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林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1331 - 1334, 2015/02
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)NaCl-2CsCl溶融塩(823K)中のアメリシウムの電気化学的挙動を、サイクリックボルタンメトリ法及びディファレンシャルパルスボルタンメトリ法によって測定した。Am(III)イオンはAm(II)イオンを経てAmイオンに還元されること、及びAm(III)/Am(II)反応及びAm(II)/Am(0)反応の式量電位はそれぞれ-2.73及び-2.97(V vs Cl/Cl)であることを示した。
柴田 裕樹; 林 博和; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 倉田 正輝
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 75(8), p.972 - 976, 2014/08
被引用回数:18 パーセンタイル:59.26(Chemistry, Multidisciplinary)塩化物溶融塩を媒体とする金属燃料や窒化物燃料の乾式再処理では、電解精製により大部分のウランを固体陰極に、残りのウランと超ウラン元素を液体Cd陰極に回収することが提案されている。回収した液体Cd陰極は9731173K程度で加熱され、陰極中のCdが蒸発により除去される。その過程で陰極中に生成しているアクチノイドとCdとの金属間化合物は次第にアクチノイド分率の大きい金属間化合物へと変化していくと考えられるため、金属間化合物の生成自由エネルギーの変化に伴いCd蒸発速度にも影響する。そのため、金属間化合物の熱力学性質を把握することは、プロセスの理解や最適化のために重要である。そこで本発表では、Cd中で超ウラン元素と類似の挙動をとるランタノイドの一つであるCeとCdの金属間化合物の生成自由エネルギーを電気化学的手法で測定し、その温度依存性を評価した。
林 裕晃*; 柴田 理尋*; 浅井 雅人; 長 明彦; 佐藤 哲也; 小泉 光生; 木村 敦; 大島 真澄*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 747, p.41 - 51, 2014/05
被引用回数:10 パーセンタイル:60.98(Instruments & Instrumentation)短寿命核分裂生成核種の崩壊エネルギーを高効率かつ高精度に測定するため、全吸収クローバー検出器を新たに開発し、その性能を評価した。中央に貫通孔がある大型のクローバー型Ge検出器を使うことで、極めて高効率かつ高エネルギー分解能で線と線の全吸収スペクトルを測定し、を30keVの精度で決定できることを示した。この装置を用いてEu, Gdのを初めて決定し、Eu, Gdのの精度を向上させた。また、Gdの核異性体準位を初めて観測し、そのエネルギーと半減期を決定した。
林 博和; 萩谷 弘通; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 赤堀 光雄; 湊 和生
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(3), p.1275 - 1286, 2013/06
被引用回数:4 パーセンタイル:32.48(Chemistry, Analytical)Cmの壊変によってCm-Pu混合酸化物となった40年前に製造されたCm酸化物試料を硝酸溶液中に溶解し、陰イオン交換樹脂カラムを用いてプルトニウムイオンを除去し、3級ピリジン型樹脂及び硝酸-メタノール溶液を用いたクロマトグラフ法によってAm不純物を除去したCm溶液を用いてCm酸化物の原料となるCmシュウ酸塩を調製した。調製したCmシュウ酸塩試料はCm化合物の調製及び物性測定用試料として供給した。
藤井 俊行*; 奥出 元気*; 上原 章寛*; 関本 俊*; 林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生; 山名 元*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 288(1), p.181 - 187, 2011/04
被引用回数:6 パーセンタイル:44.28(Chemistry, Analytical)TBP溶液と水和物融体Ca(NO)HO又はCaClHOの間のCe(III), Am(III), Cm(III)の分配挙動を放射化学的手法で研究した。Ca(NO)HO系では、Ce/Amの分離係数は最大12、Cm/Amの分離係数は最大1.7という結果が得られた。これらの元素の分配比は水和物融体中の水の活量の減少とともに増加し、水が少ない組成での抽出性能は水が多い組成よりも水の活量の影響を受けにくい。この傾向は、水和物融体中のNd(III)の吸光スペクトルで観察された配位状況の変化と似ている。
林 克彦; 野口 聡; 岸 裕和; 小林 保之*; 中間 茂雄; 藤田 朝雄; 内藤 守正; 多田 浩幸*; 熊坂 博夫*; 郷家 光男*; et al.
JAEA-Research 2010-057, 101 Pages, 2011/03
高レベル放射性廃棄物の地層処分施設において支保工やグラウトに用いられるセメント系材料は、地下水に溶出し高アルカリ環境を生じさせる。このような高アルカリ環境は、緩衝材や埋め戻し材に使用されるベントナイトや周辺岩盤に変質を生じさせ、処分システムの長期的な性能の確保に不確実性を増大させる結果になることが懸念されている。本研究は、セメント系材料の高アルカリ影響に対するセメント量の低減化の観点から、処分システムの長期的な性能に配慮した材料を主体とする支保構造の技術的成立性について、原子力機構及び清水建設の双方が所有する知見を最大限に活用し、検討・評価するものである。それに基づき、将来の高レベル放射性廃棄物処分施設への適用に向けた実現可能性について課題を取りまとめた。
林 博和; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生
Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00
原子力機構は窒化物燃料を用いた加速器駆動システム(ADS)による長寿命のマイナーアクチノイド(MA)の核変換に関する研究開発を行っている。使用済燃料の再処理では、崩壊熱及び高速中性子放出が大きな使用済燃料を取扱い、高濃縮のNを回収する必要があるため、乾式再処理法が適していると考えられている。乾式再処理プロセスでは、溶融塩電解によって、プルトニウム(Pu)とMAはLiCl-KCl共晶溶融塩中に溶解し、カドミウム(Cd)陰極に選択的に回収される。われわれは溶融塩電解における電気化学的挙動や液体カドミウム陰極に回収されたPu及びMAの再窒化挙動を研究している。ここでは、窒化物燃料の乾式再処理プロセスにおけるアメリシウム(Am)の挙動研究に関する最近の成果を報告する。内容は(1)試験に用いる塩化アメリシウム(AmCl)の調製方法として開発した腐食性ガスを使用しない方法である窒化アメリシウムと塩化カドミウムの固相反応について、及び(2)AmClを含んだLiCl-KCl共晶溶融塩試料におけるCd電極又は固体金属(Mo)電極反応測定から得られたAmの電気化学的挙動についてである。
林 博和; 柴田 裕樹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1166 - 1173, 2009/09
原子力機構は窒化物燃料を用いた加速器駆動システムによる長寿命のマイナーアクチノイドの核変換に関する研究開発を行っている。使用済燃料の再処理では、崩壊熱及び高速中性子放出が大きな使用済燃料を取扱い、高濃縮のNを回収する必要があるため、乾式再処理法が適していると考えられている。乾式再処理プロセスでは、溶融塩電解によって、プルトニウムとMAはLiCl-KCl共晶溶融塩中に溶解し、カドミウム陰極に選択的に回収される。われわれは溶融塩電解における電気化学的挙動や液体カドミウム陰極に回収されたアクチノイドの再窒化挙動を研究している。ここでは、窒化物燃料の乾式再処理プロセスにおけるアメリシウムの挙動研究に関する最近の成果を報告する。内容はAmを含んだLiCl-KCl共晶溶融塩試料における液体Cd電極又は固体金属電極反応測定から得られたAmの電気化学的挙動,窒化アメリシウム(AmN)の溶融塩電解挙動,液体Cd電極に回収したAmの再窒化挙動についてである。
林 博和; 柴田 裕樹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生
電気化学および工業物理化学, 77(8), p.673 - 676, 2009/08
被引用回数:7 パーセンタイル:17.19(Electrochemistry)原子力機構における窒化物燃料サイクルの研究開発によって明らかとなった窒化物燃料の乾式再処理の主工程である溶融塩電解法による窒化物の陽極溶解及び液体カドミウム(Cd)陰極へのアクチノイドの回収、及び液体Cd陰極に回収されたアクチノイドの再窒化におけるアメリシウム(Am)の挙動について報告する。Amイオンを含んだLiCl-KCl共晶溶融塩中でのAmNの電解挙動をAmNディスク試料,液体Cd電極又はMo電極及び参照電極(Ag/AgCl電極)を用いた三電極法によって測定した結果、サイクリックボルタモグラムにおいてAmNの溶解に伴う酸化電流が見られた。また、AmNディスク試料を陽極とし、液体Cd電極を陰極として行った定電位電解によってAmN試料の電解を行い、窒素放出を観測した。液体Cd陰極において得られた電解回収物中には、金属間化合物AmCdが含まれていることを明らかにした。さらに、液体Cd陰極に回収したAmをCdの蒸留とAmの窒化の二つの工程を一度に行う蒸留窒化法によって再窒化し、AmN粉末試料を調製できることを明らかにした。
林 博和; 柴田 裕樹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生
Proceedings of 2008 Joint Symposium on Molten Salts (USB Flash Drive), p.910 - 915, 2008/10
原子力機構における窒化物燃料サイクルの研究開発によって明らかとなった窒化アメリシウムの陽極溶解及び液体カドミウム陰極へのアメリシウムの回収及び液体カドミウム陰極に回収されたアメリシウムの再窒化など乾式再処理プロセスにおけるアメリシウムの挙動について報告する。Amイオンを含んだLiCl-KCl共晶溶融塩中でのAmNの電解挙動をAmNディスク試料,液体Cd電極又はMo電極及び参照電極(Ag/AgCl電極)を用いた三電極法によって測定した結果、サイクリックボルタモグラムにおいてAmNの溶解に伴う酸化電流が見られた。また、定電位電解によってAmN試料の電解を行い、窒素放出を観測した。また、液体Cd陰極に得られた電解回収物中には、金属間化合物AmCdが含まれていることを明らかにした。さらに、液体Cd陰極に回収したAmをCdの蒸留とAmの窒化の二つの工程を一度に行う蒸留窒化法によって再窒化し、AmN粉末試料を調製できることを明らかにした。
林 博和; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 湊 和生
Journal of Alloys and Compounds, 456(1-2), p.243 - 246, 2008/05
被引用回数:8 パーセンタイル:45.97(Chemistry, Physical)窒化アメリシウムと塩化カドミウムの混合物を600から660Kで真空引きしながら加熱することによって三塩化アメリシウムを合成した。合成した試料は六方晶系で格子定数は=0.7390nm, =0.4215nmであった。この方法によってオキシクロライドを含まない高純度の三塩化アメリシウムを腐食性の強い試薬を使用せずに合成することができた。窒化物と塩化カドミウムの反応による塩化物の調製方法は高純度の塩化アクチノイド及び塩化ランタノイドの合成に適していることを示した。
林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生
Nuclear Technology, 162(2), p.129 - 134, 2008/05
被引用回数:13 パーセンタイル:64.63(Nuclear Science & Technology)AmCl-(LiCl-KCl)系のサイクリックボルタンメトリ測定を723K及び773Kにおいてモリブデン(Mo)電極及び液体カドミウム(Cd)を作用極として行った。Mo電極ではAm(III)/Am(II)及びAm(II)/Am(0)に相当する信号が観測されたのに対し、Cd電極ではAm(III)/Am(0)(in Cd)に相当するピークのみが観測された。Cd電極を作用極としたサイクリックボルタングラムから導出したAm(III)/Am(0)(in Cd)の酸化還元電位はMo電極を作用極としたサイクリックボルタングラムから導出したAm(III)/Am(0)の酸化還元電位よりも貴であった。これはAm-Cd金属間化合物が生成することによってAmの活量が低下するためであると考えられる。上記の酸化還元電位の差から計算したAm-Cd金属間化合物の生成自由エネルギーは723Kにおいて-119kJ/mol,773Kにおいて-113kJ/molである。
林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生; 水口 浩司*; 川辺 晃寛*; 藤田 玲子*
電気化学および工業物理化学, 75(7), p.528 - 534, 2007/07
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Electrochemistry)使用済み燃料の乾式再処理シミュレーションコードSPR(Simulation code for Pyrochemical Reprocessing)の概要及び酸化物電解プロセスを模擬した計算結果について報告する。SPRコードでは電極反応と塩浴内での化学反応及び電流電位分布を併せた解析を行うことができる。使用済み(U, Pu)O燃料を塩素化溶解したNaCl-2CsCl塩浴中に塩素/酸素混合ガスを吹き込みながら電解を行うことによってUOとPuOを共析させる酸化物電解プロセスのMOX電解共析工程を模擬した計算により、Pu/Pu循環反応と不純物として混入する鉄の影響、及び電極配置の影響などの試験結果を再現することができた。これによって、本コードを用いたシミュレーションを用いることにより、従来試験を重ねなければ把握することができなかったMOX電解共析工程における挙動を把握すること、及び乾式再処理プロセスの主要設備である溶融塩電解槽の設計を効率的に進めることが可能であることを示した。
林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 3 Pages, 2005/10
今後の核燃料サイクルの開発には超ウラン元素(TRU)の挙動を理解することが重要である。TRU濃度の高い使用済み燃料に対応可能な乾式再処理法の開発が進められているが、そのTRU挙動基礎データは十分とは言えない。酸素や水分などとの反応性の高い塩化物を用いた乾式再処理プロセスの基礎試験を行うため、放射線遮蔽体を持ち高純度の不活性ガス雰囲気を保つことができるTRU高温化学モジュール(TRU-HITEC)を原研東海NUCEF施設に設置した。TRU-HITECでの乾式再処理プロセスにおけるアメリシウムの挙動研究について紹介する。
湊 和生; 赤堀 光雄; 坪井 孝志; 黒羽根 史朗; 林 博和; 高野 公秀; 音部 治幹; 三角 昌弘*; 阪本 琢哉*; 加藤 功*; et al.
JAERI-Tech 2005-059, 61 Pages, 2005/09
乾式再処理プロセス及び酸化物燃料における超ウラン元素(TRU)の挙動に関する各種基礎データを取得するための実験設備として、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)のバックエンド研究施設(BECKY)内に、TRU高温化学モジュール(TRU-HITEC)を設置した。本設備は、鉄及びポリエチレンで遮へいされた3基の/セルと含鉛アクリルで遮へいされた1基のグローブボックス、並びに内装された試験装置等から構成されており、セル及びグローブボックス内は高純度アルゴンガス雰囲気に維持されている。10グラムのAmを使用可能なほか、TRUのNp, Pu及びCmを取り扱うことができる。本報告書は、TRU高温化学モジュールの概要,設備の構造及び性能,設備性能試験,内装試験装置、並びに試験装置の性能試験についてまとめたものであり、原研と東京電力(株),東北電力(株)及び日本原子力発電(株)との共同研究の成果である。
林 博和; 赤堀 光雄; 小川 徹; 湊 和生
Zeitschrift fr Naturforschung, A, 59a(10), p.705 - 710, 2004/10
LiCl-KCl共晶溶融塩中のNdイオンの紫外可視分光測定を行った。NdイオンはNdClのLiCl-KCl中への溶解、またはNd金属とNdClとのLiCl-KCl共晶溶融塩中での反応によって得た。これらの測定に用いた分光測定用ガラス容器表面に見られた腐食生成物はNdOClを含むことをX線回折及びEPMA測定によって示した。Ndイオンのスペクトルの特徴と腐食のメカニズムについて議論した。
赤堀 光雄; 小林 紀昭; 林 博和; 小川 徹; Huntelaar, M. E.*; Booij, A. S.*; Vlaanderen, P. van*
Journal of Chemical Thermodynamics, 34(9), p.1461 - 1466, 2002/09
被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Thermodynamics)UNCl及び(UNl+NHCl)のHCl-FeCl溶液における標準モル溶解熱を溶液カロリメトリー法により測定した。得られた溶解熱から、UNClの標準モル生成熱が-(5594)KJ/molとなることを見いだした。
山中 晴彦; 林 和彦; 本橋 純; 川島 和人; 市村 俊幸; 玉井 和夫; 竹内 光男
JAERI-Tech 2001-084, 110 Pages, 2002/01
JRR-3における炉心反応度の管理は、制御棒校正結果を用いて行っている。制御棒校正は、年1回の定期自主検査時等に、6本の制御棒の全駆動範囲について逆動特性法(IK法)を用いた反応度測定により行っている。IK法による反応度の測定は、従来のペリオド法(PP法)に比し作業時間が大幅に短縮できる長所がある。JRR-3では、約10年間のIK法を用いた反応度測定の実績を活かした測定装置の高機能化及び測定結果の信頼性向上を図った逆動特性法を用いる制御棒校正用装置を製作し、実用できることを確認した。本報は、JRR-3における制御棒校正の方法,製作した制御棒校正用装置の機能,性能及び平成12年度JRR-3定期自主検査時の制御棒校正データを用いて行った本装置の機能及び性能の検証結果について報告する。
竹内 光男; 和田 茂; 高橋 広幸; 林 和彦; 村山 洋二
JAERI-Tech 2000-054, 51 Pages, 2000/09
JRR-3M等の研究用原子炉においては、原子炉の内蔵する過剰反応等を定期的に測定し、制限値内であることを確認することなどにより、安全な運転を維持する運転管理を行っている。原子炉の内蔵する過剰反応度は、制御棒の反応度価値測定結果を用いて算出している。従来の制御棒反応度価値の測定は、炉周期法等により行っている。しかし、定常的な中性子源が存在する場合は、測定誤差が生ずることが考えられる。そこで、定常的な中性子源の影響を考慮した逆動特性法(IK法)による制御棒反応度価値の測定手法を新たに開発した。新たに開発した測定手法を用いることにより、従来手法に比較して測定精度を大きく改善できた。
茅野 政道; 林 隆; 石川 裕彦; 横川 三津夫
JAERI-M 90-173, 23 Pages, 1990/10
原子炉事故時等の緊急時において、実時間でサイト周辺の風速場及び大気拡散・被曝線量を計算するコードを開発した。計算モデルは、3次元質量保存風速場モデルと大気拡散計算のための粒子拡散モデルである。これらの計算コードは、小型計算機を用いて運用された場合でも迅速な応答が可能となるように、風速場モデルに対して高速の反復計算法(MILUCR法)を、また濃度、線量モデルにカーネル法を導入した。本報告では、数値モデルの内容、計算コードの構成、関連入出力ファイル、計算例を示す。