電解シミュレーション技術の開発; 使用済み酸化物燃料の乾式再処理プロセスの解析

Development of the simulation technology for the pyrochemical process of spent nuclear fuels

林 博和 ; 赤堀 光雄; 湊 和生 ; 水口 浩司*; 川辺 晃寛*; 藤田 玲子*

Hayashi, Hirokazu; Akabori, Mitsuo; Minato, Kazuo; Mizuguchi, Koji*; Kawabe, Akihiro*; Fujita, Reiko*

使用済み燃料の乾式再処理シミュレーションコードSPR(Simulation code for Pyrochemical Reprocessing)の概要及び酸化物電解プロセスを模擬した計算結果について報告する。SPRコードでは電極反応と塩浴内での化学反応及び電流電位分布を併せた解析を行うことができる。使用済み(U, Pu)O燃料を塩素化溶解したNaCl-2CsCl塩浴中に塩素/酸素混合ガスを吹き込みながら電解を行うことによってUOとPuOを共析させる酸化物電解プロセスのMOX電解共析工程を模擬した計算により、Pu/Pu循環反応と不純物として混入する鉄の影響、及び電極配置の影響などの試験結果を再現することができた。これによって、本コードを用いたシミュレーションを用いることにより、従来試験を重ねなければ把握することができなかったMOX電解共析工程における挙動を把握すること、及び乾式再処理プロセスの主要設備である溶融塩電解槽の設計を効率的に進めることが可能であることを示した。

The simulation code for the pyrochemical processing of spent nuclear fuels was developed to analyze experimental data, to predict experimental results, and to propose adequate conditions and processes. The Simulation code for Pyrochemical Reprocessing (SPR) is based on calculations of chemical equilibrium and electrochemical reactions. The code also includes the calculations of the current-potential distribution between the electrodes. Some calculations were made to simulate the experimental results on the electro-codeposition process of UO and PuO. The phenomena of the redox reactions between Pu and Pu ions and those between Fe and Fe ions were theoretically analyzed; these redox reactions cause the low current efficiency in the electro-codeposition process. The calculated current-potential distribution around the cathode corresponds to the observed distribution of the oxide deposited on the cathode.