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論文

Thermally altered subsurface material of asteroid (162173) Ryugu

北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.

Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03

 被引用回数:54 パーセンタイル:96.05(Astronomy & Astrophysics)

2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300$$^{circ}$$Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200$$^{circ}$$Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。

論文

Study on gas entrainment from unstable drifting vortexes on liquid surface

平川 萌*; 菊池 祐一郎*; 堺 公明*; 田中 正暁; 大島 宏之

Proceedings of 26th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-26) (Internet), 8 Pages, 2018/07

ナトリウム冷却高速炉において、ガス通過による予期しない炉心反応度の投入を防止するため、カバーガス空間にある自由液面からのガス巻き込み現象は重要な評価課題となっている。本研究では、回流水槽を利用した実験で観察された自由液面を移動する非定常渦のガス巻込み現象の解析を行い、実験結果と比較して解析手法の妥当性について検討するとともに、解析結果に対し、原子力機構で開発された評価ツール(StreamViewer)を適用して、自由液面からのガスコア長さの評価を実施した。

論文

Measurement of the Md$$^{3+}$$/Md$$^{2+}$$ reduction potential studied with flow electrolytic chromatography

豊嶋 厚史; Li, Z.*; 浅井 雅人; 佐藤 望; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮; 北辻 章浩; 塚田 和明; 永目 諭一郎; et al.

Inorganic Chemistry, 52(21), p.12311 - 12313, 2013/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:30.55(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

本研究では、フロー電解クロマトグラフィー装置を用いメンデレビウム(Md)の還元挙動を調べた。クロマトグラフィーカラムに適切な電位を印加することにより、安定なMd$$^{3+}$$をMd$$^{2+}$$へと還元できた。Md$$^{3+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$Md$$^{2+}$$反応の還元電位を標準水素電極に対して-0.16$$pm$$0.05Vと決定した。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:14 パーセンタイル:69.42(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

論文

Anionic fluoro complex of element 105, Db

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10

 被引用回数:17 パーセンタイル:50.97(Chemistry, Multidisciplinary)

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。

論文

Study of metallofullerenes encapsulating actinides

秋山 和彦; 末木 啓介*; 塚田 和明; 矢板 毅; 三宅 洋子*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 兒玉 健*; 菊地 耕一*; 大槻 勤*; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.151 - 154, 2002/06

アクチノイドフラーレンはそのHPLC溶離挙動から2つのグループに分類することができる。第1のグループはU,Np,Amを内包した金属フラーレンでLa,Ce,Pr,Ndのような軽ランタノイドを内包したものと類似した溶離挙動を示しており、第2のグループはTh,Paを内包したもので、ランタノイドフラーレンとは全く異なった挙動を示している。溶出ピークの主成分は質量分析の結果から前者はM@C82、後者はM@C84であると同定され、内包されたU及び,Th原子の酸化状態は紫外可視近赤外吸収やX線吸収端近傍構造分光から、それぞれ3+及び、4+であることが推測される。

論文

Isolation and characterization of light actinide metallofullerenes

秋山 和彦; Zhao, Y.*; 末木 啓介*; 塚田 和明; 羽場 宏光; 永目 諭一郎; 兒玉 健*; 鈴木 信三*; 大槻 勤*; 坂口 正彦*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 123(1), p.181 - 182, 2001/01

 被引用回数:67 パーセンタイル:84.97(Chemistry, Multidisciplinary)

タンデム加速器を利用し生成した$$beta$$崩壊する放射性アクチノイドトレーサー($$^{240}$$Am,$$^{239}$$Np,$$^{237}$$U)を用いてアクチノイド金属内包フラーレンを合成し単離することに初めて成功するとともに、以下のような性質を明らかにした。放射性アクチノイドを含むフラーレンをアーク放電法で生成し、CS$$_{2}$$溶媒中に抽出された生成物をトルエン溶媒に溶かし、2種類のHPLCカラムの溶出挙動を得た。その結果Am,Np及びVを内包したフラーレンのHPLC挙動は+3価で内包されると考えられる軽ランタノイド(La,Ce,Pr,Ndなど)と良く似た挙動を示すことがわかった。ウランについては大量合成にも成功し、最も多い溶出部を対象にTOF/MSによる化学種同定を行った。その結果、この成分がU@C$$_{82}$$であることを確認した。また紫外可視近赤外領域の光吸収スペクトルから、f軌道に3つの電子を持つNd@C$$_{82}$$との類似性を得ることができた。

報告書

JRR-2の第1次燃料と出力上昇

JRR-2管理課; 神原 豊三; 荘田 勝彦; 平田 穣; 庄司 務; 小早川 透; 両角 実; 上林 有一郎; 蔀 肇; 小金澤 卓; et al.

JAERI 1027, 57 Pages, 1962/09

JAERI-1027.pdf:4.76MB

1961年3月に行われたJRR-2の第1次出力上昇試験全般にわたって記してある。まず第1章に出力上昇の問題となった第1次燃料について、燃料要素の仕様・検査及び問題点と安全性についての検討をした結果を述べてある。この検討に従い、万一燃料被覆破損が生じた場合、でき得る限り早期に発見し、処置を容易にするために破損燃料検出装置を追加設置した。この破損燃料検出装置の検出の方法,装置の内容について第2章に記してある。最後に第3章に実施した第1次出力上昇試験の経過について述べてある。

報告書

JRR-2制御系,冷却系機能試験

神原 豊三; 荘田 勝彦; 平田 穣; 庄司 務; 萩野谷 欣一; 小早川 透; 八巻 治恵; 横田 光雄; 堀木 欧一郎; 柚原 俊一; et al.

JAERI 1023, 120 Pages, 1962/09

JAERI-1023.pdf:8.67MB

JRR-2原子炉は、1956年11月米国AMF社と契約を結び、1958年4月より建設工事に着手した。建設工事期間には、ほかの報告に見られるように、種々の問題があり、据付組立が完了したのは1959年12月末であった。その後引続き、制御系,冷却系の機能試験が行われた。これはそれらの試験の報告である。

報告書

JRR-2における水・ガスの処理と分析

JRR-2管理課; 神原 豊三; 荘田 勝彦; 平田 穣; 庄司 務; 萩野谷 欣一; 小早川 透; 八巻 治恵; 横田 光雄; 堀木 欧一郎; et al.

JAERI 1024, 79 Pages, 1962/08

JAERI-1024.pdf:5.66MB

この報告は、JRR-2が臨海になる前に行った重水ヘリウム系の乾燥及び重水注入と、臨海後1960年11月の3000kWへの第2次出力上昇に至るまでに実施した重水の分析とイオン交換樹脂の重水化,ヘリウムの純化及び二次冷却水の処理について、その問題点とこれを解決するためにとった方法及び実施の経験を、5編にまとめたものである。JRR-2は重水減速冷却型であって、重水は入手が容易でなく、その稀釈あるいは消耗は炉の運転上重大な問題となる恐れがあるので、その炉への注入は臨界前に重水ヘリウム系を十分に乾燥した後慎重に行った。臨界後は重水濃度,pH,不純物,放射性核種等運転上重要なものについて測定を行い、また、精製系のイオン交換樹脂は軽水を重水と置換して取り付けた。ヘリウム系は1960年2月出力上昇に先立って空気とヘリウムを置換し、その後は活性炭吸収装置を内蔵する純化装置により純化を行っている。二次冷却水については腐食による障害を監視しながら処理を実施してきた。以上のような作業を行うことにより、水ガス系にはほとんど問題なく、炉は安全に運転することができた。

報告書

JRR-2の臨界実験と特性測定

JRR-2臨界実験グループ; 神原 豊三; 荘田 勝彦; 平田 穣; 庄司 務; 小早川 透; 両角 実; 上林 有一郎; 蔀 肇; 小金澤 卓; et al.

JAERI 1025, 62 Pages, 1962/03

JAERI-1025.pdf:4.6MB

第2号研究用原子炉JRR-2は、20%濃縮ウランのMTR型燃料を用いた重水減速・冷却の熱中性子研究炉である。この炉の最大熱出力は10MW,平均熱中性子束密度は1$$times$$10$$^{14}$$n/cm$$^{2}$$secである。この論文は昭和35年10月1日、臨界に到達し、翌36年1月末まで実施した各種の特性試験についての報告書である。内容はJRR-2の臨界試験,制御棒の校正,重水上部反射体効果,燃料要素の反応度効果,温度係数等の特性試験,熱中性子束分布の測定と出力の校正について述べてある。これらの実験は、JRR-2管理課並びに技術研究室より特別に編成されたJRR-2臨界実験グループによって実施されたものである。

口頭

Cation-exchange behavior of Zr, Hf, and Th in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions; Towards to study on sulfate complexation of $$^{104}$$Rf

Li, Z.; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 佐藤 望; 永目 諭一郎

no journal, , 

Cation-exchange behavior of Zr, Hf, and Th in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions at [H$$^{+}$$] = 1.0 M and [SO$$_{4}$$$$^{2-}$$] = 0.000408 M has been studied by a batch method as model experiments of $$_{104}$$Rf. On-line chromatographic behavior of short-lived Zr and Hf was also examined with a rapid chemical separation apparatus to find out appropriate experimental conditions for Rf.

口頭

電気化学的手法による101番元素メンデレビウムの還元

豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Li, Z.; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 北辻 章浩; 永目 諭一郎; 大江 一弘*; et al.

no journal, , 

101番元素メンデレビウム(Md)は水溶液中で3価が最も安定であるが、2価だけでなく1価に還元される可能性があり非常に興味深い。本研究では、電気化学的手法を用いてMdの2価への還元を調べた。原子力機構タンデム加速器において、$$^{248}$$Cm($$^{11}$$B, 4n)反応によって$$^{255}$$Mdを合成した。反応生成物をHe/KClガスジェット法により化学室に搬送し、化学分離装置に捕集した。KClを除去した後、フロー電解カラム装置に導入し0.1M HCl水溶液を用いて溶離展開した。作用電極には0$$sim$$-0.9Vの電圧(Ag/AgCl参照電極)を印加した。溶出液を300$$mu$$Lずつ5つに分取し別々のTa皿に収集した。その後、3M HCl水溶液をカラム電極に導入し、電極に吸着したイオンを流し出した。溶出液を300$$mu$$Lずつ2つに分取し、別のTa皿に収集した。これらを蒸発乾固した後、PIPS検出器を用いて$$alpha$$線測定を行った。印加電圧0Vでは、Mdは0.1M HCl水溶液で溶出せず、3.0M HClで溶出した。この挙動はBk$$^{3+}$$と同じで、Md$$^{3+}$$として存在することを示している。一方、-0.9Vでは、Mdは0.1M HCl水溶液で溶出した。この挙動はSr$$^{2+}$$と同じで、2価に還元されていることがわかった。

口頭

Electrochemistry of the heaviest elements at JAEA

豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 石井 康雄; 佐藤 哲也; Li, Z.; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

no journal, , 

電気化学的手法を用いた重アクチノイド元素ノーベリウム(No)の酸化について発表する。原子力機構タンデム加速器において、$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C, 5n)反応により$$^{255}$$Noを合成し、ガスジェット法によって化学室に搬送した。捕集生成物を$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液に溶解した後、フロー電解カラム装置に導入し、カラム電極からの溶出液を6つのTa皿に180$$mu$$Lずつ収集した。その後、カラムに吸着したイオンを流し出すために3.0M HCl水溶液を流し、溶出液を別の2つのTa皿に収集した。これらの溶出液を蒸発乾固した後、PIPS検出器を用いて$$alpha$$線測定を行った。また$$^{81}$$Srと$$^{162}$$Ybを用いて2価イオンと3価イオンの溶出挙動を確認した。印加電圧0.2Vでは、$$^{255}$$NoはSr$$^{2+}$$と同様に3.0M HCl溶出液に観測された。この挙動はNoが2価イオンとして存在することを示している。一方、1.2Vでは、NoはYb$$^{3+}$$と同様に0.1M $$alpha$$-HIB水溶液によって溶出した。この溶出挙動はNo$$^{2+}$$がNo$$^{3+}$$に電気化学的に酸化されたことを示している。101番元素メンデレビウム(Md)の還元についても報告する。

口頭

新実験システムを利用した105番元素(Db)のHF/HNO$$_3$$水溶液中での陰イオン交換挙動

塚田 和明; 笠松 良崇; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; Li, Z.; 菊池 貴宏; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構のタンデム加速器を利用した核反応$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5n)により105番元素ドブニウムの同位体$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成し、新たに開発したオンライン実験装置を利用して、HF/HNO$$_3$$水溶液系での陰イオン交換実験を行った。その結果、Dbは同族元素Taと比較し、陰イオン交換樹脂への吸着が弱く、また、Nbと同等かより弱い傾向が明らかになった。このことから、Dbのフッ化物錯形成が同族元素に比べ弱いことが期待される。

口頭

HF/HNO$$_{3}$$水溶液系における105番元素、Dbの陰イオン交換挙動

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 菊池 貴宏; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化物錯形成を明らかにするために、Db及びその同族元素Nb, Ta, 擬同族元素Paの陰イオン交換挙動をHF/HNO$$_{3}$$混合水溶液において調べた。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5n)反応により$$^{262}$$Dbを合成した。反応生成物を迅速に化学室へガスジェット搬送し、新たに開発したオンライン迅速イオン交換・$$alpha$$線測定装置を用いてDbの陰イオン交換挙動を調べた。また、第5族同族元素であるNb, Taの陰イオン交換挙動も同条件下において調べ、Dbの実験値との比較を行った。その結果、Dbの分配係数($$it K$$$$_{d}$$値)は、周期表上で最も近い同族元素Taの$$it K$$$$_{d}$$値よりも1桁以上小さく、より軽い同族元素Nbの$$it K$$$$_{d}$$値に近いことを明らかとした。また、Dbの$$it K$$$$_{d}$$値は、別の実験で得た擬同族元素Paの$$it K$$$$_{d}$$値にも近いことがわかった。

口頭

KCl, KFエアロゾルを利用した核反応生成物のHeガスジェット迅速搬送と陰イオン交換実験

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; Li, Z.; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

本研究では105番元素、ドブニウム(Db)の研究を進めている。これまでDbの同族元素であるNbやTa,擬似同族元素PaのHF/HNO$$_{3}$$混酸水溶液中での陰イオン交換挙動を調べ、Dbのフッ化物錯形成を調べるための実験条件を模索してきた。そして、1条件ではあるがDbのイオン交換挙動を調べることに成功し、Dbの溶離挙動がTaよりもNbに近いことがわかった。しかし、これまでの実験手法では溶液濃度によってはNbが樹脂などに物理吸着する等の問題があった。そこで、より迅速で安定したフッ化物錯形成を実現するため、本実験ではエアロゾルを広く使用されてきたKClからKFに変更して、生成物の搬送テストとオンライン陰イオン交換実験を行った。結果として、KFをエアロゾルとして用いるとNbが物理吸着する現象がなくなり、挙動もより安定化する様子が観測された。バッチ法で取得していたNb, Taの溶離挙動をもよく再現しており、He/KFガスジェットの使用によって迅速なオンライン実験条件下でもNbのフッ化物錯形成を詳細に調べることができることがわかった。今後より多様な条件下でNbを比較対象としたDbの実験を進めていくための実験条件を見いだすことができた。

口頭

Anion-exchange behavior of Db in HF/HNO$$_{3}$$ mixed solution using an on-line chemical apparatus

塚田 和明; 笠松 良崇*; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; Li, Z.; 菊池 貴宏; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

no journal, , 

105番元素ドブニウム(Db)と同族元素のニオブ及びタンタルのHF/HNO$$_{3}$$混合水溶液系における陰イオン交換挙動を、オンライン迅速化学分離装置(AIDA-II)を利用して観測した。実験では、$$^{262}$$Db, $$^{88}$$Nb及び$$^{169,170}$$Ta同位体を、それぞれ$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, ${it 5}$n), $$^{nat}$$Ge($$^{19}$$F, ${it x}$n)及び$$^{nat}$$Gd($$^{19}$$F, ${it x}$n)反応を用いてタンデム加速器で合成し、AIDA-IIを利用した繰り返し化学分離と$$alpha$$線測定を行った。得られた$$alpha$$線スペクトルから、Dbの壊変に伴う$$alpha$$線を同定し、その分配係数を求めた。その結果、本水溶液系における陰イオン交換樹脂への吸着の強さはPa $$<$$ Db $$<$$ Nb $$ll$$ Taであり、Dbとその直近の同族元素であるTaの挙動が大きく異なるという興味深い結果が得られた。講演では本結果とともに、原子力機構におけるDbの水溶液化学の現状と今後の計画についても報告する。

口頭

Rfを模擬した同族元素Zr並びにHfの$$alpha$$-HiB錯形成

菊池 貴宏; 豊嶋 厚史; Li, Z.; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 永目 諭一郎; 笠松 良崇*; Fan, F.*

no journal, , 

原子番号104以上の超アクチノイド元素の化学的性質は、その短い半減期と核反応生成率の低さから化学実験が困難で、未だ不明な部分が多い。これまでに本研究グループでは、周期表第4族に位置する104番元素ラザホージウム(Rf)のフッ化物形成が同族元素Zr並びにHfの性質とは大きく異なることを実験で確認してきた。本研究では、このRfをさらに系統的に理解するために、金属イオンの電荷やイオン半径に依存して錯体を形成する$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HiB)を用いた陽イオン交換法による研究を目指して、同族元素のZr並びにHfを対象に$$alpha$$-HiB錯体の形成機構を調べた。また、この実験結果から、今後のRfのオンライン実験への適応に関する問題点等の評価を行った。

口頭

Anion-exchange behavior of Db in HF/HNO$$_{3}$$ mixed solution using a new on-line chemical apparatus

塚田 和明; 笠松 良崇*; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; Li, Z.; 菊池 貴宏; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構のタンデム加速器から得られる重イオンビームを用いて$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5n)反応により105番元素ドブニウムの同位体$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成し、新たに開発したオンライン化学分離装置を利用して、HF/HNO$$_{3}$$水溶液系での陰イオン交換挙動を調べた。開発した装置では、$$^{262}$$Dbの半減期(34秒)以内で化学分離を行い、$$alpha$$線測定を開始することが可能になり、統計精度を約2倍に上げることができた。この結果、Dbのデータを精度よく求めることができ、同族元素のイオン交換挙動との比較が可能になり、DbはTaと比較して陰イオン交換樹脂への吸着が著しく弱いこと、また、Nbの吸着とほぼ同等か若干弱い可能性があることが明らかになった。

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