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論文

Mechanisms responsible for adsorption of molybdate ions on alumina for the production of medical radioisotopes

藤田 善貴; 新関 智丈*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*; Malgras, V.*; Kaneti, Y. V.*; Liu, C.-H.*; 籏野 健太郎*; 末松 久幸*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(1), p.129 - 137, 2022/01

https://doi.org/10.1246/bcsj.20210249
 被引用回数：8 パーセンタイル：72.56(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、異なるpHの様々なモリブデン酸イオン種を含む溶液に浸したアルミナの各種表面分析(FTIR, XPS,ラマン分光法)により、アルミナへのモリブデン酸イオンの吸着メカニズムを考察した。得られた結果は、モリブデン酸イオンを含む酸性溶液にアルミナを浸すと、表面に存在するヒドロキシル基が除去されて正に帯電したサイトが生成され、モリブデン酸イオン(MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$またはAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$)が静電相互作用によって吸着されることを示した。アルミナは酸性溶液にわずかに溶解してAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$を形成し、これはMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$よりも容易に脱離する。さらに、アルミナ表面を多くの-OH基で濃縮し、Mo溶液を最適化してアルミナへMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$としてモリブデン酸イオンを吸着させることで、アルミナのMo吸着および脱離特性を向上できる可能性が示唆された。これらの発見は、医療用放射性同位体($$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc)ジェネレータ用の、より効率的で安定したアルミナベースのMo吸着剤の開発に貢献できる。

論文

Mesoporous alumina-titania composites with enhanced molybdenum adsorption towards medical radioisotope production

Benu, D. P.*; Earnshaw, J.*; Ashok, A.*; 土谷 邦彦; Saptiama, I.*; Yuliarto, B.*; Suendo, V.*; Mukti, R. R.*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 94(2), p.502 - 507, 2021/02

https://doi.org/10.1246/bcsj.20200282
 被引用回数：11 パーセンタイル：64.63(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究は、TiO$$_{2}$$含有量を変化させたメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$複合材料の製造開発及び医療用放射性同位元素の製造のためのMo吸着剤の性能向上のために行った。TiO$$_{2}$$の含有量の増加は、元の形態を変えることなく、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$表面へのより多くのTiO$$_{2}$$ナノ粒子の形成を促進する。開発したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-2.5%Ti及びAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Tiのアルミナ試料はアモルファスであったが、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-10%Tiでは、TiO$$_{2}$$がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$表面に被覆されていた。一方、TiO$$_{2}$$の添加により、比表面積はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の177m$$^{2}$$/gからAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Ti試料では982m$$^{2}$$/gまで大幅に増加した。これにより、Mo吸着量は、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$で37.1mg/g、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-2.5%Tiで39.0mg/g、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-10%Tiで40.5mg/gであったが、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Tiはよりも高い44.5mg/gを示した。これにより、従来のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の吸着能力と比較して、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$複合材料の吸着能力の向上に見通しを得た。

論文

Biomolecule-assisted synthesis of hierarchical multilayered boehmite and alumina nanosheets for enhanced molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Yuliarto, B.*; 熊田 博明*; 土谷 邦彦; 藤田 善貴; Malgras, V.*; 福光 延吉*; 榮 武二*; 籏野 健太郎*; et al.

Chemistry; A European Journal, 25(18), p.4843 - 4855, 2019/03

https://doi.org/10.1002/chem.201900177
 被引用回数：15 パーセンタイル：54.20(Chemistry, Multidisciplinary)

ユニークな階層的多層構造を持つメソポーラスベーマイト($$gamma$$-AlOOH)およびガンマ-アルミナ($$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)ナノシート合成のために様々な生体分子の効果的な利用が実証されている。生体分子の性質と濃度は、得られる$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノシートの結晶度,形態および組織特性に強く影響し、容易に調整可能である。生体分子を用いて合成された階層型$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$多層ナノシートは、生体分子なしで合成したものと比較して、結晶度の向上、粒子分離の改善および明確な多層構造を示した。さらに、これらの$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノシートは、メソポーラス構造と階層的な多層構造により、それぞれ425, 371m$$^{2}$$/gの高い比表面積を有していた。医療用ラジオアイソトープ製造のためのモリブデン吸着材に適用した結果、階層型$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$多層ナノシートは33.1$$sim$$40.8mg-Mo/gのMo吸着容量を有した。このMo吸着性能は、結晶度,比表面積および細孔容積の相乗的な組合せによる影響を受ける。提案された生体分子支援合成方法は、将来、他の3Dメソポーラス酸化物の合成に発展する可能性がある。

論文

Template-free fabrication of mesoporous alumina nanospheres using post-synthesis water-ethanol treatment of monodispersed aluminium glycerate nanospheres for molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 福光 延吉*; 榮 武二*; Kim, J.*; Kang, Y.-M.*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Small, 14(21), p.1800474_1 - 1800474_14, 2018/05

https://doi.org/10.1002/smll.201800474
 被引用回数：52 パーセンタイル：89.27(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いるには高いMo吸着性能を有するMo吸着材の開発が必要である。本研究では、Mo吸着材として、新たに開発した合成後、"水・エタノール"処理と高温焼結を組み合わせる手法によって、アルミニウムグリセレートナノ粒子から分子鋳型を用いずにメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子を合成した。これとほぼ同一の手法で得られたメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子は、無処理のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子および市販のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して、2$$sim$$4倍高い表面積、より小さい細孔径分布のメソポーラス、200$$^{circ}$$C低い結晶化温度、数倍高いMo吸着性能を示した。これにより、新たに提案した合成後処理法の酸化物材料への機能性向上の有効性が示唆された。

論文

Molybdenum adsorption properties of alumina-embedded mesoporous silica for medical radioisotope production

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Oveisi, H.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 高井 公子*; 榮 武二*; Pradhan, S.*; Hossain, M. S. A.*; 福光 延吉*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 91(2), p.195 - 200, 2018/02

https://doi.org/10.1246/bcsj.20170295
 被引用回数：44 パーセンタイル：81.62(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料の開発が必要である。このため、メソポーラス構造を持つシリカの表面にアルミナを含浸させた構造を持つ材料(Al-MPS)を開発した。本研究では、Al-MPSのAl/Si比及び焼結温度の違いによるモリブデンの吸着特性への影響を調べた。この結果、750$$^{circ}$$Cで焼結した時、Al/Si比の増加とともにAl-MPSの比表面積は低下傾向にあったが、空孔間の距離、空孔径等はほぼ同じであった。Al-MPSのMo吸着量は、Al/Si比の増加とともに増加することが分った。さらに、Mo吸着量は、使用するMo溶液のpHに影響することも分った。

論文

Mesoporous alumina as an effective adsorbent for molybdenum (Mo) toward Instant production of radioisotope for medical use

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 祐未*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 榮 武二*; 高井 公子*; 福光 延吉*; Alothman, Z. A.*; Hossain, M. S. A.*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 90(10), p.1174 - 1179, 2017/10

https://doi.org/10.1246/bcsj.20170184
 被引用回数：44 パーセンタイル：79.34(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法における$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス構造を持つアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナ(MA)を開発し、比表面積や結晶構造の違いによるMo吸着性能の評価を行った。この結果、焼結温度の違いによるMAの気孔径や比表面積の違いを明らかにするとともに、Mo溶液の違いによるMo吸着性能を明らかにした。

口頭

Development of mesoporous alumina for domestic production of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Kaneti, Y. V.*; Benu, D. P.*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは放射性医薬品として最も多く使用されるが、その親核種である$$^{99}$$Moを日本では100%輸入に依存している。そこで、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの国産化を目的に、放射化法を用いた$$^{99}$$Mo製造に関する研究を進めている。放射化法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は極めて低いため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータへの適用にはMo吸着容量の多い吸着材が必要である。放射性医薬品基準においてMo吸着材はアルミナと定義されていることから、高い吸着容量を持つアルミナの開発としてメソポーラス加工に着目した。本研究では、シリカアルミナ複合体、ソルボサーマル法によるアルミナ粉末のエタノール処理、TiO$$_{2}$$を混入させたAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$の3通りの方法でメソポーラスアルミナを作製した。その結果、いずれの方法でも従来の$$gamma$$アルミナよりも高いMo吸着容量を示した。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化を目指したメソポーラスアルミナ-チタン複合体の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Kaneti, Y. V.*; Benu, D. P.*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

核医学検査薬として最も多く使用されるテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種である。核不拡散等の観点よりウランを用いる核分裂法の代わりに、$$^{98}$$Moに中性子照射する放射化法による$$^{99}$$Moの国産化を目指している。放射化法で生成される$$^{99}$$Moは比放射能が極めて低いことから、医療用Mo吸着剤として高いMo吸着容量を有する材料が望まれる。そこで、メソポーラス技術を用いて表面積を増加させたアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナに少量のチタンを添加することによりMo吸着容量の大きいアルミナの合成を試みた。まず、メソポーラス状の$$gamma$$アルミナをオルトチタン酸テトライソプロピルを添加したエタノールに含浸した後、乾燥させアルミナ表面にチタン処理を施した。その結果、5%のTi添加により比表面積及び細孔径が最大となり、既存のアルミナを上回るMo吸着容量が得られることを明らかにした。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化を目指したメソポーラスアルミナの開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Kaneti, Y. V.*; Benu, D. P.*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

放射化法を利用した$$^{99m}$$Tc国産化では、生成される$$^{99}$$Mo量が少ないため放射化Mo溶液から十分な量の$$^{99m}$$Tcを抽出するには、多量のMoを吸着することが必要である。本研究の目的は、より高い吸着能を持つMo吸着材を開発することである。抽出液の安全性を担保するためには既存の吸着材アルミナの性質を変えないことが望ましく、Mo吸着能を高めるためアルミナ粒子の比表面積を増やす方法を検討した。その方法としてメソポーラス加工に着目し、シリカアルミナ複合体、ソルボサーマル法によるアルミナ粉末のエタノール処理、TiO$$_{2}$$を混入させたAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$の3通りの方法でメソポーラスアルミナを作製した。Mo吸着能は、シリカアルミナ複合体で16.8mg/g、ソルボサーマル法で56.2mg/g、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$で44.5mg/gといずれの方法でも従来法の約10mg/gより高く、特にソルボサーマル法で最も優れたMo吸着能を示した。この結果からメソポーラス加工を応用することで、吸着材の性質に大きな変化を加えることなくMo吸着能を高められることが明らかとなった。またいずれの方法においても、Mo吸着能はアルミナの焼成温度およびMo溶液のpHに依存した。

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