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論文

Rapid analysis of $$^{90}$$Sr in cattle bone and tooth samples by inductively coupled plasma mass spectrometry

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 36(8), p.1678 - 1682, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

ウシの硬組織用の$$^{90}$$Sr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。

論文

Online solid-phase extraction-inductively coupled plasma-quadrupole mass spectrometry with oxygen dynamic reaction for quantification of technetium-99

松枝 誠; 柳澤 華代*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信; 北村 哲浩; 高貝 慶隆*

ACS Omega (Internet), 6(29), p.19281 - 19290, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

多段階分離を用いた干渉物質($$^{99}$$Ru及び$$^{98}$$Mo)の除去を利用した完全自動のオンライン固相抽出ICP-MS分析法を開発した。$$^{99}$$TcのICP-MS分析では試料中に大過剰に含まれるMo由来の同重体(MoH)が定量を阻害するが、本法は$$^{99}$$Tc/Mo = 1.5$$times$$10$$^{-13}$$のアバンダンス比を得ており、ICP-MSの適用範囲を拡張した。検出下限値は50 mL導入で9.3pg/L、測定時間は24分であった。

報告書

環境試料中ヨウ素-129のICP-MS分析に向けた固相抽出法の開発; 陰イオン交換樹脂および銀イオン担持樹脂の干渉元素除去特性の比較

青木 譲; 松枝 誠; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信

JAEA-Research 2021-002, 20 Pages, 2021/05

JAEA-Research-2021-002.pdf:2.75MB

環境試料中に極低濃度で存在する$$^{129}$$IをICP-MS法で高感度かつ迅速に分析するために、共存する干渉元素(Na, Mg, K, Ca, Mo, Cd, In)からIを分離する前処理として固相抽出法が広く利用されている。固相抽出樹脂として、既存のアミノ基を導入した陰イオン交換樹脂とともに、近年ではAg$$^{+}$$担持樹脂の利用が進められており、それぞれの樹脂の特性を踏まえて前処理法の最適化が必要となっている。本研究では、陰イオン交換樹脂であるDOWEX1-X8およびAG1-X8, Ag$$^{+}$$担持樹脂であるCLResinについて、干渉元素からのIの分離特性を比較し、環境試料中の$$^{129}$$IのICP-MS分析への適用性を調査した。吸着・溶出試験の結果、全ての固相抽出樹脂はIを定量的に吸着回収した。また、CLResinは干渉元素の除去性能が最も高く、Moを3.1%残存するものの、その他の干渉元素をICP-MSの検出下限値以下にまで除去した。しかし、$$^{129}$$Iと干渉元素との濃度比の考察から、CLResin処理後に残存するMo濃度は$$^{129}$$IのICP-MS測定になお干渉するレベルであったことから、CLResinからの溶出液を陽イオン交換樹脂(DOWEX50WX8)で処理したところ、溶出液中Moの98%以上が除去され、Moによる測定干渉を除去することができた。したがって、本研究の結果、干渉元素の除去にはCLResinが最適であり、また、CLResinとDOWEX50WX8を組み合わせた前処理法は、極低濃度(バックグラウンドレベル)の$$^{129}$$IのICP-MS分析を可能とする有力な手法となる可能性があることを提示している。

論文

Radioactivity and radionuclides in deciduous teeth formed before the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plant accident

高橋 温*; 千葉 美麗*; 棚原 朗*; 相田 潤*; 清水 良央*; 鈴木 敏彦*; 村上 忍*; 小荒井 一真; 小野 拓実*; 岡 壽崇; et al.

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.10355_1 - 10355_11, 2021/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:69.33(Multidisciplinary Sciences)

The Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plant (FNPP) accident released substantial amounts of radionuclides into the environment. We collected 4,957 deciduous teeth, from children living in Fukushima and reference prefectures. Radioactivity was detected in most of the teeth examined and was attributed to the presence of natural radionuclides, including $$^{40}$$K and daughter nuclides in $$^{238}$$U and $$^{232}$$Th series. Additionally, artificial radionuclides, $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs, were detected in the teeth obtained from children from Fukushima and the reference prefectures. However, these radionuclides were not believed to have originated from the FNPP accident. Because the teeth examined in the present study were formed before the FNPP accident occurred, the aforementioned findings may serve as important control data for future studies regarding the radioactivity of teeth formed after the FNPP accident.

論文

生体内硬組織試料中$$^{90}$$SrのICP-MS測定に向けたSrレジンの適用性

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 北村 哲浩; 阿部 寛信

KEK Proceedings 2020-4, p.180 - 185, 2020/11

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点が$$^{90}$$Sr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる$$^{90}$$Srの定量が試みられている。土壌や水以外の$$^{90}$$Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の$$^{90}$$Sr分析への適用性を検討した。魚の骨試料を対象にカラムを用いて化学分離を行ったところ、カラムへの試料導入と2.6M硝酸での洗浄の段階で、安定Srは効率よく回収し、Ca, Feはほぼ全て除去できた。Mg, Baは完全に除去できなかったが、安定Srの濃度に比べ2桁以上低濃度であり、マトリックス効果は確認されなかった。もともと低濃度のZr, Ge, Seの除去の程度の見積もりが困難であったが、質量数90でのアバンダンス感度は確認されず、ICP-MSでの$$^{90}$$Sr測定時の干渉がないことがわかった。本手法は安定Srを効率よく回収しながらICP-MS測定の干渉元素を除去できるため、今後、硬組織中の$$^{90}$$SrをICP-MSで分析する際の化学分離法への適用が期待される。

論文

External exposure dose estimation by electron spin resonance technique for wild Japanese macaque captured in Fukushima Prefecture

岡 壽崇; 高橋 温*; 小荒井 一真; 光安 優典*; 木野 康志*; 関根 勉*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; 鈴木 敏彦*; 小坂 健*; et al.

Radiation Measurements, 134, p.106315_1 - 106315_4, 2020/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:42.23(Nuclear Science & Technology)

ニホンザルのエナメル質中に誘起された炭酸ラジカルと吸収線量の関係(検量線)を電子スピン共鳴(ESR)法で調べた。ニホンザルのエナメル質のESR測定で検出できる線量の下限(検出限界)は33.5mGyであり、ヒトのエナメル質の検出限界と同等であった。作成した検量線を用いて、福島県で捕獲した7頭の野生ニホンザルの線量を評価したところ、45mGyから300mGyの被ばくをしていることがわかった。

論文

第20回「環境放射能」研究会

小荒井 一真

放射化学, (40), p.26 - 27, 2019/09

平成30年3月14日$$sim$$16日の3日間、茨城県つくば市の高エネルギー加速器研究機構において開催された「環境放射能」研究会について和文誌「放射化学」に報告を寄稿する。今回の研究会全体の参加者は195名であり、近年の研究会同様活発な議論が行われたことが伺えた。研究会の最後には4件の発表に対して研究会奨励賞が授与された。受賞者以外にも新規の参加者による興味深い発表が見受けられたため、今後の研究会においてもすぐれた研究発表を行うことが期待される。

論文

福島原発周辺のウシおよびサルの硬組織への$$^{90}$$Srと$$^{137}$$Csの取り込みの研究

小荒井 一真

放射化学, (40), p.34 - 36, 2019/09

学位論文要録を和文誌「放射化学」に寄稿する。学位論文の主な内容である被災動物硬組織への$$^{90}$$Sr, $$^{137}$$Csの取り込み、および$$^{90}$$Sr, $$^{137}$$Cs, アルカリ土類金属, アルカリ金属の土壌からウシへの移行の内容について要約した。$$^{90}$$Srは硬組織の形成や代謝に取り込まれたが、$$^{137}$$Csは形成や代謝に関わらず取り込まれていた。ウシの歯中の$$^{90}$$Srと$$^{137}$$Csは福島第一原子力発電所事故後の環境中の汚染を反映していた。以上のことから、硬組織中の$$^{90}$$Srと$$^{137}$$Csは重要な環境汚染の指標となることが学位論文で示された。

口頭

Trial of rapid measurement for $$^{90}$$Sr in animal bone by ICP-MS

小荒井 一真; 松枝 誠; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 北村 哲浩

no journal, , 

Sr-90とY-90は骨髄への被ばく影響が懸念され、福島第一原発事故後にモニタリングが必要な核種である。しかしながら、放射能測定法では複雑な化学分離や2週間の測定期間を要する。近年、ICP-MSを用いたSr-90の迅速測定法が開発され、土壌や水試料に適用されている。本発表では動物の骨を対象とし、ICP-MSの迅速測定法に適した化学分離法を開発し、実際の試料に適用した。動物の骨として、魚類骨の標準試料を測定試料として選定した。試料の前処理として、マイクロウェーブ分解装置によって硝酸に溶解させた。溶解後の試料はSrレジンを用いた化学分離法をICP-MSの測定システムに組み込み、一連の行程で分析を可能にした。この工程によって、Sr-90をICP-MSで測定する際の妨害元素となるCa, Ba, Y, Zr, Fe, Geを分離した。娘核種のY-90も測定を妨害するため、酸素リアクションによって除去した。0.1gの骨の標準試料を使用した場合、100Bq/gの試料であれば測定可能であることを確認した。

口頭

骨中$$^{90}$$SrのICP-MS分析に向けた固相抽出法の検討

小荒井 一真; 松枝 誠; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 北村 哲浩

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって放出された核種の1つとして$$^{90}$$Srが挙げられる。放射能測定によらない新しい手法として、ICP-MSによって$$^{90}$$Srの定量が試みられている。これまでに、ICP-MSを含む測定システムを開発し、土壌や水試料を対象とし迅速に$$^{90}$$Srを測定可能であることが示された。これまでにICP-MSを用いて骨などの硬組織を測定した例はない。本研究ではICP-MSによる硬組織中$$^{90}$$Sr分析に固相抽出法を最適化させる。MW分解後の魚骨は蒸発乾固し、10mLの2.6M硝酸に溶解した。$$^{90}$$Srの固相抽出はフローインジェクション装置を用いて行った。魚骨分解後の2.6M硝酸溶液、各フラクションは100-10000倍に希釈し、ICP-MS(NEXION300X、Perkin Elmer)によって溶液内の元素濃度を定量した。測定の結果、Srの回収率を担保しながら測定の妨害元素を除去できた。以上のように、ICP-MSによる硬組織中$$^{90}$$Sr測定に適した固相抽出法を開発した。本手法はフローインジェクション装置内で行ったため、オンライン固相抽出/ICP-MSに適用できる。一連の行程での所用時間は数十分であり、迅速な硬組織中$$^{90}$$Srの測定が可能となる。

口頭

オンライン固相抽出ICP-MS法を用いた骨中$$^{90}$$Sr分析における定量値の評価及び補正

松枝 誠; 小荒井 一真; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 北村 哲浩

no journal, , 

Sr-90は人体や動物の体内に取り込まれると骨や歯などの硬組織に蓄積することから、被ばく評価の観点から硬組織の分析ニーズは高いと考えられるが、従来の放射能分析では1ヶ月程度の期間を必要とすることから、多量のサンプルを処理するのは難しい。よって今回、放射能分析と比較して迅速分析が可能であるオンライン固相抽出/ICP-MS法への適用を検討した。本法は主に雨水などの環境試料水中に含まれるSr-90の分析において活用されており、サンプル中のマトリックスによって生ずるICP-MSの感度変化やシステム内に組み込まれているSr吸着樹脂の回収率変動に対応する補正法により、精度よく定量値を求められることが報告されている。しかしながら、今回対象とする硬組織においては環境試料水と比較して多量のマトリックスが含まれている。そのため、同重体干渉物質, 安定同位体Sr及びその他高濃度元素について定量値への影響評価及びその補正方法について調査を行った。

口頭

External dose estimation of Japanese macaque and Procyon lotor using electron spin resonance spectroscopy

岡 壽崇; 高橋 温*; 小荒井 一真; 小野 拓実*; 田巻 廣明*; 木野 康志*; 関根 勉*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; 鈴木 敏彦*; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって環境中に放出された放射性核種は、ヒトや動物に放射線影響を与えると考えられ、詳細な線量評価が求められている。我々はESR装置で歯の炭酸ラジカルを測定することでヒトや動物の外部被ばく線量を推定しようとしているが、従来のESR法の検出限界は146mGyとされており、検出限界の引き下げが必要であった。本研究では、新規エナメル質抽出方法を開発し、炭酸ラジカル強度と線量の関係(検量線)を詳細に作成したところ、検出限界を43mGyにまで引き下げることができた。この検量線を用いて、福島県で捕獲されたニホンザルの外部被ばく線量の推定を行った結果を報告するとともに、アライグマについての検量線の作成と外部被ばく線量の推定の取り組みも報告する。

口頭

歯や耳石に記録された放射性核種の取り込み履歴

小荒井 一真; 松枝 誠; 藤原 健壮; 小野 拓実*; 木野 康志*; 岡 壽崇; 奥津 賢一*; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; 清水 良央*; et al.

no journal, , 

硬組織の中でも、歯は特殊な形成・代謝メカニズムをもつ。そのため、ある1本の歯の内部でも$$^{90}$$Srと$$^{137}$$Csの分布が異なる可能性がある本研究では、硬組織の性質・特徴を利用し、1検体の歯や耳石から動物生息環境中における$$^{90}$$Srと$$^{137}$$Csの分布の時間変化の推定を目指す。事故時点で形成中の歯において、エナメル質の$$^{90}$$Sr比放射能は象牙質の比放射能よりも低い値であった。このように歯の形成時期が事故をまたいだ場合、歯の組織内で$$^{90}$$Srの分布に差があることが示された。この$$^{90}$$Sr比放射能の変化は、事故前後のウシ生息環境中での$$^{90}$$Srの分布の変化を表していると考えられる。同一個体内のウグイ骨と耳石において、安定Srは骨が耳石よりも高濃度であったが、安定Csは骨が耳石より低濃度であった。また、耳石中での安定Sr、安定Csの分布は一様であった。したがって、耳石内で安定SrやCsに対する$$^{90}$$Srと$$^{137}$$Csの分布に変化があれば、河川や海洋での分布の変化を示唆すると考えられる。

口頭

環境サンプル中の放射性核種分析を目的とした迅速かつ簡便な高倍率濃縮手法の検討

松枝 誠; 小荒井 一真; 藤原 健壮; 北村 哲浩

no journal, , 

環境中の放射性核種は極微量のため、大容量試料の濃縮が必要となる。本研究では均一な溶液に相分離現象を与えて形成させた新たな液体相に目的物を抽出する均一液液抽出法の適用を検討した。一般的な溶媒抽出は水相と有機相の接触界面を大きくするために多量の有機溶媒の使用を必要とするが、本法は相分離前に目的物と抽出剤が混合しており、接触面積が非常に大きいため、少量の抽出剤で十分である。今回はpH変化で相形成するpH依存型抽出及びイオン液体の形成反応を利用したイオン液体抽出を用いて各元素の抽出傾向を調査した。その結果、pH依存型抽出ではCapstone FS-63という抽出剤で25種類(Ga, Y, Zn, Nb, In, Sn, Ln, Hf, Ta, Pb, Bi, Th, U)の元素を95%以上抽出した。操作時間は約15分で、抽出相の体積は30$$mu$$Lとなり、167倍の濃縮倍率を得た。イオン液体抽出ではジシクロヘキサノ-18-クラウン6-エーテルとの組合わせでアルカリ金属, アルカリ土類金属, Tl, Pbを選択的に抽出した(Rb: 96.6%, Sr:95.2%, Cs:86.5%, Ba:97.3%, Tl:99.7%, Pb:83.9%)。操作時間は約15分で、抽出相体積は125$$mu$$Lとなり、40倍の濃縮倍率を得た。通常の溶媒抽出よりも高い濃縮倍率で迅速に操作が完了した。

口頭

電子スピン共鳴法による野生動物の外部被ばく線量推定法の検討

岡 壽崇; 高橋 温*; 小荒井 一真; 光安 優典*; 小野 拓実*; 田巻 廣明*; 木野 康志*; 関根 勉*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; et al.

no journal, , 

福島原子力発電所事故によって放出された放射性物質によって野生動物は長期的な低線量率被ばくを受ける。通常は個々の野生動物の捕獲地点の空間線量率を元に外部被ばく線量を推定するが、野生動物は生息域が広いために見積もった外部被ばく線量には不確定要素が大きく、生物影響と明確な相関が得られないことが多い。そこで我々は、電子スピン共鳴(ESR)線量推定法を利用し、歯から外部被ばく線量を直接推定することにした。本研究では、比較的高い空間線量率を示す地域で捕獲した野生ニホンザルとアライグマの歯を用いて、個体の外部被ばく線量を推定した。

口頭

福島県で捕獲したニホンザルの電子スピン共鳴法による外部被ばく線量推定

岡 壽崇; 高橋 温*; 小荒井 一真; 光安 優典*; 木野 康志*; 関根 勉*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; 鈴木 敏彦*; 小坂 健*; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって環境中に放出された放射性物質は長期間にわたってヒトや動物・環境へ影響を与える。ヒトの被ばく線量にはホールボディーカウンタや行動調査などを利用しているが、精確な推定は困難である。そこで我々は、電子スピン共鳴(ESR)法を用いて精確な外部被ばく線量推定に取り組んでいる。2018年までの研究で、ESR線量評価法の検出限界が43mGyであることがわかった。それを利用して実際に福島県の高空間線量率地域で捕獲した野生ニホンザルの外部被ばく線量推定を行おうとしたところ、金属に由来すると考えられる成分のため、清浄なESRスペクトルを得ることができなかった。この成分を除去しないことには外部被ばく線量推定が不可能である。そこで、この金属由来の成分を歯から除去する化学処理方法を検討し、清浄なESRスペクトルの取得を試みたところ、外部被ばく線量の推定が行えるようになった。

口頭

動物の硬組織中$$^{90}$$Sr測定のためのICP-MSの測定条件最適化

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 北村 哲浩; 阿部 寛信

no journal, , 

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点が$$^{90}$$Sr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる$$^{90}$$Srの定量が試みられている。土壌や水以外の$$^{90}$$Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の$$^{90}$$Sr分析への適用性を検討した。検出下限値19Bq/kgで硬組織中$$^{90}$$Srを定量することが可能であり、実際の硬組織中の$$^{90}$$Srも定量することができた。

口頭

硬組織内部の$$^{90}$$Srの分布測定のための少量試料中$$^{90}$$Srの測定

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 木野 康志*; 岡 壽崇; 奥津 賢一*; 山下 琢磨*; et al.

no journal, , 

硬組織(歯や骨)は動物の生息環境中の$$^{90}$$Srの分布の指標とされている。硬組織は代謝の遅い生体組織であるため、組織内に生体の$$^{90}$$Sr取り込みの履歴を残す可能性がある。硬組織内での$$^{90}$$Srの分布を明らかにするためには、硬組織を分割し微細な試料の測定が求められる。本発表では、少量試料に有利なICP-MS法の妥当性を明らかにするために、放射能測定法との比較を行った。放射能測定法およびICP-MS法ともに0.10g中の硬組織中$$^{90}$$Srの定量に成功した。LODを比較すると、1.0g試料の放射能測定が最も低く、続いて0.10g試料のICP-MS測定、0.10gの放射能測定が最も大きいという結果であった。またICP-MS法の分析時間は8時間と、放射能測定法より短時間での分析である。硬組織の微細な破片を測定する場合、ICP-MS法は放射能測定法同様に、$$^{90}$$Sr分析法として適用可能であると考えられる。今後、定量値のばらつきや検出感度を改善することで、より実用的な生体の$$^{90}$$Sr取り込み履歴の調査に応用できると考えられる。

口頭

野生動物の歯を用いたESR線量計測のための試料前処理法の検討

岡 壽崇; 光安 優典*; 高橋 温*; 小荒井 一真; 木野 康志*; 関根 勉*; 奥津 賢一*; 山下 琢磨*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; et al.

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故で環境中に放出された放射性物質によって野生動物は長期的な低線量被ばくを受ける。野生動物の外部被ばく線量は、通常、捕獲した地点の線量率を元に計算で推定するが、生息域の履歴がわからないため推定した被ばく線量には不確定要素が大きい。そこで、環境からの放射線によって歯のエナメル質に誘起される炭酸ラジカルの強度から被ばく線量を推定することを試みている。ESR測定を妨害する元素を歯のエナメル質から除去する前処理法を検討し、捕獲した個体の被ばく線量の推定を行った。

口頭

低線量被ばくをした野生動物の歯を用いた被ばく線量推定

光安 優典*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 小荒井 一真; 木野 康志*; 奥津 賢一*; 関根 勉*; 山下 琢磨*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; et al.

no journal, , 

福島原発事故に起因する環境の放射能汚染の生体影響調査を行っている。行動履歴が不明な野生動物の被ばく線量を、歯のエナメル質中に放射線によって生成した炭酸ラジカルを指標にして個体の被ばく線量を実測するESR線量計測法と、個体の捕獲地点の空間線量率を用いたシミュレーションによる手法で推定し、両者を比較した。その結果、ESR線量計測法はシミュレーション法に比べて線量を低く見積もるような傾向が見られ、両者の間の換算係数は1.06$$pm$$0.29とわかった。

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