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論文

Quick measurement of continuous absorption spectrum in ion beam pulse radiolysis; Application of optical multi-channel detector into transient species observation

岩松 和宏*; 室屋 裕佐*; 山下 真一*; 木村 敦; 田口 光正; 勝村 庸介*

Radiation Physics and Chemistry, 119, p.213 - 217, 2016/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.27(Chemistry, Physical)

TIARA施設において、多チャンネルの光検出器を利用した、200から950nmまでの波長範囲を計測可能な光吸収スペクトル測定システムを構築し、AVFサイクロトロンからの12.5MeV/u He, 18.3MeV/u C及び17.5MeV/u Neイオンを用いた時間分解光吸収測定実験を行った。放射線化学反応のよく調べられているKSCN水溶液を試料としてイオン照射した結果、従来の100分の1程度の計測時間で(SCN)$$_{2}$$ $$^{-}$$の過渡吸収スペクトルが観測され、260-660nmにおける吸光度の感度は0.001-0.003であった。NaBr水溶液を試料とした場合には、Br$$_{2}$$$$^{-}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$に起因する2つの吸収ピークが同時観測され、その時間挙動が明らかになった。以上、イオン照射による化学反応を短い計測時間で詳細に観測できるシステムの構築に成功した。

論文

Influence of linear energy transfer on the scintillation decay behavior in a lithium glass scintillator

越水 正典*; 岩松 和宏*; 田口 光正; 倉島 俊; 木村 敦; 柳田 健之*; 藤本 裕*; 渡辺 賢一*; 浅井 圭介*

Journal of Luminescence, 169(Part B), p.678 - 681, 2016/01

TIARAのAVFサイクロトロンを用いてパルスイオンビームを発生し、Liガラスシンチレータ(GS20)の発光を計測した。20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$,および220MeV C$$^{5+}$$を照射した結果、400nm付近に、発光中心としてドープされているCe$$^{3+}$$イオンの5d-4f遷移に帰属されるバンドが観測された。発光のタイムプロファイル計測では、20MeV H$$^{+}$$では顕著に立ち上がりが遅く、高LETほど立ち上がりが速くなった。一方、減衰挙動には顕著な相違はなかった。これは、高密度エネルギー付与によって誘起された励起状態間相互作用によって、ホストガラスからCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動過程が促進されたことが原因と考えられる。

論文

Linear energy transfer effects on time profiles of scintillation of Ce-doped LiCaAlF$$_{6}$$ crystals

柳田 健之*; 越水 正典*; 倉島 俊; 岩松 和宏*; 木村 敦; 田口 光正; 藤本 裕*; 浅井 圭介*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.529 - 532, 2015/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:69.75(Instruments & Instrumentation)

CeをドープしたLiCaAlF$$_{6}$$結晶にX線及び20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$, 220MeV C$$^{5+}$$イオン照射を行い、発光のその場観察を行った。X線照射では数nsの早い発光成分と数10nsの遅い成分が観測された。一方、イオン照射では、早い発光は観測されなかった。早い発光の消滅は、イオン照射で形成された高密度励起による励起状態間の相互作用が原因と考えられる。また、遅い発光では、その立ちあがりと減衰にLET依存性が観測された。これは、LiCaAlF$$_{6}$$の励起状態からCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動及び励起状態間相互作用による消光過程が競争的に起きていることが原因と考えられる。

論文

Sequential radiation chemical reactions in aqueous bromide solutions; Pulse radiolysis experiment and spur model simulation

山下 真一*; 岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 田口 光正; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

RSC Advances (Internet), 5(33), p.25877 - 25886, 2015/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:42.31(Chemistry, Multidisciplinary)

ブロマイド(Br$$^{-}$$)は水酸化(OH)ラジカルと反応して分子吸光係数の大きな中間体を生じるため、放射線誘起水中OHラジカルの反応プローブとして使われてきた。放射線照射後ナノ秒領域のOHラジカルの挙動を解明するためにはBr$$^{-}$$の濃度を高くする必要があるものの、高濃度のBr$$^{-}$$とOHラジカルの反応機構は不明であった。N$$_{2}$$OおよびArで飽和した0.9-900mMのNaBr水溶液へのパルス電子線照射によって生じたOHラジカルとBr$$^{-}$$の反応中間体の時間挙動を光吸収により計測した。Br$$^{-}$$はOHラジカルと反応してBrOH$$^{cdot -}$$、さらにBr$$_{2}$$$$^{-}$$を生じる。異なる実験条件で得られたBrOH$$^{cdot -}$$やBr$$_{2}$$$$^{-}$$のタイムプロファイルに対して、既報の反応速度式、速度定数を用いたスパーモデルシミュレーションを行った結果、10mM以上の高濃度条件では、2BrOH$$^{cdot -}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$ + 2OH$$^{-}$$の反応(反応度度定数: k=3.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)を新たに考慮することで実験結果をよく再現できることを明らかにした。

論文

System for measuring temporal profiles of scintillation at high and different linear energy transfers by using pulsed ion beams

越水 正典*; 倉島 俊; 田口 光正; 岩松 和宏; 木村 敦; 浅井 圭介*

Review of Scientific Instruments, 86(1), p.013101_1 - 013101_5, 2015/01

 被引用回数:9 パーセンタイル:47.26(Instruments & Instrumentation)

多くの熱中性子検出用シンチレータでは、(n,$$alpha$$)反応により生じる$$alpha$$線によりシンチレーションが生じる。$$alpha$$線により固体中で生じる電離や励起状態の空間的密度は、$$gamma$$線や電子線の場合と比較すると非常に大きい。そのため、励起状態間相互作用が生じ、シンチレーションスペクトルや減衰挙動に影響を与えうる。この励起状態間相互作用の様相を材料設計の観点から制御することが可能となれば、$$gamma$$線の検出イベントと(n,$$alpha$$)反応を利用した中性子の検出イベントとのスペクトルや減衰挙動の差に基づいた弁別が可能となる。そのためには、励起状態間相互作用の様相を観測する手段が必要である。そこで、シンチレーションの短時間プロファイルを計測するシステムを構築し、サイクロトロンで加速したシングルパルスビームによりBC-400やBaF$$_{2}$$などの高速シンチレータを照射してその特性評価を行ったので報告する。

論文

Concentration and incident energy dependences of transient species in water by H$$^{+}$$ ion irradiation

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 勝村 庸介

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 36(3), p.329 - 332, 2011/09

高LET放射線の一つである重イオンの照射効果を解明することを目的に、イオン照射直後の短寿命活性種の反応挙動を光吸収法により明らかにした。照射には20MeV, H$$^{+}$$イオンを選択し、スパー間距離を制御するために照射エネルギーを減弱させながらパルスイオン照射及びオンライン分光測定を行った。OHラジカルのプローブであるNaBrの水溶液へのH$$^{+}$$イオン照射によりBr$$_{2}$$$$^{-}$$の生成が観測された。375nmの吸光度から評価されるBr$$_{2}$$$$^{-}$$の生成収率は、NaBr濃度が1から1000mMに増加するに従い、0.73から0.85molecules/100eVへわずかに増加した。一方、平均スパー間距離が13nmから7nmと短くなるに従い、Br$$_{2}$$$$^{-}$$の生成収率は0.9から0.3molecules/100eVへ減少した。これは、スパーの重なりの増加により、初期活性種同士の再結合反応の割合が増え、溶質との反応割合が減少したためと考えられる。

報告書

実験炉組合せ照射(JRR-3⇔常陽)及びホット施設(WASTEF,JMTRホットラボ,MMF,FMF)の作業計画と作業報告; 長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発

松井 義典; 高橋 広幸; 山本 雅也; 仲田 祐仁; 吉武 庸光; 阿部 和幸; 吉川 勝則; 岩松 重美; 石川 和義; 菊地 泰二; et al.

JAEA-Technology 2009-072, 144 Pages, 2010/03

JAEA-Technology-2009-072.pdf:45.01MB

日本原子力研究開発機構は、平成17年10月に日本原子力研究所と核燃料サイクル開発機構との統合によって誕生した。この統合を最大限に利用したプロジェクトが、旧電源開発促進対策特別会計法及び特別会計に関する法律(エネルギー対策特別会計)に基づく文部科学省からの受託事業「長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発」である。この「長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発」において、材料の照射損傷評価指標の確立に重要な、世界で類のない、高速実験炉「常陽」と研究用原子炉であるJRR-3を利用した組合せ照射材を平成18年から平成19年の約2年間の短期間で取得した。本報告は、これら常陽,JRR-3の実験炉施設及びWASTEF, JMTRホットラボ,MMF, FMFのホット施設を利用した組合せ照射における作業計画から作業結果及び照射試験における照射温度と照射量の評価をまとめたものである。

論文

Ratio of transverse diffusion coefficient to mobility of electrons in high-pressure xenon and xenon doped with hydrogen

小林 進悟*; 長谷部 信行*; 細島 岳大*; 石崎 健士*; 岩松 和弘*; 三村 光輝*; 宮地 孝*; 宮島 光弘*; Pushkin, K.*; 手塚 千幹*; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 45(10A), p.7894 - 7900, 2006/10

 被引用回数:11 パーセンタイル:41.69(Physics, Applied)

高圧のキセノンとキセノン水素混合ガス中での電子の特性エネルギーの測定を行い、その値を初めて取得した。測定結果から、特性エネルギーの非線形成分の密度効果は、1MPaまでは15%以下であることを断定できる。また、高圧キセノン中に水素を混合することで電子の特性エネルギーを減少させることができることがわかり、このことを利用すれば、キセノンガスを用いた放射線撮像装置の解像度劣化要因である電子の拡散を抑えることができる。

口頭

寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発,2; 実炉組合照射(JRR-3$$Leftrightarrow$$常陽)及びホット施設(WASTEF, JMTR-HL, MMF, FMF)作業の計画と実施

松井 義典; 鍋谷 栄昭; 楠 剛; 高橋 広幸; 相沢 雅夫; 仲田 祐仁; 沼田 正美; 宇佐美 浩二; 遠藤 慎也; 伊藤 和寛; et al.

no journal, , 

「長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発」の研究の中で、研究炉「JRR-3」及び高速実験炉「常陽」の両炉を用いて、各原子炉の特徴を活かした単独照射材及び相互の組合せ照射材を得るため、東海,大洗のホット試験施設を含めた計画及びH18年度の実施分について報告する。

口頭

長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発,2; 実炉組合照射(JRR-3$$Leftrightarrow$$常陽)及びホット施設(WASTEF, JMTR-HL, MMF, FMF)作業の報告

松井 義典; 高橋 広幸; 市瀬 健一; 宇佐美 浩二; 遠藤 慎也; 岩松 重美; 米川 実; 伊藤 和寛; 山本 雅也; 曽我 知則; et al.

no journal, , 

平成18年度から文部科学省の受託事業として「長寿命プラント照射損傷管理技術に関する研究開発」を実施している。この研究開発において、材料の照射損傷評価指標の確立に重要な照射材を高速炉の常陽と研究炉のJRR-3との相互組合せ照射により、約2年間の短期間で取得した。この常陽及びJRR-3の照射を実施するにあたり、日本原子力研究開発機構の大洗研究開発センター及び原子力科学研究所の各原子炉施設及び各ホット施設(WASTEF, JMTR-HL, MMF, FMF)を利用する全体計画,各施設作業及び照射結果等について報告する。

口頭

Observation of heavy ion induced transient species in water by spectroscopic technique

田口 光正; 須郷 由美; 岩松 和宏; 木村 敦; 倉島 俊; 勝村 庸介*

no journal, , 

高エネルギー重イオンは、低LET放射線とは異なる特異的な照射効果を誘起することが知られており、さまざまな基礎・応用研究に用いられている。重イオン照射直後に生成する活性種の反応挙動を時間分解で定性,定量的に観測することが可能なパルス重イオン照射時間分解分光測定システムをTIARA施設に構築した。水の分解によって生じる酸化性の水酸化ラジカルや還元性の水和電子と溶質との反応をHからNeまでの4種類のイオン種について観測した。電子線パルスラジオリシスで線量計として用いられている、KSCN水溶液に18.3MeV/u Cイオンパルスを照射した場合、比較的長寿命の活性種(SCN)$$_{2}$$$$^{-}$$が観測された。この活性種の生成量は、重イオンの照射エネルギーの減少あるいはLET(線エネルギー付与)の増加に伴い減少した。

口頭

分光学的手法による重イオン誘起活性種反応の観測

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 木村 敦; 倉島 俊; 勝村 庸介

no journal, , 

X線や$$gamma$$線,電子線とは異なる線質効果を示す重イオンビームの照射影響を解明することを目的に、トラック内の活性種挙動を観測した。TIARA施設に設置されているAVFサイクロトロンからのC $$^{5+}$$(220MeV)及びH$$^{+}$$(20MeV)イオンを、NaCl水溶液及びNaBr水溶液へパルス的に照射し時間分解分光測定を行った。水溶液へのイオン照射によって紫外部領域(375nm)に光過渡吸収が観測され、その吸光度から水酸化ラジカルとCl$$^{-}$$あるいはBr$$^{-}$$との反応によって生じるCl$$_{2}$$$$^{-}$$及びBr$$_{2}$$$$^{-}$$の収率が得られた。H$$^{+}$$イオン照射に比べて、C$$^{5+}$$イオン照射による収率は全体的に低く、1000mMの濃度においては5倍程度異なる。これはトラック内に生成した活性種密度の差に起因すると考えられる。また、Cl$$_{2}$$$$^{-}$$及びBr$$_{2}$$$$^{-}$$の生成収率は、H$$^{+}$$, C$$^{5+}$$イオンともNaCl及びNaBrの濃度、すなわち捕捉能(平均的な反応時間)の減少に伴い減少した。また、C$$^{5+}$$イオンの入射エネルギーの減少に伴い、Cl$$_{2}$$$$^{-}$$及びBr$$_{2}$$$$^{-}$$生成収率は減少した。以上、NaClや、NaBrをプローブとして用いることにより、初期活性種収率に対するトラック構造の影響を実験的に明らかにすることができた。

口頭

Investigation of chemical reactions induced by heavy ion using spectroscopic method

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 木村 敦; 倉島 俊; 勝村 庸介

no journal, , 

高LET放射線の一つである重イオンの照射効果については、その現象論的な有効性は広く知られているものの、その反応メカニズムは詳細には明らかになっていない。そこで、重イオン照射によって引き起こされる化学反応を解明することを目的に、分光学的な手法によって過渡種を観測する装置を構築した。水分子の分解によって生じる活性種との反応メカニズムのよくわかっているNaClやNaBrを水に溶解した水溶液にTIARA施設AVFサイクロトロンからの20MeV H$$^{+}$$イオンや220MeV C$$^{5+}$$イオンをパルス的に照射しオンラインで光吸収測定したところ、Cl$$_{2}$$$$^{-}$$やBr$$_{2}$$$$^{-}$$の生成と消滅が観測された。これらアニオンの初期生成収率はイオンの照射エネルギーの増加に伴い増加することを明らかにした。

口頭

Observation of transient species in water under pulsed heavy ion irradiation

田口 光正; 岩松 和宏; 須郷 由美; 倉島 俊; 勝村 庸介

no journal, , 

高エネルギーの重イオンは従来から用いられてきたX線や$$gamma$$線などの低LET放射線とは異なる照射効果を引き起こすことが知られており、それを利用した材料や生物分野での利用研究が広く展開している。そこで、重イオン照射直後に生成する短寿命で反応性の高い活性種の反応を理解することを目的に、時間分解で分光測定が可能な装置を構築した。水分子の分解によって生じる水酸化ラジカルとの反応メカニズムのよくわかっているNaBrの水溶液にTIARA施設AVFサイクロトロンからの20MeV H$$^{+}$$イオンや220MeV C$$^{5+}$$イオンをパルス的に照射しオンラインで光吸収測定したところ、Br$$_{2}$$$$^{-}$$の生成と消滅が観測された。これらアニオンの初期生成収率は、NaBrの濃度やイオンの照射エネルギーの増加に伴い増加することを明らかにした。

口頭

Concentration and incident energy dependences of transient species in water by H$$^{+}$$ ion irradiation

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 勝村 庸介

no journal, , 

高LET放射線である重イオンビームは、低LET放射線であるX線や$$gamma$$線,電子線とは異なる線質効果を引き起こすことが知られている。このことを利用した材料の作製や植物の品種改良など応用研究が行われているものの、その初期過程であるトラック構造理論に基づいた化学反応メカニズムについては明らかになっていない。そこで低LET放射線を用いて研究され、その反応機構がよくわかっているNaBrをプローブとして用いて重イオン照射下での水中化学反応の観測を行った。イオン種はH$$^{+}$$ 20MeVを用い、チョッパーを制御することにより、パルス化して照射した。オンラインで分光学的測定を行い、その光吸収から反応中間体であるBr$$_{2}$$$$^{-}$$の生成と消滅が観測された。Br$$_{2}$$$$^{-}$$の生成量は濃度の増加とともにわずかに増加した。また、イオンのエネルギーを変化させた照射とその場測定より、エネルギーの減少、つまりLETの増加とともに、Br$$_{2}$$$$^{-}$$の生成量は減少することを明らかにした。

口頭

福島第一4号機の燃料保管プールにおける沸騰水放射線照射時の水素発生と水蒸気による水素濃縮の可能性

山下 真一; 平出 哲也; 松浦 千尋*; 岩松 和宏; 田口 光正; 勝村 庸介*

no journal, , 

福島第一原子力発電所4号機は、震災時に点検中であり、核燃料は燃料保管プールにて冷却中であった。しかし、被災に伴う冷却停止後、わずか4日で水素爆発を生じたとされ、また、その後の調査では、燃料の損傷及びプールの放射性物質による汚染は大きくないとされた。爆発原因について幾つかの説明がなされているが、われわれは、プール水の放射線分解により生じた水素が、沸騰により放出された水蒸気が天井や外壁の内面で凝結するに伴い、水素が濃縮されたものと想定し、沸騰する純水の$$gamma$$線照射実験を行った。その結果、4号機での爆発で見られた特徴的な事象を矛盾なく説明できることがわかった。

口頭

Pulse radiolysis of water by energetic heavy ion

田口 光正; 岩松 和宏; 須郷 由美; 倉島 俊; 山口 真*; 勝村 庸介

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分では、アルファ粒子による地下水の分解によって生じる酸化性生成物の影響を明らかにすることが重要である。本研究では、アルファ粒子と同じ照射効果を引き起こすと考えられるHeイオンを水溶液試料に照射し、生成した活性種の挙動を観測することで地下水のアルファ線分解メカニズムを解明することを目的としている。短寿命な活性種の反応を観測するためにHeイオンのパルス照射とオンラインでの光吸収測定法を開発した。水の分解反応において水酸化(OH)ラジカルは最も重要な活性種と考えられている。そこで、OHラジカルのプローブとしてCl$$^{-}$$イオンを選択し、NaCl水溶液試料を調製した。375nmにおいて、Cl$$^{-}$$イオンとOHラジカルによって生成するClOH$$^{-}$$イオンが観測された。吸光度のピーク値から見積もられた、ClOH$$^{-}$$の生成収率はCl$$^{-}$$イオン濃度の増加、すなわち捕捉時間が短くなるに従い増加することを明らかにした。

口頭

イオンビームパルスラジオリシス法による塩化物及び臭化物イオンをプローブとした水分解挙動の解明

岩松 和弘*; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 勝村 庸介*

no journal, , 

高LET放射線の一つである重イオンビームの線質効果を理解することを目的に、水分子の分解によって生じる活性種との反応メカニズムのよくわかっているNaClやNaBrを溶解した水溶液試料へH$$^{+}$$(20MeV), He$$^{2+}$$(50MeV), C$$^{5+}$$(220MeV), Ne$$^{8+}$$(350MeV)イオンをパルス的に照射し時間分解分光測定を行った。照射で生じたOHラジカルと溶解しているBr$$^{-}$$及びCl$$^{-}$$の反応により生成した反応中間体、Cl$$_{2}$$$$^{-}$$やBr$$_{2}$$$$^{-}$$の収率の時間変化を調べた。いずれのイオン種においても、反応中間体の収率はOHラジカルの捕捉時間が遅くなるにつれて減少した。これは理論的に予測されているOHラジカルの時間依存性と同じ傾向であった。また、捕捉時間を一定にして、照射核種の質量やLETを大きくしたところ、反応中間体の収率は減少した。これはトラック内活性種密度の増加によるラジカル同士の再結合反応が原因と考えられる。

口頭

Ion beam pulse radiolysis study of water probed with chloride and bromide ions

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介

no journal, , 

高LET放射線であるイオンビームは、低LET放射線とは異なる照射効果を引き起こすことが知られているものの、その反応メカニズムについては未だ解明されていない。そこで低LET放射線を用いた研究でその反応機構が明らかになっているCl$$^{-}$$やBr$$^{-}$$をプローブとして用いて、水中化学反応で重要なOHラジカルの観測を行った。20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$, 220MeV C$$^{5+}$$、及び350MeV Ne$$^{8+}$$イオンをパルス照射し、分光学測定により、反応中間体であるCl$$_{2}^{-}$$やBr$$_{2}^{-}$$の生成と消滅を観測した。これら反応中間体の生成収率は溶質濃度増加、すなわちOHラジカルの捕捉時間スケールが早くなるにつれて増加した。Cl$$_{2}^{-}$$の生成収率はBr$$_{2}^{-}$$に比べて全体的に低かった。これはCl$$^{-}$$の捕捉時間がBr$$^{-}$$よりも遅いことや反応中間体生成の逆反応が大きく影響していると考えられる。また、反応中間体の収率は照射イオンのLETが増加するにつれて4.9から0.1程度まで減少した。これはLET増加に伴うラジカル初期分布密度の増加による、トラック内再結合反応が原因と考えられる。

口頭

沸騰水の放射線分解による水素の発生と濃縮; 福島第一原子力発電所4号機の水素爆発の謎

勝村 庸介; 山下 真一; 平出 哲也; 松浦 千尋*; 岩松 和弘*; 田口 光正

no journal, , 

福島第一原子力発電所4号機の水素爆発の原因を検討するため、沸騰あるいは非沸騰の水を用いて$$gamma$$線照射で発生する水素の定量試験と濃度分布測定を行った。沸騰していない静水の場合、$$gamma$$線照射で発生する水素のG値(収率)は非常に小さいものの、沸騰している場合は純水でG=0.24, 3.5%食塩水ではG=0.54となった。一方、酸素の発生量は水素の1/5程度であった。また、非照射下において、100Lのアクリル箱に水溜を設置して内部の水素濃度分布について調べたところ、水が沸騰していない条件では箱内部で水素が均一に分布するものの、沸騰条件では水蒸気の移動に伴い、水蒸気が結露する壁近傍や低温部で水素が濃縮することを見いだした。

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