廃水処理室の廃止措置実施報告書(その1); 内装設備の解体撤去編

大和田 光宏; 中西 良樹; 室川 聡大; 冨樫 昂太; 斉藤 克則; 野中 一晴; 佐々木 悠; 大森 浩司; 茅根 誠; 安 未翔; et al.

JAEA-Technology 2024-013, 221 Pages, 2025/02

JAEA-Technology-2024-013.pdf:14.98MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)核燃料サイクル工学研究所旧ウラン濃縮施設は、遠心分離法によるウラン濃縮技術を確立させるための技術開発を本格的に行う目的で建設された施設であり、単機遠心分離機の開発、遠心機材料の開発及び遠心機によるウラン濃縮処理を主に実施したG棟及びG棟に付属するH棟、遠心分離機の小規模カスケード試験を行っていたJ棟、遠心分離機の寿命試験を行っていたL棟、その他ウラン貯蔵施設、廃棄物保管施設、廃水処理施設など複数の施設で構成されていた。これらの施設におけるウラン濃縮技術開発は、開発技術の日本原燃(株)のウラン濃縮工場及びウラン濃縮技術開発センターへの技術移転が完了し、JAEAにおける技術開発の当初の目的が達成されたため、平成13年に終了した。廃水処理室は、昭和51年に建設され、旧ウラン濃縮施設で発生した放射性廃水の処理を行ってきたが、平成20年度に廃水処理室以外の施設に廃水処理設備が整備された以降は、施設のバックアップ的な位置づけとして維持管理されてきた。さらに、昨今においては、他の施設における廃水処理の実績等からバックアップとしての必要性がなくなり、施設も建設後約48年が経過し、老朽化も進んでいたことから、施設中長期計画に基づき同施設を廃止措置することになった。本報告は、令和3年11月から令和5年8月に行った管理区域解除のための内装設備解体・撤去に係る作業を通して得られた廃止措置に係る実績と関連する知見をまとめたものである。

Development of a radiation tolerant laser-induced breakdown spectroscopy system using a single crystal micro-chip laser for remote elemental analysis

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(8), p.1109 - 1116, 2024/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2298485

For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.

Development of an Fe complex exhibiting intermolecular proton shifting coupled spin transition

Ji, T.*; Su, S.*; Wu, S.*; 堀 優太*; 重田 育照*; Huang, Y.*; Zheng, W.*; Xu, W.*; Zhang, X.*; 鬼柳 亮嗣; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 63(25), p.e202404843_1 - e202404843_6, 2024/04

https://doi.org/10.1002/anie.202404843

In this study, we investigated reversible intermolecular proton shifting (IPS) coupled with spin transition (ST) in a novel Fe complex. The host Fe complex and the guest carboxylic acid anion were connected by intermolecular hydrogen bonds (IHBs). We extended the intramolecular proton transfer coupled ST phenomenon to the intermolecular system. The dynamic phenomenon was confirmed by variable-temperature single-crystal X-ray diffraction, neutron crystallography, and infrared spectroscopy.

令和3年度福島第一原子力発電所の炉内付着物サンプル等の分析; 令和3年度開始廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発)

池内 宏知; 佐々木 新治; 大西 貴士; 仲吉 彬; 荒井 陽一; 佐藤 拓未; 多木 寛; 関尾 佳弘; 山口 祐加子; 森下 一喜; et al.

JAEA-Data/Code 2023-005, 418 Pages, 2023/12

JAEA-Data-Code-2023-005-01.pdf:24.59MB
JAEA-Data-Code-2023-005-02.pdf:32.18MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生成した燃料デブリの組成や物理的・化学的特性等の性状を把握し、燃料デブリの取り出しや収納・保管等の実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供していく必要がある。この目的から、1F2号機の内部調査で取得された付着物や堆積物等の汚染物サンプルを用いて、サンプル中の成分の把握及び燃料由来のウランを含む微粒子(U含有粒子)の詳細観察を行った。本報告書は、サンプルの成分由来やU含有粒子の生成過程等の解析評価に供するため、2021年度に得られた分析結果として、FE-SEM/WDX、FE-SEM/EDX、TEM/STEM-EDXによる詳細観察画像や元素分析結果、放射線測定結果及びICP-MSによる元素分析結果をデータベースとしてまとめたものである。

軟X線領域のXAFS測定によるホウケイ酸ガラスの構造評価,3(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 柴田 大輔*; 小島 一男*; 長谷川 毅彦*; 佐藤 誠一*; 深谷 茜音*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2023-004, 45 Pages, 2023/09

JAEA-Research-2023-004.pdf:6.07MB

ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、ガラス固化体を模擬したガラス(以下、模擬廃棄物ガラス)を対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、原料ガラス成分のホウ素(B)やケイ素(Si)、廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態等を評価した。模擬廃棄物ガラスの化学的安定性を把握するため、浸出試験に供したガラス表面を対象に、BのK吸収端、FeのL、L吸収端及びCsのM、M吸収端のXANESスペクトル測定を行った。その結果、浸出液に曝露されたガラス表面は変化し、明瞭なXANESスペクトルが得にくくなることが分かった。BのK吸収端XANESスペクトルから、浸出試験後の試料表面は未浸漬の試料表面と比較してB-Oの3配位構造(BO)が増加し、4配位構造(BO)が減少する傾向を確認した。FeのL、L吸収端及びCsのM、M吸収端のXANESスペクトルから、浸漬時間が長くなるに従って、ガラス表面に存在するCsが浸出液中へ溶出することを確認した。未浸漬の模擬廃棄物ガラスを対象に、SiのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、NaO濃度によるXANESスペクトルの変化が廃棄物成分濃度による変化より大きいことを確認した。

Development of an iron(II) complex exhibiting thermal- and photoinduced double proton-transfer-coupled spin transition in a short hydrogen bond

中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 岡澤 厚*; 島田 林太郎*; 坂本 章*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 145(35), p.19177 - 19181, 2023/08

https://doi.org/10.1021/jacs.3c06323

Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.

Observation of proton-transfer-coupled spin transition by single-crystal neutron-diffraction measurement

中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; Wu, S.-Q.*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 佐藤 治*

Physical Chemistry Chemical Physics, 25(17), p.12394 - 12400, 2023/05

https://doi.org/10.1039/D3CP00527E

The application of single-crystal neutron diffraction (SCND) to observe proton-transfer phenomena in crystalline compounds exhibiting unusual protonation states or proton dynamics has garnered significant research interest in recent years. However, proton tautomerism, which results in different protonation states before and after proton transfer, has never been observed using the SCND technique. Thus, to observe the proton tautomerism phenomenon by SCND measurements, we developed an iron(II) complex that forms a large crystal and exhibits a proton-transfer-coupled spin transition (PCST). The presence of the two types of proton tautomers was determined by conventional analysis of the proton position by X-ray crystallography, infrared spectroscopy, and density functional theory calculations. Finally, our results confirmed that proton tautomerism was successfully observed for the first time using variable-temperature SCND measurements.

軟X線領域のXAFS測定によるホウケイ酸ガラスの構造評価,2(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2022-008, 37 Pages, 2022/10

JAEA-Research-2022-008.pdf:5.27MB

ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、原料ガラスや模擬廃棄物ガラスを対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、原料ガラス成分のホウ素(B)やケイ素(Si)、廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態等を評価した。模擬廃棄物ガラスの化学的安定性を把握するため、浸出試験に供した模擬廃棄物ガラス表面を対象に、FeのL、L吸収端及びCsのM、M吸収端XANESスペクトルを測定した。その結果、浸出時間の経過とともにガラス試料重量の減少や浸出液中の溶出元素濃度の増加が確認された状況と同様、CsのM、M吸収端XANESスペクトルが消失し、FeのL、L吸収端スペクトル形状が変化することを確認した。また、浸出試験後の模擬廃棄物ガラスは、ラマン分光測定でも観察されたように表面に化合物層を形成するため、明瞭なBのK吸収端XANESスペクトルは得られないことが分かった。NaO濃度によるSi局所構造への影響を確認するため、NaO濃度が異なる原料ガラスを対象に、全電子収量法(PEY)でSiのK吸収端XANESスペクトルを測定した。その結果、NaO濃度が高くなるとSiのK吸収端ピークエネルギーは低下し、7wt%NaO前後でピーク強度が高くなることを確認した。

静岡県熱海市伊豆山地区の土砂災害現場の盛土と土石流堆積物の地球化学・粒子組成分析

北村 晃寿*; 岡嵜 颯太*; 近藤 満*; 渡邊 隆広; 中西 利典*; 堀 利栄*; 池田 昌之*; 市村 康治*; 中川 友紀*; 森 英樹*

静岡大学地球科学研究報告, (49), p.73 - 86, 2022/07

https://doi.org/10.51053/shizuoka.49.0_73

静岡県熱海市伊豆山地区の逢初川で、2021年7月3日に土石流が発生し、大量の堆積物が流下した。その後の調査で、逢初川の源頭部には盛土があり、そのうちの約55,500mが崩落し、流下したことが判明した。本研究では、源頭部の崩壊していない盛土の黒色土砂と褐色土砂、3か所の土石流堆積物、2か所の土壌の堆積物試料について、泥質物と砂質物ごとに地球化学・粒子組成分析を行った。その結果、土石流堆積物の組成は、盛土の黒色土砂と褐色土砂の混合で説明される試料もあるが、それでは説明できない試料もある。後者は、盛土の組成の不均一性を示唆する。本研究では盛土の黒色土砂と土石流堆積物が放散虫チャートを含むことを発見した。このチャート片は、黒色土砂のトレーサー物質として有用である。さらに、放散虫チャートの堆積年代はペルム系/三畳系境界付近とそれ以降のジュラ紀、ないし前期白亜紀までに及ぶことが判明した。これは、黒色土砂の供給源の特定に重要な知見となる。

Impedance reduction by a SiC-loaded flange and its application to the J-PARC main ring septum magnet

小林 愛音*; 外山 毅*; 中村 剛*; 菖蒲田 義博; 石井 恒次*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1031, p.166515_1 - 166515_12, 2022/05

https://doi.org/10.1016/j.nima.2022.166515

現在、大強度陽子加速器施設(J-PARC)のメインリングでは、ビームパワーの増強が進められている。大強度ビーム実現のためには、ビームパワーを制限するビーム不安定性の低減と、その発生源であるビーム結合インピーダンスの低減が不可欠である。3次元シミュレーションコード(CST studio suite)によれば、現在のセプタム電磁石は大きなインピーダンスになる。今回、このセプタム電磁石は、より高い繰り返し回数に対応するため新型の電磁石に置き換える予定なので、これにあわせてインピーダンスの低減法を考案した。一般的に、テーパー管を使うことでインピーダンスは低減されることが知られているが、実際に設置するには空間的に非常に強い制限をうける。そこで、セプタム電磁石のフランジに銅板とSiCを取り付けることで、簡単にしかも効果的にインピーダンスを低減できる手法を考案した。これにより、新型セプタム電磁石の縦方向インピーダンスは対策をしない場合と比べて1%に減少し、ビーム安定条件が大きく改善した。この方法は、フランジに省スペースで設置できるため、本来の電磁石の発生磁場に影響を与えることなく、インピーダンスを低減できる。また、ビームパイプの形状に関係なく幅広く適応できる。