TVF3号溶融炉運転条件確認試験

朝日 良光; 福田 茂樹; 白水 大貴; 宮田 晃志; 刀根 雅也; 勝岡 菜々子; 前田 裕太; 青山 雄亮; 新妻 孝一; 小林 秀和; et al.

JAEA-Technology 2024-024, 271 Pages, 2025/03

JAEA-Technology-2024-024.pdf:33.98MB
JAEA-Technology-2024-024-hyperlink.zip:31.96MB

東海再処理施設で発生した高レベル放射性廃液のガラス固化に用いるTVF3号溶融炉(以下、3号炉)を製作し、この溶融炉でガラス固化体18本分のガラスを溶融・流下するコールド運転を行った。ガラス原料には、ホット運転で処理するものと同等の廃液成分を非放射性元素で置き換えた模擬廃液とガラスファイバーカートリッジを使うことで、溶融ガラス液面に仮焼層を形成させた。TVF2号溶融炉(以下、2号炉)と3号炉の構造の違いに起因する溶融炉固有の温度特性を考慮し、運転操作に用いるパラメータには、2号炉で使ってきたものを修正して適用した。本試験の結果、溶融炉各部の温度推移を確認しながら適切に運転できるパラメータ値を見出すことができ、2号炉のコールド運転に比べ、溶融ガラス温度は高く、二つある主電極の冷却は片側あたり約1kW小さいとき、安定的に運転できることが分かった。主電極間のジュール加熱電力を39kW、主電極冷却空気流量を26Nm/hで運転し炉底加熱方法を改良することで、流下前の炉底加熱時間をこれまでより2時間短い約5時間で完了できる見通しを得た。運転期間中は、炉内のガラス温度分布やケーシング表面の温度推移を計測し、今後のシミュレーションモデル開発に有効なデータが得られた。炉内の溶融ガラスの白金族元素濃度が飽和した後に、原料供給と流下を2日間停止する保持運転を行い、炉底部への白金族元素の沈降を遅らせる一定の効果があることを確認した。保持運転中に仮焼層の溶融過程を観察し、薄膜状の流動しない層が確認されたことから、流動計算で液面にNo-slip境界条件を設定する根拠を得た。流下ガラスの成分を分析して白金族元素の流下特性を調査した結果、運転中に溶融炉に蓄積する白金族元素の量は2号炉と比較して少なかった。溶融ガラスを全量流下した後の炉内には、残留ガラスやレンガ片などの異物は確認されなかった。白金族元素の蓄積による運転停止を判断する基準は、流下終了から炉底ガラス温度850Cへ低下するまでの時間を10.3h以上、主電極間補正抵抗値を0.12以下と試算したが、今後のホット運転の結果に応じ再検討が必要である。

Effect of Mn substitution on the electronic structure for Mn-doped indium-tin oxide films studied by soft and hard X-ray photoemission spectroscopy

大槻 太毅*; Ishida, Tatsuhiro*; Tsutsumi, Naoya*; 小林 正起*; Inagaki, Kodai*; 吉田 鉄平*; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 保井 晃*; 北川 彩貴*; et al.

Physical Review Materials (Internet), 7(12), p.124601_1 - 124601_6, 2023/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.7.124601

InMnSnO is a diluted magnetic semiconductor combining transparent, ferromagnetism, and semiconducting properties. We report the electronic structure of InMnSnO (x = 0.0, 0.2, and 0.3) by means of hard X-ray photoemission spectroscopy (HAXPES), soft X-ray resonant photoemission spectroscopy (RPES), and X-ray absorption spectroscopy (XAS). The spectral shape of the Mn - XAS spectra indicates that the valence of the substitutional Mn ions is divalent. The In 3 and O core-level shifts with Mn substitution suggest the hole doping due to the Mn ions. The valence-band spectra exhibit the well-defined features associated with the donor states across the Fermi level (EF) and the valence-band edge. The valence-band maximum (VBM) shifts to higher binding energy and the spectral weight near EF decreases with increasing Mn concentration, which is consistent with the hole doping nature observed in the core-level shift. The Mn -3 RPES reveals that the hump structure around 1.9 eV above the VBM is originating from the Mn 3 impurity band and the valence-band state consists of the O 2 band strongly hybridized with the Mn 3 orbital. Furthermore, there is no contribution of the Mn 3 orbital to the spectral weight close to . Based on our results, we argue the possible mechanism of the ferromagnetism for InMnSnO.

TVF3号溶融炉の炉底に関する詳細構造

朝日 良光; 嶋村 圭介*; 小林 秀和; 小高 亮

JAEA-Technology 2021-026, 50 Pages, 2022/03

JAEA-Technology-2021-026.pdf:6.29MB

東海再処理施設では、使用済み核燃料の再処理に伴い発生した高レベル放射性廃液のガラス固化処理を、ガラス固化技術開発施設(Tokai Vitrification Facility; TVF)に設置した液体供給式直接通電型セラミック溶融炉(Liquid-Fed Ceramic Melter; LFCM)方式のガラス溶融炉にて行っている。LFCM方式のガラス溶融炉では、廃液に含まれる白金族元素の酸化物が析出して溶融ガラスの粘性が高まることで、溶融ガラスを流下し尽くした後にも粘性の高いガラスが炉内底部に残留する傾向がある。これがガラスの通電加熱特性に影響するのを防ぐため除去する必要があるが、この作業には時間を要する。固化処理を早期に完了するため、日本原子力研究開発機構では、白金族元素の炉内への蓄積量低減をねらった新しい炉へ更新する計画である。これまでの設計プロセスから、次期溶融炉の炉底・ストレーナ形状について複数の候補形状が考案されており、本報では、それらの中から、運転操作性や白金族元素粒子の排出性が現行溶融炉と同等以上の性能を持つ次期溶融炉の炉底・ストレーナ形状を選定する。はじめに、考案された3種類の炉底形状に対し、ガラス固化体1本分を製造する溶融炉の運転について3次元熱流動計算を用いてシミュレートし、溶融炉内のガラス温度分布の推移を比較した。これらの結果に溶融炉としての技術的・構造的な成立性を加味し、次期溶融炉の炉底形状には傾斜角45の円錐形状を採用した。次に、5種類のストレーナ形状について3次元のCFD計算を用いて流路抵抗と炉底付近に滞留する高粘性流体の排出割合を見積もり、それぞれ、現行炉と同等以上の性能を持つことを確認した。また、アクリル製の炉底形状模型を用いたシリコーンオイルを充填・流下する実験を行い、流下中の流動場には流動抵抗を生じさせる渦が発生しないことを確認した。また、レンガ片による流下ノズル閉塞防止機能が十分な性能を持つことを確認した。これらの結果を踏まえてストレーナ形状を選定した。

Epitaxial thin film growth of europium dihydride

小松 遊矢*; 清水 亮太*; Wilde, M.*; 小林 成*; 笹原 悠輝*; 西尾 和記*; 重松 圭*; 大友 明*; 福谷 克之; 一杉 太郎*

Crystal Growth & Design, 20(9), p.5903 - 5907, 2020/09

https://doi.org/10.1021/acs.cgd.0c00602

This paper reports the epitaxial growth of EuH thin films with an -scan full width at half-maximum of 0.07, the smallest value for metal hydride thin films reported so far. The thin films were deposited on yttria-stabilized ZrO (111) substrates using reactive magnetron sputtering. The magnetization measurement showed that the saturation magnetization is 7 /Eu atom, indicating that the EuH films are nearly stoichiometric (x 2.0) and that the Curie temperature is 20 K. The optical measurements showed a bandgap of 1.81 eV. These values are similar to those previously reported for bulk EuH. This study paves the way for the application of metal hydrides in the field of electronics through the fabrication of high-quality metal hydride epitaxial thin films.

Local structure study of the iron-based systems of BaFeAs and LiFeAs by X-ray PDF and XAFS analyses

Li, S.*; 豊田 真幸*; 小林 義明*; 伊藤 正行*; 池内 和彦*; 米田 安宏; 大谷 彬*; 松村 大樹; 浅野 駿*; 水木 純一郎*; et al.

Physica C, 555, p.45 - 53, 2018/12

https://doi.org/10.1016/j.physc.2018.10.003

鉄系超伝導体のBaFeAsとLiFeAsの局所構造解析をX線PDF解析とXAFSを利用して行った。BaFeAsの構造相転移温度ではPDFで得られた局所構造には変化が見られたが、EXAFSで得られた局所構造には変化を見出すことができなかった。これらのデータは室温の平均構造が正方晶相において、局所的な斜方歪みを考慮する必要があることを示唆している。

iBNCT用LaBフィラメント・マルチカスプイオン源の開発状況

柴田 崇統*; 高木 昭*; 池上 清*; 杉村 高志*; 南茂 今朝雄*; 内藤 富士雄*; 小林 仁*; 栗原 俊一*; 本田 洋介*; 佐藤 将春*; et al.

Proceedings of 15th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.385 - 387, 2018/10

In order to satisfy the second term clinical trial condition of iBNCT, which requires 5 mA proton beam extraction from linac, beam operation of Lanthanum Hexaboride (LaB) filament has been started from Oct. 2017. In the test stand, plasma arc discharge properties and beam current measurement via Faraday-cup (FC) has been done under several ion source conditions. By Mar. 2018, 45 mA of beam current has been achieved at FC. Although the pulse width of arc discharge is limited to 200 s by the capacitor bank in arc pulser power supply, still the wave form of the arc discharge current/voltage and the resultant beam current at FC have shown very stable flat top (beam current fluctuation below 0.5 %) after 50 s. Further increase of beam current is required by optimization of AMFC (Axial Magnetic Field correction) field and filament emission which will be done in 2018.

Nanoscale spatial analysis of clay minerals containing cesium by synchrotron radiation photoemission electron microscopy

吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 小暮 敏博*; 大河内 拓雄*; 保井 晃*; et al.

Applied Physics Letters, 112(2), p.021603_1 - 021603_5, 2018/01

https://doi.org/10.1063/1.5005799

放射光光電子顕微鏡(SR-PEEM)を人工的にCs吸着したミクロンサイズの風化黒雲母微粒子のピンポイント分析に適用した。絶縁物にもかかわらず、チャージアップの影響無しに構成元素(Si, Al, Cs, Mg, Fe)の空間分布を観察できた。Csが粒子全体に分布することが分かった。Cs M吸収端近傍のピンポイントX線吸収分光(XAS)から、1価の陽イオン状態(Cs)であることがわかった。さらに、Fe L吸収端の測定から、Feの価数状態を決定した。我々の結果は、サンプルの伝導性に左右されること無く、SR-PEEMがさまざまな環境試料に対するピンポイント化学分析法として利用可能であることを示すものである。

Thermodynamic model for Zr solubility in the presence of gluconic acid and isosaccharinic acid

小林 大志*; 手島 健志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(2), p.233 - 241, 2017/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2016.1255573

グルコン酸およびイソサッカリン酸共存下におけるジルコニウムの溶解度について、水素イオン濃度指数(pH)および全グルコン酸もしくはイソサッカリン酸濃度の依存性を調査した。ジルコニウムの溶解度に及ぼすpHおよびグルコン酸濃度依存性からは、中性水溶液中ではZr(OH)(GLU), pHが10以上のアルカリ性水溶液中ではZr(OH)(GLU)(GLU)の存在が示唆された。イソサッカリン酸共存下では、グルコン酸共存下と同様の化学形であるZr(OH)(ISA)およびZr(OH)(ISA)(ISA)が、中性アルカリ性水溶液中で支配的であると推定された。粉末X線回折の結果、グルコン酸およびイソサッカリン酸いずれの共存下においても、溶解度を制限する固相は非晶質ジルコニウム水酸化物(Zr(OH)(am))であると考えられた。ジルコニウムのグルコン酸およびイソサッカリン酸錯体の生成定数は、溶解度データの最小二乗解析によって決定され、既往の4価アクチニドの値と比較検討した。

Issues concerning the determination of solubility products of sparingly soluble crystalline solids; Solubility of HfO(cr)

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Radiochimica Acta, 104(8), p.583 - 592, 2016/08

https://doi.org/10.1515/ract-2015-2540

結晶質二酸化ハフニウム固相(HfO(cr))の溶解度における酸濃度の影響を調査した。本研究では、(1)2種類の固相量を使用、(2)固相の酸洗浄、(3)1400Cでの固相の加熱、(4)二酸化ハフニウムが非晶質(am)から結晶質(cr)に変遷するかどうかを調べるための固液混合状態での90Cでの試験、を実施した。これらの処理の結果、HfO(cr)には少量の結晶性の低い(ただし非晶質ではない)成分(HfO(lcr))が含まれており、これがHfO(cr)よりも溶解度を制限する固相となることが結論づけられた。溶解度データはPitzerおよびSITの両モデルで説明できた。HfO(cr)の溶解度積の対数値も推定された。少量の結晶性の低い固相が確認されたことは、鉱物表面がしばしば構造的または組成的に不完全で、結晶固相より高い溶解度を示す一般的な傾向と整合している。本研究は溶解度データの解釈において、難溶性固体の溶解挙動が固有の固相に規定されることが観察されることに注意を払う必要があることを強調している。

中性子放射化法によるMo/Tc製造に関する試験体系の確立

石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 木村 明博; 西方 香緒里; 柴田 晃; 棚瀬 正和*; 小林 正明*; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

JAEA-Technology 2015-030, 42 Pages, 2015/11

JAEA-Technology-2015-030.pdf:4.82MB

照射試験炉センターでは、材料試験炉(JMTR)を用いた中性子放射化法((n,)法)によるモリブデン-99(Mo)製造に関する技術開発を行っている。(n,)法によるMoは、核分裂法((n,f)法)と比べると比放射能が低く、得られるテクネチウム-99m(Tc)溶液の放射能濃度も低くなる。この課題を解決するため、(n,)法で製造したMoからTcを回収する手法として、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目し、開発したMo/Tc分離・抽出・濃縮試験装置による性能試験を行っている。本報告書は、Mo/Tc製造の試験体系の確立に貢献するため、高いTc回収率を得ることができるよう装置の改良を行い、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した高密度三酸化モリブデン(MoO)ペレットを用いて、MoOペレット溶解及びTcの抽出を行い、得られたTc溶液の品質試験を行った結果をまとめたものである。