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川崎 卓郎; 福田 竜生; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 馬場 将亮*; 橋本 英樹*; Harjo, S.; 相澤 一也; 田中 裕久*; et al.
Journal of Applied Physics, 137(9), p.094101_1 - 094101_7, 2025/03
被引用回数：0Energy harvesting from waste heat can improve energy efficiency in society. This research investigated the structural behaviors of lead zirconate titanate-based ferroelectric ceramics using operando neutron diffraction measurements under the conditions of two energy-harvesting cycles that involve consideration of the temperature changes of automobile exhaust gas for achieving good harvesting efficiencies. Input and output electrical energies and neutron diffraction data were simultaneously collected. The obtained time-resolved neutron-diffraction intensity data indicate that the applied electric fields and temperature changes induced 90
domain rotation and lattice strain. These structural changes and their variations depending on cycle conditions, such as temperature changes, applied electric fields, and circuit switching, provide insight into the origins of the differences in the behaviors of electrical input/output energies in the cycles.
深田 幸正; 青柳 佑海人*; 横山 美沙紀*; 堀部 陽一*; 狩野 旬*; 金田 美優*; 藤井 達生*; 吉越 章隆; 小畠 雅明; 福田 竜生; et al.
Journal of Electronic Materials, 54, p.686 - 692, 2025/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Engineering, Electrical & Electronic)カーボンナノウォール(CNW)は、基板に対して垂直に配向した高密度の多層グラフェンである。我々はメタンやエチレン等の炭化水素ガスを用いないCNWの簡易的な合成方法を開発した。この方法ではCNWの原料として固体炭素を用いる。アルゴンガスへのマイクロ波照射によって発生したアルゴンプラズマが固体炭素源に衝突すると炭素プラズマが生成する。この炭素プラズマが800から900C程度の基板に数分間衝突し続けるとCNWが形成されることがわかった。CNWを構成する多層グラフェンの品質、サイズ、層間距離は、ラマン分光法、走査型電子顕微鏡、透過型電子顕微鏡を用いて評価した。さらに、我々はCNWの構造に着目し吸着材としての応用可能性を調べた。CNWを陰極として用いることでCs水溶液中のCsの吸着を試みた。陰極として用いたCNWをX線光電子分光(XPS)で調べた結果、CsはCNWを構成するグラフェン層の間に吸着することがわかった。また、電着時間が長ければ長いほどグラフェン層間へのCsの吸着が増加することが分かった。この吸着効果は放射性同位元素である
Csを含む汚染水の浄化等の用途に有用であると考えられる。
家田 淳一; 深田 幸正; 福田 竜生
日本原子力学会誌ATOMO
, 66(10), p.521 - 524, 2024/10
放射性廃棄物に含まれる放射性同位体(RI)は、見方を変えれば長期間安定したエネルギー源と考えられる。主にアルファ線による熱エネルギーをスピントロニクス技術により電力変換する「スピン熱電発電」、そして主にガンマ線の光電変換を用いた「ガンマ線発電」のための素子開発を進めることで、RIのエネルギーを再資源化する事を目指している。
五十嵐 淳哉*; 二宮 和彦*; Zheng, J.*; Zhang, Z. J.*; 福田 美保*; 青野 辰雄*; 箕輪 はるか*; Yoshikawa, Hideki*; 末木 啓介*; 佐藤 志彦; et al.
Environmental Science & Technology, 58(33), p.14823 - 14830, 2024/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Engineering, Environmental)The Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident released considerable radionuclides into the environment. Radioactive particles, composed mainly of SiO
, emerged as distinctive features, revealing insights into accident's dynamics. While studies extensively focused on high-volatile radionuclides like Cs, investigations into low-volatile nuclides such as 
Sr and Pu remain limited. Understanding their abundance in radioactive particles is crucial for deciphering the accident's details, including reactor temperatures and injection processes. Here we aimed to determine Sr and Pu amounts in radioactive particles and provide essential data for understanding the formation processes and conditions within the reactor during the accident. We employed radiochemical analysis on nine radioactive particles and determined the amounts of Sr and Pu in these particles. Sr and Pu quantification in radioactive particles showed Sr/Cs radioactivity ratio (corrected to March 11, 2011) aligned with core temperature expectations. However, 
Pu/Cs activity ratio indicated non-volatile Pu introduction, possibly through fuel fragments. Analyzing Sr and Pu enhances our understanding of the Fukushima Daiichi accident. Deviations in Pu/Cs activity ratios underscore non-volatile processes, emphasizing the accident's complexity. Future research should expand this dataset for a more comprehensive understanding of the accident's nuances.
神谷 潤一郎; 阿部 一英; 藤森 伸一; 福田 竜生; 小畠 雅明; 諸橋 裕子; 津田 泰孝; 山田 逸平; 吉越 章隆
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 22(4), p.316 - 326, 2024/08
真空容器内壁にゲッター機能を持たせることで、超高真空を実現する新しい技術であるNEGコーティングについて、その活性化と劣化のメカニズムの理解は、NEGコーティングの高性能化に不可欠である。本研究では代表的なNEGコーティング材料Ti-Zr-Vについて、SPring-8放射光光電子分光(SRPES)およびX線光電子分光(XPS)による測定を行った。実験ではNEGコーティング試料温度を250Cに昇温させる過程をSRPESにより分析し、その後、酸素ガスを導入して表面酸化過程を同手法により分析した。これらは、NEGコーティング表面の活性化、酸化過程の初めてのオペランド測定である。さらに、試料の深さ方向をXPSにより分析することで、活性化によりZrがTi酸化物、V酸化物から酸素を受け取り、内部へ酸素が拡散すること、および内部では主にZrが酸化物となっていることを観測し、コーティング内部におけるZr酸化物の増加が、NEGコーティングの繰り返しの活性化と飽和による寿命を決定する大きな要素であることを解明した。このことは、今後のNEGコーティングの性能高度化につながる新しい事実である。
-Ga
O
(001)Tsai, Y. H.*; 小畠 雅明; 福田 竜生; 谷田 肇; 小林 徹; 山下 良之*
Applied Physics Letters, 124(11), p.112105_1 - 112105_5, 2024/03
被引用回数：1 パーセンタイル：53.26(Physics, Applied)Recently, gallium oxide (GaO) has attracted much attention as an ultra-wide bandgap semiconductor with a bandgap of about 5 eV. In order to control device properties, it is important to clarify the chemical state of dopants and doping sites. X-ray absorption near edge structure (XANES) and hard X-ray photoemission spectroscopy were used to investigate the dopant sites and chemical states of Sn in Sn-doped -GaO(001) samples. The results show that the chemical state of the Sn dopant is the Sn
oxidation state and that the bond lengths around the Sn dopant atoms are longer due to the relaxation effect after Sn dopant insertion. Comparison of experimental and simulated XANES spectra indicates that the octahedral Ga substitution site in -GaO(001) is the active site of the Sn dopant.
Np and 
Am gamma ray regions福田 竜生; 小畠 雅明; 菖蒲 敬久; 吉井 賢資; 神谷 潤一郎; 岩元 洋介; 牧野 高紘*; 山崎 雄一*; 大島 武*; 白井 康裕*; et al.
Journal of Applied Physics, 132(24), p.245102_1 - 245102_8, 2022/12
被引用回数：1 パーセンタイル：8.10(Physics, Applied)Ni/SiCショットキー接合による放射線から電気エネルギーへの変換を、特にAm (30keV)及びAm (60keV)の
線に着目して調べた。変換効率は吸収量ベースで最大1.6%であった。SiCは比較的放射線耐性があることから、これは放射性廃棄物からの線エネルギーの再生に利用できる可能性を示している。また、高X線光電子分光(HAXPES)及び二次イオン質量分析法(SIMS)を組み合わせることで、接合界面にNi-Si化合物が生成されると効率が低下することも分かった。これは電気測定に加えてHAXPES及びSIMSの2つの手法を組み合わせて判明したことであり、今後のデバイス作成プロセスへのフィードバックが期待できる結果である。
Fe
O
/Pt heterostructures家田 淳一; 岡安 悟; 針井 一哉*; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 福田 竜生; 石田 真彦*; 齊藤 英治
IEEE Transactions on Magnetics, 58(8), p.1301106_1 - 1301106_6, 2022/08
被引用回数：1 パーセンタイル：10.89(Engineering, Electrical & Electronic)スピンゼーベック効果(SSE)に基づくスピン駆動熱電(STE)デバイスと、熱源としての放射性同位元素の組み合わせは、宇宙探査機の電源などの応用における次世代の発電方法としての可能性を秘めている。しかし、スピン熱電デバイスの照射耐性を示す利用可能な知識は非常に限られている。重イオンビーム加速器と硬X線光電子分光法(HAXPES)測定を使用した分析を通じて、YFeO/Ptヘテロ構造に基づく典型的なSTEデバイスが高エネルギー重イオンビームの照射に対する耐性を持つことを検証する。使用済み核燃料の表面から放出される核分裂生成物による累積損傷をモデル化した320MeVの金イオンビームを使用し、線量レベルを変えることにより、SSE要素の熱電および磁気特性が
イオン/cm
フルエンスまでのイオン照射線量の影響を受けず、イオントラックがサンプル表面をほぼ完全に覆う約
イオン/cmでSSE信号が消滅することを確認した。さらに、HAXPES測定は、YFeO/Pt界面への影響を理解するために実行した。HAXPES測定は、SSE信号を減少させる化学反応が照射線量の増加とともに強化されることを示唆している。過酷な環境使用に適用できるより優れたSTEデバイスを開発するために、YFeO/Ptで損傷分析の現在の理解を共有したい。
structure observation of pyroelectric ceramics during power generation cycle川崎 卓郎; 福田 竜生; 山中 暁*; 坂本 友和*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 馬場 将亮*; 橋本 英樹*; Harjo, S.; 相澤 一也; et al.
Journal of Applied Physics, 131(13), p.134103_1 - 134103_7, 2022/04
被引用回数：2 パーセンタイル：8.10(Physics, Applied)The microscopic origin of the pyroelectric power generation using ferroelectric ceramics for energy harvesting from time-varying waste heat can be understood by conducting 
neutron diffraction measurements. The behavior of the domain orientation and lattice strain in the lead zirconate titanate (PZT)-based ceramics with a tetragonal structure during the novel power generation cycle combining electric field and temperature change were investigated. The [001] domains and the lattice strain of the (111) plane in the direction of parallel to the electric field increase in the process of simultaneous rise in the electric field and temperature, and rapidly decrease in the process of the field drop. The alignment of the domain orientation by the electric field and its randomization by the higher temperature during the cycle are critical features of the current power generation system.
Sr
CuO
池内 和彦*; 脇本 秀一; 藤田 全基*; 福田 竜生; 梶本 亮一; 新井 正敏*
Physical Review B, 105(1), p.014508_1 - 014508_7, 2022/01
被引用回数：3 パーセンタイル：27.65(Materials Science, Multidisciplinary)Spin excitations of layered copper oxide show various characteristic features, depending on the carrier concentration. In this paper, we conducted inelastic neutron-scattering measurements on LaSrCuO (LSCO) with 
= 0, 0.075, 0.18, and 0.30 and LaSrNiO (LSNO) with 1/3 to clarify the origin of the intensity enhancement in the excitation spectrum of LSCO at the energy (
) of 16-19 meV [Phys. Rev. B 
, 224404 (2015), 
, 094416 (2016)]. We confirmed the presence of a peak structure in the dependence of the local spin susceptibility 
of superconducting (SC) LSCO with a peak energy of 16-19 meV where the spin excitations intersect optical phonon branches. A comparable peak structure is not observed in the insulating LaCuO, LSNO, and heavily overdoped LSCO with = 0.30. A dome-shaped dependence of the integrated intensity around the peak energies is revealed for the SC phase by summarizing the present and previously reported results. Furthermore, our phonon calculation on LCO shows the existence of two optical branches at 
19 meV that could stabilize stripe alignment of carriers due to out-of-plane vibrations of Cu or O of the CuO planes. These results indicate the interplay among spin, charge, and lattice dynamics and suggest that the intensity enhancement is associated with their composite excitations.
乙坂 重嘉*; 神林 翔太*; 福田 美保*; 鶴田 忠彦; 御園生 敏治; 鈴木 崇史; 青野 辰雄*
Environmental Science & Technology, 54(21), p.13778 - 13785, 2020/11
被引用回数：16 パーセンタイル：54.79(Engineering, Environmental)2015年から2018年にかけて、福島周辺の沿岸域から採取した海水,海底堆積物,間隙水中のCs濃度を調査し、福島第一原子力発電所事故によって海底に沈着した放射性セシウムの海水中への放出の効果を評価した。間隙水中のCs濃度は33から1934mBq L
で、海底直上水(海底から約30cmまでの間の海水)の10から40倍であった。多くの観測点で、海底直上水と間隙水との間にはCs濃度に正の相関がみられた。間隙水と堆積物間の見かけの分配係数は、0.9-14
10
L kgであり、採取年による差は見られなかった。これらの結果は、間隙水と堆積物間でのCsの平衡が比較的短期間で成立された後、間隙水中のCsが海底上に徐々に拡散することが示唆された。これらの観測結果に基づく海底付近でのCsの収支計算から、堆積物中のCsの約6%が一年間に脱離・拡散すると推定された。
岡安 悟; 針井 一哉*; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 福田 竜生; 石田 真彦*; 家田 淳一; 齊藤 英治
Journal of Applied Physics, 128(8), p.083902_1 - 083902_7, 2020/08
被引用回数：3 パーセンタイル：15.05(Physics, Applied)The ion-irradiation tolerance of thermoelectric devices based on the spin Seebeck effect (SSE) was investigated by using 320 MeV gold ion (Au
) beams modeling cumulative damages due to fission products emitted from the surface of spent nuclear fuels. For this purpose, prototypical Pt/YFeO/GdGaO SSE elements were irradiated with varying the dose level at room temperature and measured the SSE voltage of them. We confirmed that the thermoelectric and magnetic properties of the SSE elements are not affected by the ion-irradiation up to ions/cm fluence and that the SSE signal is extinguished around ions/cm, in which the ion tracks almost fully cover the sample surface. We also performed the hard X-ray photoemission spectroscopy (HAXPES) measurements to understand the effects at the interface of Pt/YFeO. The HAXPES measurements suggest that the chemical reaction that diminishes the SSE signals is enhanced with the increase of the irradiation dose. The present study demonstrates that SSE-based devices are applicable to thermoelectric generation even in harsh environments for a long time period.
Fe
O小畠 雅明; 吉井 賢資; 福田 竜生; 川崎 郁斗; 岡根 哲夫; 山上 浩志; 矢板 毅; 針井 一哉; 家田 淳一; 岡安 悟; et al.
JPS Conference Proceedings (Internet), 30, p.011192_1 - 011192_6, 2020/03
スピンゼーベック効果を示す系として注目されているPt/YFeO(YIG)系に対し、放射光を用いた硬X線光電子分光(HAXPES)により表面及び界面の電子状態測定を行った。本系ではスピンゼーベック効果のほかに特異な性質を示すことが報告されている。例えば、外部磁場が存在しない状況でもホール効果を発現する。この起源として、YIG中のFe
イオンがPt膜に染み出し、磁性を持つ金属間化合物を生成している可能性が提案されている。そこでHAXPESの分析深さを利用し、界面近傍の鉄イオン等の電子状態を測定した。Ptの厚みが2nm, 5nm, 8nm, 10nmの試料を測定したところ、2nmと5nmの試料において鉄イオンの分析を行うことができた。Fe 1s光電子スペクトルからは、鉄イオンが3+のものと金属的な0価に近い2つの状態が存在することが判明し、上記の可能性を支持する結果が得られた。Pt 4fやO 1sスペクトルなども測定しており、詳しい結果は当日報告する。
Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 坂本 友和*; 川崎 卓郎; 福田 竜生; 関野 徹*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; et al.
Sustainable Energy & Fuels (Internet), 4(3), p.1143 - 1149, 2020/03
被引用回数：21 パーセンタイル：63.58(Chemistry, Physical)Waste heat is a potentially exploitable energy source but remains a problem awaiting a solution. To explore solutions for automobile applications, we investigate pyroelectric power generation from the temperature variation of exhaust gas using a novel electro-thermodynamic cycle. Niobium-doped lead zirconate titanate stannate (PNZST) ceramics were applied as pyroelectric materials, and their structural characteristics were investigated. In the driving cycle assessments (JC-08) using real exhaust gas, the maximum power generated was identified as 143.9 mW cm
(777.3 J L per 1 cycle) over a temperature range of 150-220 C and an electric field of 13 kV cm-1. The net mean generating power of the total driving cycle was 40.8 mW cm, which is the most enhanced result in our power generating systems to date and 314 times greater than our first report. Materials with sharp transition behaviors with the temperature and electric field are worthy of study with regard to pyroelectric energy harvesting materials, and their corresponding crystal and domain structures were investigated to optimize performance.
村井 直樹; 福田 竜生; 中島 正道*; 河村 光晶*; 石川 大介*; 田島 節子*; Baron, A. Q. R.*
Physical Review B, 101(3), p.035126_1 - 035126_6, 2020/01
被引用回数：7 パーセンタイル：36.02(Materials Science, Multidisciplinary)非弾性X線散乱を用いたFeSe超伝導体のフォノン研究について報告する。実験的に決定したフォノン分散と非磁性相の密度汎関数理論(DFT)とを比較を行うと、両所の間には顕著な不一致が見られた。FeSeは磁気秩序を示さないにもかかわらず、スピン偏極DFTを用いることによって初めて実験結果は再現される。この解析は、強いスピン揺らぎを内在した常時性状態における近似を与える。
Pu, 
Pu and Pu) in radioactive particles derived from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident五十嵐 淳哉*; Zheng, J.*; Zhang, Z.*; 二宮 和彦*; 佐藤 志彦; 福田 美保*; Ni, Y.*; 青野 辰雄*; 篠原 厚*
Scientific Reports (Internet), 9(1), p.11807_1 - 11807_10, 2019/08
被引用回数：24 パーセンタイル：64.72(Multidisciplinary Sciences)TEPCO福島第一原子力発電所(福島原発)事故によって放射性微粒子が放出された。この粒子の生成過程を解明するために、この粒子中の化学組成に関してこれまで多くの研究が行われてきた。しかし、この粒子中に核燃料由来の放射性物質が含まれているかまで、明らかにされていなかった。そこで、放射化学法とICP-MSを用いて、粒子中のプルトニウム(Pu)の測定を行った。結果、放射性粒子中のPuとPu濃度範囲は、それぞれ(1.70-7.06)10
Bqと(4.10-8.10)10Bqであった。Pu/PuとPu/Puの同位体原子比は、ORIGENコードを用いたシミュレーションの結果やこれまでに福島原発事故後に様々な環境試料の測定結果の範囲にあった。また土壌中の放射性微粒子(SP)は、
Cs/Cs放射能比等から2と3号機由来の粒子と特定できたが、Puは検出されなかった。ダスト中の放射性微粒子(DP)は、Cs/Cs放射能比から福島原発1号機由来と特定でき、さらにDP3粒子中2粒子からPuが検出され、これは福島原発事故由来のPuであった。
村井 直樹; 福田 竜生; 田島 節子*; Baron, A. Q. R.*
放射光, 32(4), p.199 - 208, 2019/07
鉄系超伝導体は2008年に国内で発見された新しいタイプの高温超伝導体である。我々は、SPring-8の高分解能非弾性X線散乱を用いたフォノン分散測定から、同物質で実現されるスピン・フォノン結合の存在を明らかにした。特に、構造・磁気秩序相で形成されるマルチドメイン構造を抑制するために、一軸圧力下でのフォノン測定を行い、4回回転対称性を破る磁気秩序によって誘発されるフォノン分散構造の異方性の観測に初めて成功した。第一原理フォノン計算を組み合わせた解析を用いることで、鉄系超伝導体のフォノン構造におけるスピン揺らぎの重要性が示された。
Fe
平賀 晴弘*; 矢野 真一郎*; 福田 竜生
Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 469, p.629 - 632, 2019/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)Low-energy magnetic excitation of spin-density wave (SDW) in a single crystal of CrFe was measured using cold neutron triple-axis spectroscopy. Because of the unchanged incommensurability and the constant line width in 2.5 
6 meV, the magnetic excitation could not be explained with a conventional dispersion of 
. In this paper, we conjectured the presence of standing waves, which would be excited in local spin matrices. The effectively vertical dispersion was attributed to the longitudinal spin fluctuation in the spin matrices. A series of low-energy magnetic excitations in Cr alloys could be understood with the coexistence of the standing waves and progressive waves such as spin waves.
Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.
Advanced Sustainable Systems (Internet), 2(11), p.1800067_1 - 1800067_8, 2018/11
被引用回数：8 パーセンタイル：24.50(Green & Sustainable Science & Technology)An innovative electrothermodynamic cycle (pyroelectric effect with an external electric field) was recently presented, which is based on temporal temperature variations in wasted heat from engine exhaust gas. In this paper, for further improvement, a generating mechanism of the cycle is investigated using in-operando time-resolved synchrotron X-ray diffraction with generating assessment. The polarizations of the sample are gained from both crystal/domain changes and simultaneous electrical measurements. Three types of materials are prepared: soft and hard types of lead zirconate titanate (PZT) and lead magnesium niobate-lead titanate (PMN-PT). Among them, PMN-PT has the highest generating power. When an external electric field is applied, the PMN-PT exhibits only 180
domain rotations, whereas PZTs exhibit both 90 and 180 rotations. A strong driving force for 180 rotation depresses rotations in other angles and increases polarization changes. The results show that the material development, which has only 180 switching domains, has potential for use in the establishment of a high-efficiency waste heat recovery system.
茂呂 拓哉*; Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; 山田 昇*; 西畑 保雄; 福田 竜生; et al.
Journal of Alloys and Compounds, 768, p.22 - 27, 2018/11
被引用回数：18 パーセンタイル：60.28(Chemistry, Physical)Relaxor-based ternary Pb(In
Nb)O-Pb(Mg
Nb
)O-PbTiO (PIN-PMN-PT) ceramics near a morphotropic phase boundary were grown, and their electrical properties at various temperatures were investigated in the electrothermodynamic cycle for the future environment-friendly automotive applications. Structural disordering, depending on the PIN content, influenced the diffuse phase transition between the tetragonal and cubic structures and contributed to the power-generating behavior. The net power-generating energies (P
) were 2.43-3.01 mW/cm
at temperatures above 200C and were maintained at above 1 mW/cm over a temperature range of approximately 100 degrees. Therefore, the PIN-PMN-PT system has a possibility of a wider usage temperature range, the disordering of the perovskite crystal structure can be controlled, and it will be a candidate for the application of pyroelectric energy conversion system.
