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論文

Degradation of a lithium cobalt oxide cathode under high voltage operation at an interface with an oxide solid electrolyte

伊藤耕太郎*; 田村和久; 清水啓佑*; 山田悟史*; 渡邊健太*; 鈴木耕太*; 菅野了次*; 平山雅章*

RSC Applied Interfaces (Internet), 1(4), p.790 - 799, 2024/04

https://doi.org/10.1039/D3LF00251A

LiCoO $_{2}$ はリチウムイオン電池の正極材料として広く使われている材料である。しかしながら、電解質の酸化分解により、高電圧領域での可逆容量はよくわかっていない。本研究では、LiCoO $_{2}$ とLi $_{3}$ PO $_{4}$ をエピタキシャル成長させて作成した高電圧(4.6V)で動作する薄膜全固体電池の作成に成功した。一方で、4.7V以上では、充放電容量は減少した。放射光を用いたX線回折実験を行い、LiCoO $_{2}$ の結晶構造がO1型に変化することで不活性化することがわかった。O1型構造では、層間距離が短くなっており、Liイオンのインターカレーションが阻害されている可能性が示唆された。

論文

Intercalative and non-intercalative photo-recharge using all-solid-state cells for solar energy conversion and storage

吉本将隆*; 田村和久; 渡邊健太*; 清水啓佑*; 堀澤侑平*; Kobayashi, Takeshi*; Tsurita, Hanae*; 鈴木耕太*; 菅野了次*; 平山雅章*

Sustainable Energy & Fuels (Internet), 8(6), p.1236 - 1244, 2024/03

https://doi.org/10.1039/D3SE01636F

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)

1つのデバイスで、効率的に太陽光エネルギーを化学エネルギーに変換可能である光再充電システムは、太陽光を効率的に使用するのに重要である。光-(デ)インターカレーションは、光再充電システムの機能において重要な役割を果たしている。しかしながら、光-(デ)インターカレーション過程は、電解液の分解や電極材料の溶出などの副反応などのため、いまだ十分に理解されていない。本研究では、エピタキシャル成長させて作成したNbドープのアナターゼTiO $_{2}$ 薄膜から構成される薄膜全固体電池を用いて光応答Li $^{+}$ デインターカレーションに成功したことを示す。光照射下、放電時は、Li $^{+}$ のデインターカレーションが起き、引き続いて、可逆的にTiO $_{2}$ にインターカレーションする。さらに、光照射下では、充電容量の一部はキャパシタと同様、インターカレーションに寄らない電子移動に基づいていることがわかった。

論文

Stable photoelectrochemical reactions at solid/solid interfaces toward solar energy conversion and storage

渡邊健太*; 堀澤侑平*; 吉本将隆*; 田村和久; 鈴木耕太*; 菅野了次*; 平山雅章*

Nano Letters, 24(6), p.1916 - 1922, 2024/02

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03982

被引用回数：3 パーセンタイル：70.50(Chemistry, Multidisciplinary)

電気化学反応の固液界面から固固界面への拡張が進んでいる。本研究では、酸化チタン/リン酸リチウム/リチウムから構成される全固体電池で安定的に光電気化学反応を起こすことに成功した。酸化チタンの電位をフラットポテンシャルより正側にして光照射すると酸化電流が増加した。固固界面における光電気化学反応の原理は、固液界面の場合と同じであると考えられ、光電気化学反応が全固体電池でも起こせることを示した。

論文

Oxygen reduction activity and interfacial structures of La $_{0.8}$ Sr $_{0.2}$ CoO $_{3}$ at initial electrochemical process in an alkaline solution

松崎陽*; 平山雅章*; Oguchi, Shoya*; 粉生守*; 池澤篤憲*; 鈴木耕太*; 田村和久; 荒井創*; 菅野了次*

Electrochemistry (Internet), 90(10), p.107001_1 - 107001_8, 2022/10

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.22-00079

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Electrochemistry)

ペロブスカイト型構造を持つLa $_{0.8}$ Sr $_{0.2}$ CoO $_{3}$ 酸素還元(ORR)および酸素発生(OER)反応について、様々な面方位を持つ2次元モデル電極を用いて調べた。パルスレーザー堆積法で合成した薄膜電極を用いることで、ORR反応の面方位依存性を明らかにした。電気化学測定より、1回目のORR/OERサイクルでは、ORRの反応活性は(001)面で最も高かったが、2回目のサイクルでは、活性が著しく低下した。放射光を用いた結晶構造解析を行い、La $_{0.8}$ Sr $_{0.2}$ CoO $_{3}$ のバルクと表面の構造が変化していることがわかった。また、構造変化は酸素欠損サイトの形成によることが明らかになった。さらに、La $_{0.8}$ Sr $_{0.2}$ CoO $_{3}$ の表面が部分的に分解されることも分かった。したがって、ORRおよびOER反応の活性を上げるには、電気化学反応に伴い形成される界面の構造が重要である。

論文

Reactions of the Li $_{2}$ MnO $_{3}$ cathode in an all-solid-state thin-film battery during cycling

引間和浩*; 日沼洋陽*; 清水啓佑*; 鈴木耕太*; 田港聡*; 平山雅章*; 増田卓也*; 田村和久; 菅野了次*

ACS Applied Materials & Interfaces, 13(6), p.7650 - 7663, 2021/02

https://doi.org/10.1021/acsami.0c18030

被引用回数：17 パーセンタイル：64.50(Nanoscience & Nanotechnology)

(001)配向したLi $_{2}$ MnO $_{3}$ 薄膜を正極とした全固体リチウムイオン電池を作成し、表面X線回折法で表面構造を解析した。LiPO $_{4}$ をコーティングした電極は、徐々に活性化し、活性化が終わると電池容量は維持されることがわかった。LiPO $_{4}$ をコーティングした正極では、表面におけるMnやOの組成の変化がないためであると結論した。すなわち、本系は充放電に対して安定である特長を有することが判明した。このことはまた、今後の実用化に向け、重要な知見を与える結果である。

論文

Reversible structural changes and high-rate capability of Li $_{3}$ PO $_{4}$ -modified Li $_{2}$ RuO $_{3}$ for lithium-rich layered rocksalt oxide cathodes

田港聡*; 平山雅章*; 鈴木耕太*; Kim, K.-S.*; 田村和久; 菅野了次*

Journal of Physical Chemistry C, 122(29), p.16607 - 16612, 2018/07

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.8b04723

被引用回数：8 パーセンタイル：26.72(Chemistry, Physical)

リチウムリッチな層状岩塩型酸化物はリチウムイオン電池の正極材料として期待されている。本研究では、Li $_{3}$ PO $_{4}$ で修飾したLi $_{2}$ RuO $_{3}$ (010)薄膜電極について、その表面構造と電気化学特性の関係を調べた。その結果、Li $_{3}$ PO $_{4}$ で修飾したLi $_{2}$ RuO $_{3}$ (010)表面では、表面のLiの一部がPに置換されており結晶構造が安定化していることが明らかになった。また、充放電速度についても検討し、20Cで可逆に充放電可能であることが分かった。

論文

Study on the deterioration mechanism of layered rock-salt electrodes using epitaxial thin films; Li(Ni, Co, Mn)O $_{2}$ and their Zr-O surface modified electrodes

阿部真知子*; 射場英紀*; 鈴木耕太*; 南嶋宏映*; 平山雅章*; 田村和久; 水木純一郎*; 齋藤智浩*; 幾原雄一*; 菅野了次*

Journal of Power Sources, 345, p.108 - 119, 2017/03

https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2017.01.103

被引用回数：12 パーセンタイル：37.12(Chemistry, Physical)

Ni, Co, Mn三元系リチウムイオン電池正極材料について、その劣化機構について、電気化学測定、X線・中性子線測定により調べた。実験の結果、Ni, Co, Mn三元系正極は、層状岩塩型構造とスピネル構造で構成されており、充放電を繰り返すと、充放電に関与しないスピネル構造が表面を覆っていくことが分かった。一方で、Zr-Oで表面をコートした材料は劣化しないことが知られており、その原因を調べた結果、層状岩塩型構造が安定に存在し続けていることが分かった。さらに、電極/溶液界面のLi濃度を上昇していることも分かった。

論文

Lithium intercalation and structural changes at the LiCoO $_{2}$ surface under high voltage battery operation

田港聡*; 平山雅章*; 鈴木耕太*; 田村和久; 湊丈俊*; 荒井創*; 内本喜晴*; 小久見善八*; 菅野了次*

Journal of Power Sources, 307, p.599 - 603, 2016/03

https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2015.12.133

被引用回数：36 パーセンタイル：70.69(Chemistry, Physical)

SrRuO $_{3}$ (100)/Nb:SrTiO $_{3}$ (100)上に作成したエピタキシャルLiCoO $_{2}$ (104)薄膜を用いて、リチウムイオン電池正極材料の充放電過程における劣化機構について議論した。Li $_{3}$ PO $_{4}$ でLiCoO $_{2}$ 表面をコーティングしたものと、していないものを比較すると、コーティングすることで正極材料の劣化が抑えられることがわかった。表面X線回折実験で充放電過程における表面構造を追跡すると、コーティングした場合のLiCoO $_{2}$ (104)表面は構造変化が少なく、その結果結晶構造が維持されて、劣化が抑えられていることが分かった。

論文

リチウム電池の電極電解質界面の構造研究

菅野了次*; 平山雅章*; 鈴木耕太*; 田村和久

表面科学, 37(2), p.52 - 59, 2016/02

https://doi.org/10.1380/jsssj.37.52

リチウムイオン電池は、エネルギー密度が高く、軽量化が可能であることから、携帯デバイスから自動車、航空機まで搭載されている電池デバイスである。リチウムイオン電池は利用している化学反応の仕組み上、電池容量には理論的な上限が存在する。一方で、実際の電池性能は、充放電を繰り返すことで低下していくことが知られている。電池性能の低下の原因は電解液と電極材料の界面の構造変化に基づいていることが多い。したがって、電池性能を最大限引き出すには、電解液・電極界面の構造を解析し、何が起きているかを精密に調べる必要がある。そこで本解説では、これまで放射光を用いて電解液・電極界面を調べた結果について紹介する。

論文

Interfacial analysis of surface-coated LiMn $_{2}$ O $_{4}$ epitaxial thin film electrode for lithium batteries

鈴木耕太*; 平山雅章*; Kim, K.-S.*; 田港聡*; 田村和久; Son, J.-Y.*; 水木純一郎; 菅野了次*

Journal of the Electrochemical Society, 162(13), p.A7083 - A7090, 2015/08

https://doi.org/10.1149/2.0111513jes

被引用回数：12 パーセンタイル：36.03(Electrochemistry)

LiMn $_{2}$ O $_{4}$ 電極に関して表面コーティングの効果を調べた。SrTiO $_{3}$ (111)基板上に作成した30nm厚のLiMn $_{2}$ O $_{4}$ 薄膜電極上に3nmのLi $_{3}$ PO $_{4}$ をコーティングして電極を作成した。このようにして作成した電極上では、電気化学反応の可逆性が向上することがわかった。これは電極表面がコーティングされていることで、電気化学反応の反応場である界面が安定化されていることを示している。電気化学反応過程における表面構造は、コートしていない場合と比較して変化が少ないことも確認できた。

論文

Mechanistic studies on lithium intercalation in a lithium-rich layered material using Li $_{2}$ RuO $_{3}$ epitaxial film electrodes and surface X-ray analysis

田港聡*; 平山雅章*; 鈴木耕太*; Kim, K.-S.*; Zheng, Y.*; 田村和久; 水木純一郎; 菅野了次*

Journal of Materials Chemistry A, 2(34), p.17875 - 17882, 2014/11

https://doi.org/10.1039/C4TA02795G

被引用回数：23 パーセンタイル：55.52(Chemistry, Physical)

リチウムリッチな層状化合物の表面構造とインターカレーション過程との関係を、X線構造解析手法を用いて調べた。これまでの電気化学測定から、3次元的に拡散するパスがあり、かつ電池容量は、(010)面より(001)面が露出している方が大きいことが分かっている。このことについて、X線回折やXAFS測定により電極表面構造の変化を追跡した結果、(010)面の構造変化は不可逆である一方、(001)面の構造変化は可逆であることが分かった。

報告書

主要ITインフラのデータ及びサーバ機能バックアップシステムの構築

平山孝; 神成政明

JAEA-Technology 2013-003, 33 Pages, 2013/06

JAEA-Technology-2013-003.pdf:1.95MB

日本原子力研究開発機構では、各拠点を接続するネットワークシステムの信頼性,情報セキュリティを確保するとともに、日本原子力研究開発機構内外との連携・融合、国際拠点化を促進するため利便性の向上に努めることを基本理念とする最適化計画を策定し、本計画に従ってネットワークシステムの最適化を進めている。このうち、信頼性の確保については障害発生確率の低減及び障害復旧時間の短縮に取り組むとともに、大規模地震発生時における事業継続計画に基づく対策として、平成23年3月11日に発生した東日本大震災の経験と教訓を活かし、予備系メールシステムとインターネット接続環境を関西光科学研究所(木津地区)に整備した。これに加えて、その他の主要ITインフラのデータとサーバ機能のバックアップを行うシステムについても構築した。本報告書は、このデータ及びサーバ機能のバックアップを行うシステムについてまとめたものである。

論文

Characterization of nano-sized epitaxial Li $_{4}$ Ti $_{5}$ O $_{12}$ (110) film electrode for lithium batteries

Kim, K.-S.*; 当寺ヶ盛健志*; 鈴木耕太*; 田港聡*; 田村和久; 水木純一郎; 平山雅章*; 菅野了次*

電気化学および工業物理化学, 80(10), p.800 - 803, 2012/10

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.80.800

被引用回数：13 パーセンタイル：30.35(Electrochemistry)

充放電過程におけるLi $_{4}$ Ti $_{5}$ O $_{12}$ 薄膜の電気化学特性および構造変化について調べた。X線回折およびX線反射率測定を行った結果、Li $_{4}$ Ti $_{5}$ O $_{12}$ 膜は電解液と接触し、1回目の充放電サイクルを行う間、大きな構造変化が見られた。薄膜表面は、バルク構造とは異なった構造をとっており、これがナノサイズLi $_{4}$ Ti $_{5}$ O $_{12}$ 電極が高容量である一方、不安定である原因であることがわかった。

報告書

原子力機構ネットワークにおけるWAN高速化装置の導入

平山孝; 神成政明; 佐藤智彦

JAEA-Testing 2012-002, 29 Pages, 2012/06

JAEA-Testing-2012-002.pdf:2.98MB

日本原子力研究開発機構では、各拠点を接続するネットワークシステムの信頼性、情報セキュリティを確保するとともに、日本原子力研究開発機構内外との連携・融合、国際拠点化を促進するため利便性の向上に努めることを基本理念とする最適化計画を策定した。利便性の向上の取り組みにおいては、日本原子力研究開発機構の拠点間の通信需要の増加に合わせた、回線容量の確保と適正配分を実施している。本報告書では、回線容量が逼迫しているが地理的要因により増強ができない、人形峠環境技術センターの広域イーサネット回線におけるWAN高速化装置の導入試験、導入結果、さらにその後の運用についてまとめたものである。

論文

Dynamic structural changes at LiMn $_{2}$ 2O $_{4}$ /electrolyte interface during lithium battery reaction

平山雅章*; 井戸秀和*; Kim, K.-S.*; Cho, W.*; 田村和久; 水木純一郎; 菅野了次*

Journal of the American Chemical Society, 132(43), p.15268 - 15276, 2010/11

https://doi.org/10.1021/ja105389t

被引用回数：335 パーセンタイル：98.03(Chemistry, Multidisciplinary)

表面X線散乱法を用いて、リチウムイオン電池反応過程におけるLiMn $_{2}$ O $_{4}$ /電解質界面の構造変化を調べた。その結果、まず最初に、電気二重層の形成と同時に表面構造の変化が起き、電圧をかけると同時に再構成が起きることがわかった。また、SEI層の組成を解析した結果、(111)面と(110)面では、(110)面の方がより多くMnが検出されたことから、(111)面の方がより安定であることがわかった。

論文

Structural changes in surface and bulk LiNi $_{0.5}$ Mn $_{0.5}$ O $_{2}$ during electrochemical reaction on epitaxial thin-film electrodes characterized by X-ray scattering

坂本和幸*; 平山雅章*; 小西宏明*; 園山範之*; Dupr, N.*; Guyomard, D.*; 田村和久; 水木純一郎; 菅野了次*

Physical Chemistry Chemical Physics, 12(15), p.3815 - 3823, 2010/04

https://doi.org/10.1039/b920271d

被引用回数：34 パーセンタイル：73.64(Chemistry, Physical)

X線散乱法を用いて、LiNi $_{0.5}$ Mn $_{0.5}$ O $_{2}$ リチウムイオン電池薄膜電極の電池反応中における表面及びバルクの構造変化を追跡した。その結果、(110)面が露出した電極では、バルク構造の変化が認められたが、(003)面が露出した電極では、電極電位が3-5Vの範囲でリチウムイオンの(デ)インターカレーションが認められたかった。一方で、3Vより負になると、不可逆なインターカレーションが起こることがわかった。

論文

Surface structure of LiNi $_{0.8}$ Co $_{0.2}$ O $_{2}$ ; A New experimental technique using in situ X-ray diffraction and two-dimensional epitaxial film electrodes

坂本和幸*; 平山雅章*; 園山範之*; 森大輔*; 山田淳夫*; 田村和久; 水木純一郎; 菅野了次*

Chemistry of Materials, 21(13), p.2632 - 2640, 2009/05

https://doi.org/10.1021/cm8033559

被引用回数：42 パーセンタイル：73.25(Chemistry, Physical)

放射光を用いたX線回折とエピタキシャル薄膜電極を用いて、LiNi $_{0.8}$ Co $_{0.2}$ O $_{2}$ の充放電過程における表面とバルク構造の変化を調べた。(110)面電極では、充放電に伴うバルク構造の変化が確認できたのに対して、(003)面電極では、35Vで(デ)インターカレーションが確認できなかったが3Vより負側で3次元的なリチウムの拡散が起こることが確認できた。このことから、電極表面近傍では、表面とバルクでは構造変化が異なることが明らかになった。

論文

日本原子力研究開発機構における核不拡散のための環境中の放射性核種にかかわる研究開発

臼田重和; 篠原伸夫; 桜井聡; 間柄正明; 宮本ユタカ; 江坂文孝; 安田健一郎; 國分陽子; 平山文夫; Lee, C. G.; et al.

KEK Proceedings 2007-16, p.13 - 22, 2008/02

日本原子力研究開発機構(原子力機構: 2005年発足)では、その前身である日本原子力研究所及び核燃料サイクル開発機構の時代から、おもに原子力施設から環境に漏れる放射線や放射性物質を管理・監視,その影響を評価する目的で、環境放射能にかかわる幅広い研究開発が行われてきた。ここでは、核兵器を廃絶し、原子力の平和利用を推進するため、1990年代の半ばから計画された保障措置にかかわる極微量環境試料分析と包括的核実験禁止条約(CTBT)にかかわる超高感度放射性核種監視に焦点を絞り、核不拡散を目的とした環境放射能に関連する原子力機構の研究開発を紹介する。さらに、開発した技術の応用と今後の展望についても触れる。

論文

Characterization of electrode/electrolyte interface using X-ray reflectometry and LiNi $_{0.8}$ Co $_{0.2}$ O $_{2}$ epitaxial film electrode synthesized by pulsed laser deposition method

平山雅章*; 坂本和幸*; 平出哲也*; 森大輔*; 山田淳夫*; 菅野了次*; 園山範之*; 田村和久; 水木純一郎

Electrochimica Acta, 53(2), p.871 - 881, 2007/12

https://doi.org/10.1016/j.electacta.2007.07.074

被引用回数：47 パーセンタイル：67.77(Electrochemistry)

X線を用いたリチウムイオン電池中の電極/溶液界面の構造変化を調べるための手法について検討を行った。電極は単結晶SrTiO $_{3}$ 基板上に、パルスレーザー堆積法により作成した。SrTiO $_{3}$ の面方位を変えることで、堆積するLiNiCoO $_{2}$ 薄膜の方位を制御した。実験の結果、LiNiCoO $_{2}$ (110)/溶液界面では、充放電第一サイクル目で固液界面で新たな薄膜が形成されるのに対して、(003)面/溶液界面では薄膜は形成されずに、ラフネスが増加することがわかった。

論文

Development of safeguards environmental sample analysis techniques at JAEA as a network laboratory of IAEA

桜井聡; 間柄正明; 江坂文孝; 平山文夫; Lee, C. G.; 安田健一郎; 伊奈川潤; 鈴木大輔; 井口一成; 國分陽子; et al.

STI/PUB/1298 (CD-ROM), p.791 - 799, 2007/08

原子力機構では、保障措置の強化に貢献するため環境試料中の極微量核物質の分析技術の開発を進めている。拭取試料を対象としたバルク分析とパーティクル分析については基本技術を確立し、2003年にはIAEAネットワーク分析所としての技術認定を取得し、国内試料及びIAEAからの依頼試料を分析し、信頼性の高いデータを得ている。現在は分析技術の高度化として、バルク分析における分離スキームの改良や同位体比測定の感度向上,パーティクル分析におけるマイナー核種の同位体比測定やフィッショントラック-表面電離型質量分析法の開発を進めており、これらの概要を報告する。