトリー分析を行った。分析時に1.0Vの交流電圧を印加したとき、孔径168$$pm$$20nmのイオン穿孔膜が得られた。それに対し、電圧を全く印加しない通常の化学エッチングではその3分の2程度の孔径であった。コンダクトメトリー分析における電圧印加によって、孔径制御の自由度が高くなることが期待される。

論文

Membrane performance on electro-electrodialysis of HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O mixture for IS process

田中 伸幸; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 寺井 隆幸*; 小貫 薫

Proceedings of 6th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2012) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2012/10

高温ガス炉の熱利用法の一つである熱化学水素製造法ISプロセスでは、ヨウ化水素(HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O溶液)環境においてイオン交換膜を用いた電解電気透析法によるヨウ化水素濃縮を行う。エネルギー効率向上を目指した運転条件の最適化のため、ヨウ化水素濃縮時におけるイオン交換膜の膜性能である輸率及び導電率のヨウ素濃度依存性について検討した。放射線グラフト膜を用いた実験結果からヨウ素濃度増加とともに、輸率は増加し、導電率は減少することがわかった。また、Nernst-Planck理論をもとにしたEEDモデルから、これらの傾向は膜中のI$$^{-}$$イオンの拡散係数の変化により説明できることが明らかとなった。

論文

Effect of temperature on electro-electrodialysis of HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O mixture using ion exchange membranes

田中 伸幸; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 前川 康成; 寺井 隆幸*; 小貫 薫

Journal of Membrane Science, 411-412, p.99 - 108, 2012/09

 被引用回数:14 パーセンタイル:43.56(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスのエネルギー効率向上のため、イオン交換膜を用いた電解電気透析法によるヨウ化水素濃縮において、イオン交換膜性能の温度依存性について検討した。膜中のイオン輸送に関する理論等を考慮することで、膜性能を表す輸率,セル電圧,水の透過量の温度依存性を定式化した。また、放射線グラフト膜及び市販膜を用いた実験結果をよく再現できることから、その妥当性を確認した。

論文

Investigation of nanopore evolution in track-etched poly(vinylidene fluoride) membranes

八巻 徹也; Nuryanthi, N.*; 越川 博; 浅野 雅春; 澤田 真一; 長谷川 伸; 前川 康成; Voss, K.-O.*; Trautmann, C.*; Neumann, R.*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 37(2), p.223 - 226, 2012/06

化学的,熱的に安定なフッ素系高分子、特にポリフッ化ビニリデンからなるイオン穿孔膜に着目し、そのエッチング挙動や応用性に関する研究を進めている。今回は、コンダクトメトリーによって穿孔形成過程を解析し、照射イオン種や測定セルへの印加電圧が及ぼす影響を調べたので報告する。孔貫通に至るまでの化学エッチングは、高いLETを有する重イオンビームを照射するとともに、セル電圧を高く維持することによって大きく加速されるという興味深い現象を見いだした。

論文

Fundamental welding R&D results for manufacturing vacuum vessel of JT-60SA

浅野 史朗*; 奥山 利久*; 大縄 登史男*; 柳 寛*; 江尻 満*; 金原 利雄*; 市橋 公嗣*; 菊池 淳史*; 水牧 祥一*; 正木 圭; et al.

Fusion Engineering and Design, 86(9-11), p.1816 - 1820, 2011/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:66.68(Nuclear Science & Technology)

JT-60SA真空容器の実機製作が2009年11月より東芝にて開始されている。製作に先立ち、溶接要素のR&Dを三段階で実施している。第一段階として溶接法のスクリーニングを行った。第二段階として、直線及び曲線部について1m規模の試作を経て、溶接電圧及び電流、施工時の被溶接体設置精度、溶接手順、開先形状等の条件に起因する溶接変形と品質の依存性を精査した。さらに、低入熱での溶接条件を精査した。最終段階として、製作手順の確立として20度セクター上半分のモックアップを試作し、既に確認している。本発表では、特に第一段階と第二段階でのR&Dの結果を中心に説明する。

論文

Water diffusion in fluoropolymer-based fuel-cell electrolyte membranes investigated by radioactivated-tracer permeation technique

澤田 真一; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*; 前川 康成

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.409 - 413, 2011/09

固体高分子型燃料電池において、電解質膜の水輸送特性は発電効率に多大な影響を及ぼす。具体的には、水の輸送量が多い電解質膜を用いた場合、アノード側の水が膜中を透過してカソード側に滞留してしまい(フラッディング)、燃料ガスの供給を阻害するので発電効率が低下すると言われる。そこで本研究では、高分子電解質膜の水輸送特性を調べるため、同位体トレーサーを用いた手法により、膜内の水の自己拡散係数Dwを求めた。電解質膜は、架橋ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)を基材とする放射線グラフト法によって作製した。得られた電解質膜で2室型のガラスセルを挟み、各室をトリチウム水(HTO)と純水で満たし、下流側のHTO濃度を経時測定することでDwを算出した。架橋PTFE電解質膜のDwは、イオン交換容量(IEC)が小さいほど低下し、IEC=1.2meq/gの膜では2.0$$times$$10$$^{-10}$$m$$^{2}$$/sとなった。この値は、従来膜NafionにおけるDw=4.9$$times$$10$$^{-10}$$m$$^{2}$$/sと比較して4割に過ぎない。水透過を抑制する低Dwの架橋PTFE電解質膜は、フラッディングを回避できる燃料電池膜として有望である。

論文

Preparation of anion-exchange membranes for fuel cell applications by $$gamma$$-ray pre-irradiation grafting

越川 博; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 前川 康成; 山口 進*; 山本 和矢*; 朝澤 浩一郎*; 山田 浩次*; 田中 裕久*

Proceedings of 12th International Conference on Radiation Curing in Asia (RadTech Asia 2011) (Internet), p.240 - 241, 2011/06

燃料電池用アニオン交換型電解質膜(AEM)をETFE膜へのクロロメチルスチレングラフト重合とトリメチルアミンの四級化反応により作製した。塩化物型のAEMを1M-KOH及び窒素ガスでバブリングした純水で処理することで水酸化物型に置換できる。しかし、水酸化物型はCO$$_{2}$$が溶存した水で重炭酸化物型に置換される。AEMは対イオンの酸性度が低いと伝導率及び含水率が増加した。グラフト鎖に架橋を導入すると、スチレンスルホン酸グラフト鎖のプロトン交換型電解質膜で効果があったが、AEMでは塩化物型と水酸化物型ともに含水率がわずかに減少しただけだった。この結果から、AEMの水酸化物型で強力に水を吸収する傾向があることが明らかになった。

論文

Conductometric analysis for the formation of poly(vinylidene fluoride)-based ion track membranes

八巻 徹也; Nuryanthi, N.*; 越川 博; 浅野 雅春; 澤田 真一; 長谷川 伸; 前川 康成; Voss, K.-O.*; Trautmann, C.*; Neumann, R.*

ECS Transactions, 35(24), p.1 - 12, 2011/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:93.89(Electrochemistry)

従来から検討がなされてきたポリエチレンテレフタレートやポリカーボネートなどの炭化水素系高分子ではなく、フッ素系高分子からなるイオン穿孔膜に着目し、そのエッチング挙動や応用性に関する研究を進めている。今回は、コンダクトメトリーによって穿孔形成過程を解析し、照射イオン種や測定セルへの印加電圧が及ぼす影響を調べたので報告する。孔貫通に至るまでの化学エッチングは、高いLETを有する重イオンビームを照射するとともに、セル電圧を高く維持することによって大きく加速されるという興味深い現象を見いだした。後者については、穿孔内におけるエッチング溶出物の電気泳動効果に起因していると考えられる。

論文

Quantum beam technology; Nanostructured proton-conductive membranes prepared by swift heavy ion irradiation for fuel cell applications

八巻 徹也; 小林 美咲*; 浅野 雅春; 野村 久美子*; 高木 繁治*; 前川 康成; 吉田 勝*

Proceedings of Sadoway 60 Symposium, p.114 - 120, 2010/06

日本原子力研究開発機構では、独自の量子ビーム技術を駆使して、燃料電池に応用可能な高分子電解質膜の開発を進めている。本講演では、発表者らによるその活動のうち、高エネルギー重イオンビーム照射によるグラフト重合を利用したナノ構造制御電解質膜の開発について報告する。今回は、膜中に形成されるプロトン伝導部のナノ構造や、プロトン伝導度など各種物性を$$gamma$$線グラフト電解質膜と比較しながら議論する。

論文

Stability of radiation grafted membranes in electro-electrodialysis of HIx solution

田中 伸幸; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 前川 康成; 小貫 薫; 日野 竜太郎

Proceedings of 18th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-18) (CD-ROM), 5 Pages, 2010/05

熱化学水素製造法ISプロセスに対する電解電気透析法(EED)の適用性評価の一環として、原子力機構が開発した放射線グラフト法を用いて作製した高分子電解質膜の高温安定性を検討した。通算100$$sim$$150時間のEED試験(ヨウ化水素酸, 100$$^{circ}$$C)を行い、セル電圧及びイオン交換容量の変化挙動を調べた結果、製膜に際して架橋処理を行うことが高温安定性向上に有効であることがわかった。

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