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論文

Research on activation assessment of a reactor structural materials for decommissioning

関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 花川 裕規; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 257, 2019/08

JMTR施設の廃止措置を進めるにあたり、多くの放射性廃棄物が発生するが、これらはドラム缶等に格納し、コンクリートを充填して、廃棄体とする計画である。しかし、アルミニウムは、コンクリートと反応し水素ガスが発生し、廃棄体を破損することが懸念されている。本研究は、湿式法によるアルミニウムの安定化処理法の開発を行った。JMTRで多く使用されている2種類のアルミニウム試料を準備し、KURで照射した後、強塩基であるNaOHに溶解した。溶解液をろ過した後、中和処理をしてAl(OH)$$_{3}$$を生成した。それぞれの工程で得た残差及び溶液は、放射化分析を行った。この結果、Al合金内に含まれる不純物$$^{51}$$Crおよび$$^{59}$$FeはAl成分と分離することができ、低レベルのAl(OH) $$_{3}$$の抽出が可能であることが示唆された。今後、Al(OH)$$_{3}$$の焼成温度の最適化を図り、安定なAl$$_{2}$$O $$_{3}$$を製作する条件を決定する。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、$$^{98}$$Mo濃縮率の異なる3種類のMoO$$_{3}$$ペレットを照射して、生成される$$^{99}$$Mo比放射能を比較した。その結果、$$^{99}$$Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、$$^{99m}$$Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる$$^{99m}$$Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。$$^{98}$$Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production

藤田 善貴; 西方 香緒里; 滑川 要二*; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*

KURRI Progress Report 2017, P. 126, 2018/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、2種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{99m}$$Tc溶離特性を評価した。その結果、Mo吸着量は未照射のMoO$$_{3}$$ペレットを用いた試験での値と同等であるとともに、$$^{99m}$$Tc溶離率は既存の医療用アルミナよりも開発したアルミナの方が優れていることを明らかにした。一方で、$$^{99}$$Mo生成量は熱中性子のみから計算される値と大きく差があり、熱外中性子や高速中性子からの寄与も大きいことが示唆された。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production, 3

石田 卓也; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 米川 実; 加藤 佳明; 柴田 晃; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; et al.

KURRI Progress Report 2015, P. 64, 2016/08

医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。2014年にKURで照射した高密度MoO$$_{3}$$ペレットをJMTRホットラボに持ち込み、$$^{99}$$Moから核変換により生成した$$^{99m}$$Tcを溶媒抽出法により抽出した。本研究では、得られた$$^{99m}$$Tcの回収率評価及び品質検査を行い、溶媒抽出法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造工程を実証するとともに、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の品質が基準値を満足するものであることを明らかにした。

報告書

中性子放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造に関する試験体系の確立

石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 木村 明博; 西方 香緒里; 柴田 晃; 棚瀬 正和*; 小林 正明*; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

JAEA-Technology 2015-030, 42 Pages, 2015/11

JAEA-Technology-2015-030.pdf:4.82MB

照射試験炉センターでは、材料試験炉(JMTR)を用いた中性子放射化法((n,$$gamma$$)法)によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する技術開発を行っている。(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Moは、核分裂法((n,f)法)と比べると比放射能が低く、得られるテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)溶液の放射能濃度も低くなる。この課題を解決するため、(n,$$gamma$$)法で製造した$$^{99}$$Moから$$^{99m}$$Tcを回収する手法として、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目し、開発した$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc分離・抽出・濃縮試験装置による性能試験を行っている。本報告書は、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造の試験体系の確立に貢献するため、高い$$^{99m}$$Tc回収率を得ることができるよう装置の改良を行い、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した高密度三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)ペレットを用いて、MoO$$_{3}$$ペレット溶解及び$$^{99m}$$Tcの抽出を行い、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の品質試験を行った結果をまとめたものである。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production, 2

西方 香緒里; 石田 卓也; 米川 実; 加藤 佳明; 黒澤 誠; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURRI Progress Report 2014, P. 109, 2015/07

JMTRを用いた産業利用の一環として、医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存しているため、JMTRを用いた$$^{99}$$Mo国産化製造に関する技術開発を行っている。本研究では、高密度MoO$$_{3}$$ペレットを京都大学にあるKURで中性子照射し、JMTRホットラボにおいて$$^{99}$$Moから核変換により生成した$$^{99m}$$Tcを溶媒抽出法により抽出し、得られた$$^{99m}$$Tcの回収率評価及び品質検査を行った。この結果、溶媒抽出法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造工程を実証するとともに、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の品質が基準値を満足するものであることを明らかにした。

論文

Development of in-reactor observation system using Cherenkov light(VI)

武内 伴照; 山本 圭一; 大塚 紀彰; 柴田 裕司; 柴田 晃; 竹本 紀之; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; 藤原 靖幸*; et al.

KURRI Progress Report 2014, P. 108, 2015/07

チェレンコフ光を用いたリアルタイム原子炉内情報計測技術を確立するために、京都大学研究用原子炉(KUR)にて、原子炉出力変更時及び定常運転時におけるチェレンコフ光のCCDカメラによる観察を行い、ある特定の燃料要素について映像の輝度値と出力の関係性を調べた。その結果、画像解析で得られた輝度と原子炉出力との間に相関関係があることを見出し、炉内計測への見通しを得た。一方、出力分布の不均一性及び制御棒のガイドチューブ等の陰影がチェレンコフ光の輝度に有意な影響を与えることも示唆され、今後の課題を明らかにした。

論文

Development of in-reactor observation system using Cherenkov light, 5

大塚 紀彰; 武内 伴照; 山本 圭一; 柴田 晃; 木村 伸明; 竹本 紀之; 谷本 政隆; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; et al.

KURRI Progress Report 2013, P. 215, 2014/10

チェレンコフ光を用いたリアルタイム原子炉内情報計測技術を確立するために、京都大学研究用原子炉(KUR)にて、原子炉出力変更時及び定常運転時におけるチェレンコフ光のCCDカメラによる観察を行い、映像の輝度値と炉出力の関係性を調べた。その結果、炉出力が2-3MW以上になるとG及びB輝度信号は最大値である255に達して飽和するピクセルが存在することによってハレーションが生じることが分かった。そこで、KUR最大出力の5MWでも飽和しないR輝度信号を用いて、適切な比例係数を掛けてG及びB輝度信号値を求める補正を行ったところ、全輝度値は炉出力と比例することがわかった。これらの結果、チェレンコフ光を利用して炉出力を見積もる手法の見通しを得た。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production

西方 香緒里; 石田 卓也; 米川 実; 加藤 佳明; 黒澤 誠; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURRI Progress Report 2013, P. 242, 2014/10

JMTR再稼働後の産業利用の拡大の一環として、JMTRを用いた(n,$$gamma$$)法によるMo-99/Tc-99m($$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc)製造技術開発を行っている。本研究では、照射ターゲットとなる高密度MoO$$_{3}$$ペレットについて、KURを用いた予備照射試験を行い、Mo-99($$^{99}$$Mo)生成量の評価及び照射特性を調べた。その結果、$$^{99}$$Mo生成量は、全中性子エネルギーを考慮することにより、精度のよい評価が可能であること、24時間照射したMoO$$_{3}$$ペレットは、未照射と比べ粒子径が約3倍に成長すること及び本照射量では結晶構造に変化がないことを確認した。

論文

Development of in-reactor observation system using Cherenkov light, 4

木村 伸明; 武内 伴照; 柴田 晃; 竹本 紀之; 木村 明博; 那珂 通裕; 西方 香緒里; 谷本 政隆; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; et al.

KURRI Progress Report 2012, P. 209, 2013/10

チェレンコフ光を用いた原子炉の核的・熱的情報をリアルタイムで取得するための計測技術を確立するために、京都大学研究用原子炉(KUR)にて、原子炉出力変更時及び定常運転時におけるチェレンコフ光の分光器による絶対放射照度の計測及びCCDカメラによる観察を行い、NDフィルタによる透光率評価を行った。その結果、NDフィルタを設置した時の絶対放射照度と透光率は、NDフィルタのカタログ値である透光率と良い一致を示した。一方、NDフィルタ及びカメラの絞りを変更したCCDカメラ画像を解析した結果、分光器で得られた透光率と同じ傾向を示していた。今後、測定精度の向上のために画像解析手法を改善し、核的・熱的情報との関連性について検討を進める。

論文

Development of in-reactor observation system using Cherenkov light, 3

木村 伸明; 竹本 紀之; 永田 寛; 木村 明博; 那珂 通裕; 西方 香緒里; 谷本 政隆; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; et al.

KURRI Progress Report 2011, P. 219, 2012/10

原子炉の核的・熱的情報をリアルタイムで取得するための計測技術開発の一環として、京都大学研究用原子炉(KUR)に炉内監視システムを設置し、原子炉出力変更時及び定常運転時(1MWと5MW)におけるチェレンコフ光の計測・評価を行った。炉内監視システムは分光システムと画像システムから構成されており、分光システムを用いて、チェレンコフ光の波長の測定及び異なる透光率のNDフィルタ(Neutral Density Filter)によるチェレンコフ光の絶対放射照度と透光率との相関関係の評価を行った。その結果、透光率はNDフィルタのカタログ値と良い一致を示した。次に、画像システムを用いて、NDフィルタ及びカメラの絞りを変更してチェレンコフ光の観察を行い、得られた画像の解析を行った。その結果、解析データから得られた透光率は、分光システムで得た透光率特性と同様な結果が得られた。今後、測定方法及び画像解析方法について改善を行い、測定精度の向上及び炉内情報との関連性について検討を行っていく。

論文

Development on in-reactor observation system using cherenkov light, 2

竹本 紀之; 土谷 邦彦; 長尾 美春; 北岸 茂; 那珂 通裕; 木村 明博; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; 義本 孝明*; 中島 健*; et al.

KURRI Progress Report 2010, P. 204, 2011/10

原子炉内の核的・熱的情報をリアルタイムで取得するための計測技術の開発の一環として、京都大学原子炉実験所に炉内監視システムを設置し、原子炉出力変化時におけるチェレンコフ光の計測・評価を行った。まず、照度計を用いて、異なる透過率のNDフィルタ(Neutral Density Filter)によるチェレンコフ光の照度と透過率との相関関係を評価した結果、透過率はハロゲンランプと同様にカタログ値と良い一致を示した。次に、炉内監視システムを用いて、NDフィルタ及びカメラの絞りを変更してチェレンコフ光の観察を行い、得られた測定データの画像解析を行った結果、測定データから得られた透過率は高透過率において計算値との差が大きくなった。これは、ハレーションなどの影響と考えられることから、今後、測定方法及び画像解析方法について改善等を行い、測定精度の向上を図っていく。

論文

Development on in-reactor observation system using cherenkov light

土谷 邦彦; 北岸 茂; 長尾 美春; 竹本 紀之; 那珂 通裕; 木村 明博; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; 義本 孝明*; 中島 健*; et al.

KURRI Progress Report 2009, P. 196, 2010/10

チェレンコフ光を利用した計測技術として、チェレンコフ光測定装置(CVD: Cerenkov Viewing Device)による使用済燃料の監視及びモニタリングがあり、IAEAの使用済燃料の査察に用いられている。一方、チェレンコフ光による原子炉内の計測技術はこれまで実施されておらず、京都大学研究用原子炉(KUR)や原子力機構JRR-3のプール型研究炉では、運転管理として原子炉の炉心部をCCDカメラで観察しているのみであり、定量的な評価は行われていない。本研究では、原子炉出力変化時におけるチェレンコフ光の輝度などの変化を定量的に測定・評価することにより、通常の計装では検出できない炉心内の核的・熱的情報をリアルタイムで取得するための炉内監視システムの開発を行った。予備試験として、原子力機構が準備する観察装置を用いて、各種フィルターの減衰率評価及び画像解析を行った。この予備試験結果により、KURに設置する炉内監視システムを構築し、次年度からKUR起動・停止時におけるチェレンコフ光の変化を計測する。

口頭

チェレンコフ光を用いた炉内監視システム開発,1; KURでのチェレンコフ光波長・照度測定

木村 伸明; 竹本 紀之; 谷本 政隆; 土谷 邦彦; 中島 健*; 宇根崎 博信*; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*

no journal, , 

炉内チェレンコフ光を測定することにより、燃料の燃焼状態に関する情報がリアルタイムで取得可能となれば、炉内燃料の燃焼度や健全性の確認が簡便にかつ精度よく実現できることとなり、試験研究炉の稼働率向上に大きく資するものとなる。本研究では、京都大学研究用原子炉(KUR)において、炉内監視システムの開発の一環として、原子炉出力変更時及び定常運転時におけるチェレンコフ光の波長及び絶対放射照度の測定並びにCCDカメラを用いて観察を行い、減光フィルターを用いた時のチェレンコフ光の透光率特性を調べた。その結果、減光フィルターを用いた絶対放射照度の透光率は計算値と良い一致を示した。本発表では、CCDカメラによるチェレンコフ光観察の結果について、画像解析ソフトImage-Jを用いた画像解析を行い、得られた透光率の影響についても報告する。

口頭

(n, $$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造のための高密度MoO$$_{3}$$ペレットの照射特性

西方 香緒里; 木村 明博; 加藤 佳明; 黒澤 誠; 石田 卓也; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*

no journal, , 

核医学検査薬に用いる$$^{99m}$$Tcの原料となる$$^{99}$$Moの国産化に向けて、JMTRを用いた放射化法による$$^{99}$$Mo製造のための技術開発の一環として、$$^{99}$$Moの製造量を増加するため、高い焼結密度を有する照射ターゲット(高密度MoO$$_{3}$$ペレット)の開発を行っている。本研究では、京都大学研究用原子炉(KUR)を用いて、高密度MoO$$_{3}$$ペレットを照射する照射場の中性子束測定及びその照射場でのMoO$$_{3}$$ペレットの照射試験を行い、$$^{99}$$Mo生成量の評価及び照射特性を調べた。その結果、$$^{99}$$Mo生成量は、全中性子エネルギーを考慮することにより、精度のよい評価が可能であること、24時間照射したMoO$$_{3}$$ペレットは、未照射MoO$$_{3}$$ペレットと比べ粒子径が約3倍となること及び本照射量では結晶構造に変化がないことが確認できた。

口頭

Evaluation of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc production with irradiated MoO $$_{3}$$ pellets

石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 鈴木 善貴; 柴田 晃; 西方 香緒里; 木村 明博; 棚瀬 正和*; 小林 正明*; 佐野 忠史*; et al.

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは放射性医薬品として最も使われる放射性同位元素の一つであり、親核種である$$^{99}$$Moから生成される。(n, $$gamma$$)方法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造技術開発を行っているが、本法で得られる$$^{99}$$Moの比放射能は、核分裂方法((n, f)方法)に比べると低く、抽出された$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度も低いことが欠点である。本研究では、$$^{99m}$$Tc溶液の高い放射能濃度を得るため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc分離/抽出/濃縮試験を行った。試験手順として、(1)京都大学原子炉(KUR)で高密度MoO$$_{3}$$ペレットの照射、(2) MEKを用いた溶媒抽出による回収、(3)$$^{99m}$$Tc溶液の精製・濃縮、及び(4)$$^{99m}$$Tc溶液の品質検査を行った。その結果、照射済みMoO$$_{3}$$ペレットを6M-NaOH溶液で溶解し、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc溶液からの$$^{99m}$$Tc回収率は目標値である80$$pm$$5%を達成した。さらに、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の放射性核種純度、放射化学的異物等の検査は、基準値を満足した。

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