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論文

Characterization of germanium detectors for the measurement of the angular distribution of prompt $$gamma$$-rays at the ANNRI in the MLF of the J-PARC

高田 秀佐*; 奥平 琢也*; 後藤 文也*; 広田 克也*; 木村 敦; 北口 雅暁*; 古賀 淳*; 中尾 太郎*; 酒井 健二; 清水 裕彦*; et al.

Journal of Instrumentation (Internet), 13(2), p.P02018_1 - P02018_21, 2018/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.36(Instruments & Instrumentation)

In this study, the germanium detector assembly, installed at the Accurate Neutron Nuclear Reaction measurement Instruments (ANNRI) in the Material and Life Science Facility (MLF) operated by the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC), has been characterized for extension to the measurement of the angular distribution of individual $$gamma$$-ray transitions from neutron-induced compound states. We have developed a Monte Carlo simulation code using the GEANT4 toolkit, which can reproduce the pulse-height spectra of $$gamma$$-rays from radioactive sources and (n,$$gamma$$) reactions. The simulation is applicable to the measurement of $$gamma$$-rays in the energy region of 0.5-11.0 MeV.

論文

若手による核融合炉実用化に向けた技術成熟度評価

笠田 竜太*; 後藤 拓也*; 藤岡 慎介*; 日渡 良爾*; 大山 直幸; 谷川 博康; 宮澤 順一*; 核融合炉実用化若手検討会*

プラズマ・核融合学会誌, 89(4), p.193 - 198, 2013/04

核融合炉若手実用化検討会等において技術成熟度評価(TRL)を若手有志により行ってきた。本報では、TRL評価法の概要を説明するとともに、本活動によって行われた我が国の核融合炉開発に対するTRL評価結果を示す。

口頭

Si(110)-16$$times$$2初期酸化過程のリアルタイム光電子分光

山本 喜久*; 富樫 秀晃*; 加藤 篤*; 長谷川 智*; 後藤 成一*; 中野 卓哉*; 末光 眞希*; 成田 克*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

放射光光電子分光法を用いてSi(110)-16$$times$$2表面の初期酸化過程を調べた。この表面特有で他の面方位には見られない急激な初期酸化が観察された。O1s光電子スペクトルの解析から、Si-Si結合への酸素の挿入が初期酸化で主要な過程であることがわかった。その急速初期酸化はSi2pのサブピークの減少を伴う課程である。これはペンタゴンペアの優先的な酸化に伴うSi(110)-16$$times$$2表面の再配列を意味している。

口頭

Si(110)-16$$times$$2表面初期酸化過程の放射光光電子分光

富樫 秀晃*; 山本 喜久*; 後藤 成一*; 高橋 裕也*; 中野 卓哉*; 加藤 篤*; 長谷川 智*; 今野 篤史*; 末光 眞希*; 朝岡 秀人; et al.

no journal, , 

本研究では、Si(110)-16$$times$$2清浄表面の酸素ガスによる初期酸化過程を放射光光電子分光法(SR-XPS)によって調べた。SR-XPS測定はSPring-8の原子力機構専用表面化学実験ステーションにて行った。使用した基板はBドープp型Si(110)基板で、抵抗率は8$$Omega$$cmから12$$Omega$$cmである。基板をウェット洗浄処理後に超高真空中で数回1200$$^{circ}$$Cまでフラッシング加熱することにより清浄表面を得た。酸化は酸素圧力10$$^{-6}$$Paから10$$^{-4}$$Pa、基板温度500$$^{circ}$$Cから670$$^{circ}$$Cで行った。同様の酸化条件におけるSi(001)面の酸素吸着曲線に比べて有意に速い初期酸化を示すことがわかった。その急速初期酸化において、Si2pバルク成分のうちSi(110)-16$$times$$2表面の基本構成要素であるペンタゴンペアに関連付けられる成分が著しく減少した。このことから、Si(110)-16$$times$$2表面で見られる急速初期酸化現象は、ペンタゴンペアが優先的に酸化されることで生じたと結論した。

口頭

Si(110)-16$$times$$2表面への水吸着過程のSR-XPS解析

中野 卓也*; 長谷川 智*; 富樫 秀晃*; 加藤 篤*; 後藤 成一*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 末光 眞希*

no journal, , 

Si(110)-CMOSデバイスの作製には高品質な極薄酸化膜作製を始めとする種々の成膜プロセスが必要であるが、Si(110)面上の表面反応の理解は未だ不十分であるため、われわれはSi(110)-16$$times$$2清浄表面上への酸素吸着量の較正を目的に、室温における水吸着過程を放射光光電子分光法(SR-XPS)によって観察した。実験はベース圧力2.0$$times$$10$$^{-8}$$Paの極高真空チャンバで行い、室温に置かれたSi(110)-16$$times$$2清浄表面にヘリウム希釈の水を供給した。水ドーズ量に対するO1sスペクトルのuptakeを測定した。ラングミュアフィットの飽和値が酸素吸着量の0.5MLに対応すると仮定し、清浄表面を室温にて酸素ガス酸化した際の飽和値を求めたところ0.7MLを得た。これはSi(111)室温ドライ酸化の飽和吸着量0.7MLとよく一致する。

口頭

Si(110)-16$$times$$2表面の急速初期酸化現象と表面再配列

富樫 秀晃*; 山本 喜久*; 後藤 成一*; 高橋 裕也*; 中野 卓哉*; 今野 篤史*; 末光 眞希*; 朝岡 秀人; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

O$$_{2}$$分子によるSi(110)-16$$times$$2清浄表面の初期酸化過程をリアルタイム放射光光電子分光法(SR-XPS)及び走査型トンネル顕微鏡(STM)により観察し、Si(110)初期酸化過程を研究した。SR-XPS実験はSPring-8-BL23SUにて、STM実験はJAEA東海で行った。Si(110)-16$$times$$2表面とSi(001)-2$$times$$1表面の酸素吸着曲線の比較から、Si(110)では急速初期酸化現象が生じることと、Layer-by-Layer成長様式を示すことを見いだした。走査トンネル顕微鏡による「その場」観察の結果、急速初期酸化現象は16$$times$$2再配列構造の構成要素であるペンタゴンペアへの酸素優先吸着に起因すること、占有/非占有状態イメージの比較から、同表面には少なくとも4種類の酸化状態が存在すること、このうちDDサイトと呼ぶ構造は凝集酸化状態であることを明らかにした。

口頭

Metastable chemisorption state of oxygen on Si(110)-16$$times$$2 surface observed by SR-PES

山本 喜久*; 富樫 秀晃*; 加藤 篤*; 長谷川 智*; 中野 卓哉*; 後藤 成一*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 末光 眞希*

no journal, , 

本研究では放射光光電子分光(SR-PES)によって室温でのSi(110)-16$$times$$2表面の酸素分子の吸着を調べた。SR-PES実験はSPring-8のBL23SUの表面化学実験ステーションで行われた。光子エネルギーは334eVであった。実験試料はBドープのp型Si(110)基板である。それらを超高真空中でフラッシュ加熱してクリーニングしてから室温で6.7$$times$$10$$^{-6}$$ Paの酸素ガス雰囲気で酸化した。若干の加熱による表面の原子構造の変化を観測することで、室温酸化Si(110)表面上での準安定酸化状態の存在を確認した。

口頭

SR-PESとSTMによるSi(110)-16$$times$$2表面上準安定酸化状態の観察

山本 喜久*; 富樫 秀晃*; 後藤 成一*; 高橋 裕也*; 中野 卓哉*; 加藤 篤*; 長谷川 智*; 今野 篤史*; 末光 眞希*; 吉越 章隆; et al.

no journal, , 

われわれはSi(110)表面の室温初期酸化過程とその極薄酸化膜の熱的安定性を放射光光電子分光(SR-PES),走査トンネル顕微鏡(STM)により調査した。SR-PES実験の結果、Si(110)室温酸化のごく初期では局所的に酸素が凝集した準安定な構造が形成されることがわかった。この酸化表面を573Kで15分加熱すると、Si2pスペクトルの高次酸化成分Si$$^{3+}$$, Si$$^{4+}$$は増大したが、低次酸化状態Si$$^{2+}$$は減少した。これは酸化膜に存在する歪んだ準安定酸化構造が加熱によって緩和され、より安定な高次酸化構造に変化したためである。さらに、室温酸化表面で観察された準安定構造が加熱によってさらに安定なクラスタ構造に変化することをSTMによって直接観察した。

口頭

Real-time monitoring of initial oxidation of Si(110)-16$$times$$2 surface by Si 2p photoemission spectroscopy

山本 喜久*; 富樫 秀晃*; 加藤 篤*; 長谷川 智*; 後藤 成一*; 中野 卓哉*; 末光 眞希*; 成田 克*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

Si(110)-16$$times$$2清浄表面の初期酸化過程をリアルタイム放射光光電子分光により調査した。その結果、Si2pスペクトルの表面成分の一つであるアルファピークが酸素の導入直後に減少することが確認され、これはSi(110)表面に特徴的な急速初期酸化に関連している可能性がある。最近の報告によれば、この成分は表面第1層及び第2層Si原子に起因するとされている。またSiサブオキサイド成分の時間発展を調査したところ、酸素導入直後でもSi$$^{3+}$$成分がかなりの強度を持っており、Si(001)面の初期酸化とは異なる振舞いを見せることがわかった。

口頭

SR-PESとSTMによるSi(110)-16$$times$$2室温酸化表面上の準安定状態の観察

富樫 秀晃*; 山本 喜久*; 後藤 成一*; 高橋 裕也*; 中野 卓哉*; 今野 篤史*; 末光 眞希*; 朝岡 秀人; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

室温で酸素吸着させたSi(110)-16$$times$$2表面と熱処理した表面を、リアルタイム放射光・光電子分光法(SR-PES)、及び、走査型トンネル顕微鏡(STM)により観察し、Si(110)室温酸素吸着表面の熱的安定性を明らかにした。室温で10Lの酸素に暴露したSi(110)表面を573Kで15分間加熱すると、Si$$^{2+}$$及びSi$$^{3+}$$成分のピーク位置がそれぞれ0.20eV, 0.12eV高エネルギー側にシフトし、熱酸化膜の位置に近づいた。このような振る舞いはSi酸化に伴うSi-O-Si結合角やSi-O結合長の変化によるものである。Si(110)表面のSTM観察では、酸素分子の吸着構造が加熱によって凝集酸化構造に変化することが見いだされた。これらSR-PESとSTMの結果から、Si(110)-16$$times$$2表面上の酸素分子吸着構造は準安定状態であり、加熱によってより安定な凝集酸化構造に変化することが明らかになった。

口頭

放射性物質汚染土壌のファイトレメディエーション; 高Cs・高Sr吸収能を持つ植物種のスクリーニング

五藤 由香里*; 中川 卓也*; 槙野 祐子*; 山田 智*; 山田 美奈*; 迫田 晃弘; 石森 有

no journal, , 

鳥取大学農学部と日本原子力研究開発機構人形峠環境技術センターは、農地土壌等における環境修復技術開発として、植物を利用した浄化手法(ファイトレメディエーション)について検討している。平成23年度は、フィールドでの実証試験に供しうる有望な植物種を2, 3種程度選定するため、水耕栽培によるスクリーニング試験を実施した。供試植物種は好塩性植物を中心に選定した。栽培や収穫に手間のかからないこと、回復後に農作の妨害をしないことなどに留意した。苗を一定期間栽培した後、安定同位体の$$^{133}$$Cs、又は$$^{88}$$Srで試験した。原則、試験開始後2週間目に採取し、器官ごとにK, Ca, Mg, Sr, Csを測定した。総合的に判断して、今回の試験範囲で最も適した植物種はツルナとアイスプラントであると結論した。Cs, Srともにおもに茎葉に集積するほか、表層近くに根を張り匍匐して株が大きくなることから、表層土壌の汚染物質除去に適している。効果的な適用には、吸収と分配の生育時期による変化、植物の成長特性、根の分布などについてフィールドでの調査が必要である。これらを踏まえて、適用可能性にかかわる試験計画を立案した。

口頭

Electrolytic reduction studies of Mo and W towards the reduction of seaborgium

豊嶋 厚史; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

Sgの還元研究に向け、キャリアフリートレーサー$$^{93m}$$Moと$$^{176,181}$$Wの電解還元挙動をフロー電解カラム(FEC)を用いて調べた。異なる溶媒抽出挙動に基づいて安定なMo(VI)やW(VI)とそれぞれの還元種を分離・同定するために、FECを用いて電解済みのサンプルをTOAやHDEHPを用いた溶媒抽出により化学的に分析した。また、マクロ量のMoやWのサイクリックボルタンメトリーや紫外可視分光測定を行い、それぞれの条件下における酸化還元反応の情報を得た。会議ではMoとWを用いた基礎実験の現状について報告する。

口頭

超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元にむけた同族元素MoとWの電解還元

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素である$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百$$mu$$Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して$$gamma$$線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。

口頭

Developments towards aqueous phase chemistry of transactinide elements

豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; 金子 政志*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

シーボーギウム(Sg)より重い超アクチノイド元素は重イオン核反応で生成されるが、半減期が十秒以下であり、さらに生成率が低いため一時間に一原子しか生成できない。そのため、これらの元素の溶液化学的研究には迅速な化学分離を連続的に行うことができる分析装置が必要となる。本研究ではSgの化学研究に向け、ガスジェット搬送物を溶液に迅速溶解するために新たに開発したメンブレンデガッサー、酸化還元反応を制御するためのフロー電解カラム、そして連続溶媒抽出装置(SISAK)を連結して用い、Sgの軽同族元素であるMoならびにWの模擬実験を行った。学会ではこれらの開発状況について発表する。

口頭

溶融塩電気化学法を用いた福島風化黒雲母からのセシウム除去と分離

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 下山 巖; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

福島における汚染土壌の除染と再生に向けた研究を推進している。我々は溶融塩電気化学法を用いて複数の結晶の電解による分離・回収の可能性について探索する。本研究では溶融塩電気化学法を用いて電気化学的に酸素ポテンシャルを制御する。今回カソード電極で想定する反応を、電気化学的な還元雰囲気下である-1.4Vの還元電位に固定し、700$$^{circ}$$Cで2時間反応を行った。溶融塩電気化学処理後のWBについてX線回折法(XRD)を用いて構造変化を検討した。XRDによる構造解析の結果では、WBのみと-1.4V/700$$^{circ}$$Cで2時間反応後および700$$^{circ}$$C加熱のみのXRDパターンを比較した。WBのみのパターンと比べ、溶融塩電気化学反応を用いて-1.4V電位/700$$^{circ}$$Cで2時間反応後は新たなパターンを確認した。これは電位をかけないで700$$^{circ}$$Cで2時間反応させた時と大きく異なっており、Cs除去後の生成物が異なっていることを示している。電位が無い場合では生成物は4つの結晶から構成されているが溶融塩電気化学反応後は生成物が3つで構成されることを確認した。これは還元雰囲気ではない条件の場合と比較して得られた生成物に変化が生じることを意味する。以上から溶融塩電気化学法を用いた電解による分離・回収へ向けた可能性を示せた。今後異なる電位反応による生成物の変化について検討する。

口頭

溶融塩を用いた福島風化黒雲母からのセシウム除去と電気化学的分離・回収

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 下山 巖; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

本研究では放射能汚染土壌の減容および再利用化へ向け溶融塩電気化学法によるCs除去および分離回収を行った。WB含有溶融塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を用いて700$$^{circ}$$C加熱中のサイクリックボルタンメトリー(CV)測定にて、-2.2Vから+0.5Vの範囲でCV測定を行い、2対の酸化還元ピークを確認した。その後、-1.4V/700$$^{circ}$$Cの還元電位で2時間反応させた。WBはシリケートから構成される酸化物であるため還元電位にすることで[MO+2e$$^{-}$$$$rightarrow$$M+O$$^{2-}$$]反応を促進すると考えられる。WBを構成する元素は、Si, Fe, Al, Mg, Cs, K, Ti, Caであるがその中でFe, Al, Caのイオン化傾向を比較するとFe(-0.447V), Al(-1.662V), Ca(-2.76V)とCaが最も大きなイオン化傾向を示しイオン化傾向の小さい順に還元される。今回-1.4Vでの還元電位によりFeの還元反応が選択的に制御可能かを検討した。Feの価数変化についてXAFSによる局所構造解析を行った結果、3価から2価への変化を確認し、溶融塩電気化学法を用いた電解による分離・回収へ向けた可能性を示せた。今後異なる電位をもちいた反応による生成物の変化について検討する。

口頭

溶融塩電気化学法を用いた福島風化黒雲母からのセシウム除去と分離

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 下山 巖; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

福島における汚染土壌の除染と再生に向けて、我々はCsを収着する能力が高い風化黒雲母(WB)に対して、混合塩(NaCl+CaCl$$_{2}$$)を用いた熱処理によるCs除去に関する研究開発を実施している。Csを除去する際の脱離機構については、その場観察XAFS測定を用いて構造解析を行い、Csは高温過程において塩中に取り込まれることを明らかにした。またCs除去過程においてWB自体の構造は、複数の結晶へ変化することも分かってきた。次の段階として、溶融塩電気化学法を用いた電解による複数結晶の分離・回収を検討する。今回溶融塩電気化学法では、加熱温度700度、還元電位である-1.4Vにて2時間反応させた。反応前後のWBについて、XRDを用いて構造解析した。溶融塩電気化学処理を施した場合、電解をかけない場合と異なるパターンが得られ、生成物に変化が生じていることを確認した。溶融塩電気化学法により生成物の分離回収へ向けた可能性を示せた。

口頭

溶融塩電気化学法を用いた汚染土壌からのセシウム除去とその構造解析

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 下山 巖; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

福島の汚染土壌減容化へ向けて、土壌中の粘土鉱物からのセシウム除去と分離回収法の開発に取り組んでいる。我々はCs収着力が高い風化黒雲母(WB)からCsを除去する方法として混合塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を添加して熱処理する方法を推進している。その結果、混合塩を添加して700$$^{circ}$$Cで加熱することにより100%のCsを除去し、Cs除去後に4種類の結晶(普通輝石, 和田石, 赤鉄鉱, 方解石)が創成されることを明らかにした。次のステップとして、溶融塩電気化学法を用いた電解析出による分離・回収の可能性について探索している。溶融塩電気化学法ではWB含有溶融塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を用いて700$$^{circ}$$C加熱中に電解走査を行う。-2.2Vから+0.5Vの範囲で電位操走を行い、2対の酸化還元ピークを確認した。-1.4V/700$$^{circ}$$Cの還元電位により2時間反応させた後にXAFSによるCaおよびFe局所構造解析を行い、電解効果を検討した。その結果、-1.4Vの還元電位では、Caの構造変化は確認されなかったが、Feは3価から2価へ変化することを確認した。これはFeのみを2価へ還元することによる赤鉄鉱生成の抑制を示唆しており、溶融塩電気化学法を用いた電解による分離・回収へむけた可能性を示している。今後-1.0V/700$$^{circ}$$Cの異なる電解効果を確認することでより効果的な分離回収法の確立を目指す。

口頭

汚染土壌からのセシウム除去と溶融塩電気化学法を用いた電界効果

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

福島環境回復への取り組みとして、土壌中の粘土鉱物からのセシウム除去と分離回収法の開発に取り組んでいる。我々はCs収着力が高い風化黒雲母(WB)からCsを除去する方法として混合塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を添加して熱処理する方法を推進している。その結果、混合塩を添加して700$$^{circ}$$Cで加熱することにより100%のCsを除去し、Cs除去後に4種類の結晶(普通輝石, 和田石, 赤鉄鉱, 方解石)が創成されることを明らかにした。次のステップとして、溶融塩電気化学法を用いた電解析出による分離・回収の可能性について探索している。溶融塩電気化学法ではWB含有溶融塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を用いて700$$^{circ}$$C加熱中に電解走査を行う。-2.2Vから+0.5Vの範囲で電位操走を行い、2対の酸化還元ピークを確認した。今回、還元ピークである-1.4V/700$$^{circ}$$Cと還元ピーク前の-1.0Vの異なる電位にて2時間反応させた後にXAFSによるCaおよびFe局所構造解析を行い、異なる電位における電解効果について報告する。

口頭

Electrochemical control of multi crystal formation from clay mineral in molten NaCl-CaCl$$_{2}$$

本田 充紀; 坂中 佳秀*; 後藤 琢也*; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

Separation and collection of Cs-sorbing weathered biotite (WB) has been investigated by using molten salt electrochemistry under an electrochemical reductive condition. In the cyclic voltammogram measurement, several oxidation-reduction peaks were observed in the range of +0.5 V to -2.2 V. The peak at -1.4 V was assigned to a reduction reaction of Fe. The sample was fixed at -1.4 V in order to reduce Fe for 2 hours at 700 degree. X-ray fluorescence analysis indicates that Cs was completely removed from the WB. The structure of the WB was determined using X-ray diffraction techniques and local structure of Fe was analyzed using X-ray absorption fine structure (XAFS). The WB completely decomposed and hematite formation was suppressed after the electrochemical reaction and calcite, augite, and wadalite formation were confirmed. On the basis of this finding, we propose the separation / collection method by using molten salt electrochemistry.

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