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論文

Nitrogen K-edge X-ray absorption near edge structure of pyrimidine-containing nucleotides in aqueous solution

島田 紘行*; 南 寛威*; 奥泉 直人*; 佐久間 一郎*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児

Journal of Chemical Physics, 142(17), p.175102_1 - 175102_9, 2015/05

AA2015-0073.pdf:1.15MB

 被引用回数:8 パーセンタイル:56.55(Chemistry, Physical)

X-ray absorption near edge structure (XANES) was measured at energies around the N K-edge of the pyrimidine-containing nucleotides cytidine 5'-monophosphate (CMP), 2'-deoxythymidine 5'-monophosphate (dTMP), and uridine 5'-monophosphate (UMP) in aqueous solutions and in dried films under various pH conditions. The features of resonant excitations below the N K-edge in the XANES spectra for CMP, dTMP, and UMP changed depending on the pH of the solutions. The spectral change thus observed is systematically explained by the chemical shift of the core-levels of N atoms in the nucleobase moieties caused by structural changes due to protonation or deprotonation at different proton concentrations. This interpretation is supported by the results of theoretical calculations using density functional theory for the corresponding nucleobases in the neutral and protonated or deprotonated forms.

報告書

放射光ビームラインにおける"スクロールポンプ動作状況監視システム(SCP-MS)"の開発

山岡 慎吾; 清水 由佳*; 福田 義博*; 菖蒲 敬久; 小西 啓之

JAEA-Technology 2014-027, 21 Pages, 2014/08

JAEA-Technology-2014-027.pdf:28.95MB

SPring-8の放射光ビームラインにおいて、放射光源から実験ステーションまでの輸送部の真空維持・管理は欠かせないものである。真空維持には、ターボ分子ポンプとスクロールポンプで構成される真空排気ユニットを用いている。しかし、BL22XUにおいて真空排気ユニットの一部であるスクロールポンプの動作不良が報告されている。真空排気ユニットの多くは放射線濃度の高い遮蔽ハッチ内に設置されており発見が遅れるため、結果的に動作不良のまま運転し続けるという状況に陥っていた。そこで今回、スクロールポンプの動作不良を早期発見するため、"スクロールポンプ動作状況監視システム(SCP-MS)"の開発を行った。本システムは、スクロールポンプの真空度とモータ電流値を同時測定しモニタリングできるため、今まで目視では捉えられなかったスクロールポンプの状況を遮蔽ハッチ外からでも捉えることが可能である。実際に真空排気セクションで使用しているスクロールポンプに"スクロールポンプ動作状況監視システム(SCP-MS)"を導入したところ、動作状況を把握するのに十分な真空度とモータ電流値の変化を捉えることができた。本稿では、その詳細について記述する。

論文

Nitrogen K-edge X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra of purine-containing nucleotides in aqueous solution

島田 紘行*; 深尾 太志*; 南 寛威*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児

Journal of Chemical Physics, 141(5), p.055102_1 - 055102_8, 2014/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:49.05(Chemistry, Physical)

The N K-edge X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra of the purine-containing nucleotide, guanosine 5'-monophosphate (GMP), in aqueous solution are measured under various pH conditions. The spectra show characteristic peaks, which originate from resonant excitations of N 1s electrons to $$pi$$$$^{*}$$ orbitals inside the guanine moiety of GMP. The relative intensities of these peaks depend on the pH values of the solution. The pH dependence is explained by the core-level shift of N atoms at specific sites caused by protonation and deprotonation. The experimental spectra are compared with theoretical spectra calculated by using density functional theory for GMP and the other purine-containing nucleotides, adenosine 5'-monophosphate, and adenosine 5'-triphosphate. The N K-edge XANES spectra for all of these nucleotides are classified by the numbers of N atoms with particular chemical bonding characteristics in the purine moiety.

論文

Structural changes of nucleic acid base in aqueous solution as observed in X-ray absorption near edge structure (XANES)

島田 紘行*; 深尾 太志*; 南 寛威*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児

Chemical Physics Letters, 591, p.137 - 141, 2014/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:70.38(Chemistry, Physical)

X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra for adenine containing nucleotides, adenosine 5'-monophosphate (AMP) and adenosine 5'-triphosphate (ATP) in aqueous solutions at the nitrogen K-edge region were measured. The two intense peaks in XANES spectra are assigned to transitions of 1s electrons to the $$pi$$$$^{*}$$ orbitals of different types of N atoms with particular bonding characteristics. The difference between their spectra is ascribed to protonation of a particular N atom. Similarity observed in XANES spectra of guanosine-5'-monophosphate (GMP) and ATP is also interpreted as similar bonding characters of the N atoms in the nucleobase moiety.

論文

Observation of cleavage in DNA and nucleotides following oxygen $$K$$-shell ionization by measuring X-ray absorption near edge structure

藤井 健太郎; 福田 義博; 横谷 明徳

International Journal of Radiation Biology, 88(12), p.888 - 894, 2012/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.14(Biology)

To evaluate DNA damage caused by irradiation with soft X-rays, we measured spectra of the X-ray absorption near edge structure (XANES) of DNA and nucleotide films exposed to monochromatic soft X-rays. Calf Thymus DNA and nucleotides films were used as samples. Spectral changes in XANES around the N $$K$$-shell and O $$K$$-shell were observed as a result of irradiation with 560 eV soft X-rays from beamline BL23SU at SPring-8. The observed spectra show the initiation of the new products and the dissociation of molecular structure of the DNA and nucleotides by the irradiation. Results suggest that the major reactions due to irradiation with soft X-rays are deprotonation of nucleobases and decomposition of furanose rings at DNA deoxyribose sites.

論文

Unpaired electron species in thin films of calf-thymus DNA molecules induced by nitrogen and oxygen K-shell photoabsorption

岡 壽崇; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 福田 義博; 鵜飼 正敏*

Physical Review Letters, 109(21), p.213001_1 - 213001_5, 2012/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:39.9(Physics, Multidisciplinary)

K殻イオン化によるDNA変異の物理化学過程の解明のため、仔牛胸腺DNA薄膜のEPR(Electron paramagnetic resonance)測定及びXANES(X-ray absorption near edge structure)測定を行った。軟X線照射中のみDNA中に誘起される不対電子の収量の窒素及び酸素のK殻吸収端近傍の軟X線エネルギー依存性を調べたところ、XANES強度を反映したピークが現れたが、EPRの結果はXANESの結果よりも約2倍大きく、特に、1s$$longrightarrow sigma^{*}$$で特異的に増感することがわかった。このEPR強度の特異的な増感の原因として、軟X線照射によって生じたAuger電子が、同照射によって生じた光電子を追い抜くことによってポテンシャルが変化し、光電子が再捕獲されるpostcollision interaction(PCI)が考えられた。その妥当性を評価するため、半古典的な計算を行ったところ、イオン化閾値以上のエネルギーにおいて、光電子の再捕獲断面積が著しく大きくなることが明らかとなった。さらに、再捕獲断面積の軟X線エネルギー依存性がEPRの軟X線エネルギー依存性とよく一致した。われわれはこれまで、シトシンの持つ電子の一時貯蔵庫としての働きによってEPR強度が増感すると考えていたが、本研究によってPCIもその要因の1つであることがわかった。

論文

Nanomodification of gold surface by picosecond soft X-ray laser pulse

Norman, G.*; Starikov, S.*; Stegailov, V.*; Fortov, V.*; Skobelev, I.*; Pikuz, T.; Faenov, A.*; 保 智己*; 加藤 義章*; 石野 雅彦; et al.

Journal of Applied Physics, 112(1), p.013104_1 - 013104_8, 2012/07

 被引用回数:35 パーセンタイル:15.91(Physics, Applied)

It was shown experimentally the possibility of nanostructuring (about 20 nm) of gold surface by picosecond soft X-ray single pulse with low fluence of 20 mJ/cm$$^{2}$$. The nanometer-scale changes of the surface structure are due to the splash of molten gold under fluence gradient of the laser beam. In addition, the ablation process occurs at slightly higher fluence of 50 mJ/cm$$^{2}$$. The atomistic model of ablation is developed that reveals that the low threshold fluence of this process is due to the build-up of the high electron pressure and the comparatively low electron-ion energy relaxation rate in gold.

論文

Performance upgrade in the JAEA actinide science beamline BL23SU at SPring-8 with a new twin-helical undulator

斎藤 祐児; 福田 義博; 竹田 幸治; 山上 浩志; 高橋 直*; 浅野 芳裕*; 原 徹*; 白澤 克年*; 竹内 政雄*; 田中 隆次*; et al.

Journal of Synchrotron Radiation, 19(3), p.388 - 393, 2012/05

 被引用回数:69 パーセンタイル:3.68(Instruments & Instrumentation)

SPring-8の原子力機構専用軟X線ビームラインで、実験ステーションの性能向上のため真空封止型ツインヘリカルアンジュレータを導入し、その高度化を行った。新光源は、高速円偏光反転機能を有し、軟X線磁気円2色性(XMCD)測定の精度及びデータの取得効率の大幅な向上をもたらした。10T超伝導マグネットを用いた常磁性体$$beta$$-US$$_{2}$$のXMCDデータの測定結果を示すことにより、本ビームラインの性能及び発展の可能性について記述する。

論文

Quasi-monochromatic pencil beam of laser-driven protons generated using a conical cavity target holder

西内 満美子; Pirozhkov, A. S.; 榊 泰直; 小倉 浩一; Esirkepov, T. Z.; 谷本 壮; 金崎 真聡; 余語 覚文; 堀 利彦; 匂坂 明人; et al.

Physics of Plasmas, 19(3), p.030706_1 - 030706_4, 2012/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:68.31(Physics, Fluids & Plasmas)

2J 60fsのチタンサファイアレーザー光を、コニカル形状を持ったターゲットホルダに装着したターゲットに照射することによって、7MeVのコリメートされた陽子線($$10^6$$個/spot)を生成することに成功した。ターゲットホルダ上に陽子に前駆して発生する電子によって生成される電場が陽子線の軌道を変え、エネルギー選択をも行うと考えられる。

論文

フレネルゾーンプレート集光軟X線レーザーによるZnOシンチレーターの空間分解能測定

田中 桃子; 中里 智治*; 清水 俊彦*; 山ノ井 航平*; 酒井 浩平*; 猿倉 信彦*; 錦野 将元; 大場 俊幸; 海堀 岳史; 越智 義浩; et al.

JAEA-Conf 2011-001, p.126 - 128, 2011/03

本研究では、水熱合成法で作成したZnO結晶を画像用EUVシンチレーターとして応用することを目指し、その空間分解能の評価を行った。軟X線レーザーをフレネルゾーンプレートで集光してZnO結晶に照射し、その発光パターンをシュバルツシルトミラーとカメラ用レンズを組合せた拡大光学系を構築しCCDで撮影した。集光径は最小で10ミクロン以下まで確認され、またZnOが直径3インチ程度まで単結晶の作成が実現していることから、ZnO単結晶がEUV領域での画像素子として有望であることを示している。

論文

Recent progress in the energy recovery linac project in Japan

坂中 章悟*; 明本 光生*; 青戸 智浩*; 荒川 大*; 浅岡 聖二*; 榎本 収志*; 福田 茂樹*; 古川 和朗*; 古屋 貴章*; 芳賀 開一*; et al.

Proceedings of 1st International Particle Accelerator Conference (IPAC '10) (Internet), p.2338 - 2340, 2010/05

日本においてERL型放射光源を共同研究チームで提案している。電子銃,超伝導加速空洞などの要素技術開発を進めている。また、ERL技術の実証のためのコンパクトERLの建設も進めている。これら日本におけるERL技術開発の現状について報告する。

論文

EPR study of radiation damage to DNA irradiated with synchrotron soft X-rays around nitrogen and oxygen K-edge

横谷 明徳; 藤井 健太郎; 福田 義博; 鵜飼 正敏*

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1211 - 1215, 2009/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:59.72(Chemistry, Physical)

DNA損傷が生じる物理化学的メカニズムを解明するため、グアニンとアデニンの二種類の核酸塩基の蒸着試料に対して真空中で単色のシンクロトロン軟X線を照射し、電子常磁性共鳴信号を「その場」観測した。その結果照射中にのみ、極めて短寿命の不対電子種が現れることが明らかになった。得られたEPRスペクトルは軟X線のエネルギーに明らかに依存し、得られた不対電子種のスピン濃度は軟X線の吸収スペクトルに現れる微細構造と似たスペクトルを示した。またアデニン試料に対しわずかな水を配位させると、スピン濃度は大きく変化した。光電効果の結果生じる光電子あるいはオージェ電子が、新たに形成されたポテンシャルに捕捉されることで、このような短寿命の不対電子種が生成することが示唆された。

報告書

精密X線光学系による放射光実験用単結晶材料の結晶性評価

桐山 幸治; 三井 隆也; 福田 義博

JAEA-Technology 2009-035, 24 Pages, 2009/07

JAEA-Technology-2009-035.pdf:4.07MB

放射光実験で用いられる分光結晶には単結晶が用いられ、その単結晶には高い結晶性が要求される。そのため、実験で利用する単結晶の光学的性能を見極めて、その有効性を図るために、事前に簡便かつ迅速に結晶性を定量評価しておく必要がある。そこでわれわれは量子ビーム応用研究部門・放射光科学研究ユニット内においてX線発生装置を用いた精密X線光学系を組立て、上記の結晶を一例とするさまざまな結晶の結晶性を評価することができるシステムを立ち上げた。このシステムにおいては、最小で試料サイズが数10$$mu$$m程度の試料を測定可能で、1''以下での角度精度で測定が可能である。また、試料の位置を走査することで、試料内での結晶性の分布を測定することも可能である。本手法を用いて評価された鉄単結晶は、新たに開発された高分解能メスバウアー分光実験法においても利用されている。

報告書

SPring-8原子力機構軟X線ビームラインBL23SUにおけるノンストップ吸収スペクトル計測システムの導入

福田 義博; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 小林 啓介*

JAEA-Technology 2007-007, 23 Pages, 2007/03

JAEA-Technology-2007-007.pdf:16.03MB

SPring-8 BL23SUに設置されている軟X線内殻吸収磁気二色性測定装置に「ノンストップ吸収測定システム」を導入した。この測定システムを用いることにより、測定時間を従来の1/10程度に短縮することに成功した。本報告では、その詳細について記述する。

報告書

SPring-8原子力機構軟X線ビームラインBL23SUにおける再集光ミラーの導入

福田 義博; 斎藤 祐児; 横谷 明徳; 寺岡 有殿

JAEA-Technology 2007-002, 35 Pages, 2007/03

JAEA-Technology-2007-002.pdf:3.89MB

大型放射光施設SPring-8の原子力機構専用軟X線ビームラインBL23SUにおいて、表面化学実験ステーション及び生物物理分光ステーションの高度化のために、再集光トロイダル鏡を導入した。その結果、大幅な実験効率の向上に成功した。本報告では、その詳細について記述する。

論文

Gated multiple-sampling and tracking proportional chamber; New detector system for nuclear astrophysical study with radioactive nuclear beams

橋本 尚志; 石山 博恒*; 石川 智子*; 川村 隆史*; 中井 浩二*; 渡辺 裕*; 宮武 宇也; 田中 雅彦*; 渕 好秀*; 吉川 宣治*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 556(1), p.339 - 349, 2006/01

 被引用回数:30 パーセンタイル:9.96(Instruments & Instrumentation)

三次元の飛跡検出型の比例ガス検出器を開発した。ゲーティンググリッドの採用により、4$$times$$10$$^4$$個/秒の荷電粒子入射に対しても安定な性能を持続できる。ほぼ100$$%$$の検出効率を持つので、ビーム強度の弱い短寿命核ビームによる天体核反応率の測定実験に最適な検出器である。

口頭

Recent progress in X-ray laser research in JAEA

河内 哲哉; 岸本 牧; 加道 雅孝; 田中 桃子; 長谷川 登; 越智 義浩; 錦野 将元; 石野 雅彦; 今園 孝志; 國枝 雄一; et al.

no journal, , 

原子力機構では、波長13.9nmのニッケル様銀レーザーを用いて、物質科学,高密度プラズマ診断,X線によるアブレーション物理,シングルショットホログラフィー、そして原子分子物理等への応用研究の展開を図っている。また、0.1Hzで動作する高繰返しドライバーレーザーの導入により、多数のショットを必要とする応用研究への展開も可能となっており、その利用を目的としたX線干渉計用ビームラインを建設している。X線レーザーの短波長化に関しては、最近、レーザー加速により加速された電子と種光を衝突させることで短波長コヒーレント光が発生することの原理実証に成功した。また、インコヒーレントX線励起による水の窓領域のX線レーザーの発生方法についても理論シミュレーションによる研究を行っている。本招待講演ではこれらの最新の研究成果について報告する。

口頭

Present status of soft X-ray magnetic circular dichroism at SPring-8 BL23SU

竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 福田 義博; 山上 浩志

no journal, , 

SPring-8 BL23SUにおける軟X線磁気円二色性装置はツインヘリカルアンジュレータの導入に伴い、最近飛躍的に装置性能が向上した。アンジュレータのギャップ連動ノンストップ吸収計測システムの整備により、従来の計測システムにくらべ、一桁以上の計測速度の高速化、さらに生データの質が格段に上がった。さらに、6Kを下回る試料温度の低温化にも成功し、軟X線磁気円二色性装置としては世界最高水準の性能を有している。発表では、上記の装置についての紹介,希薄磁性半導体やウラン化合物の測定例を紹介する。

口頭

Single-shot focal spot image of EUV laser using a ZnO scintillator

中里 智治*; 清水 俊彦*; 山ノ井 航平*; 鷹取 慧*; Estacio, E.*; Cadatal, M.*; 猿倉 信彦*; 西村 博明*; 三間 圀興*; 田中 桃子; et al.

no journal, , 

酸化亜鉛シンチレーターの発光を観測することにより、EUVレーザーの集光イメージのシングルショット計測を行った。集光径は50$$mu$$m$$times$$88$$mu$$mと見積もられた。この値は、EUVレーザー集光ミラーの焦点距離が長いことを考えると妥当な値であり、この手法により、EUVレーザーのビーム診断が簡易に行えることが示された。さらに、酸化亜鉛の発光は波長380nm程度であり、イメージング用の光学素子は真空容器外で取り扱うことができる。EUV光源の高速、高効率で高分解能なビームプロファイリング手法として、次世代リソグラフィーなどの利用研究に有用である。

口頭

酸素及び窒素のK殻イオン化によりDNA関連分子薄膜中に生じた不対電子種のEPR観測

横谷 明徳; 藤井 健太郎; 福田 義博; 鵜飼 正敏*

no journal, , 

これまで、DNAを構成する窒素や酸素のK殻励起により生じる、照射中にのみ観測される短寿命の不対電子を有する分子種を測定し、これが突然変異の誘発の原因となる化学的に安定なDNAの分子変化(損傷)にどのように固定されて行くのかを明らかにすることを目的として、SPring-8の軟X線ビームライン(BL23SU)に設置した電子常磁性共鳴(EPR)装置を用いたラジカル生成機構の研究を行ってきた。今回、仔牛胸腺DNAの薄膜及び核酸塩基(チミン及びシトシン)の蒸着試料を作成し、EPR装置を用いて真空中で単色軟X線を試料に照射しながらEPRの"その場"測定を行ったのでその結果を報告する。

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