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報告書

模擬廃棄物含有リン添加ホウケイ酸ガラス試料のXAFS測定(共同研究)

永井 崇之; 小林 秀和; 嶋村 圭介; 大山 孝一; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*

JAEA-Research 2018-005, 72 Pages, 2018/09

JAEA-Research-2018-005.pdf:28.2MB

ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、リン添加ホウケイ酸ガラスを原料ガラスに用いて模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によりガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造を評価した。

論文

硬X線光電子分光の開発現状と今後の展開

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 小林 啓介*

分光研究, 67(4), p.161 - 162, 2018/08

放射光施設で急速に導入・開発されている硬X線光電子分光法について紹介する。特に、絶縁体の硬X線光電子分光による電子状態分析を実現するために、開発した電荷中和法について技術開発のトピックスとして取り上げた。その一例として、福島第一原子力発電所事故を想定したセシウムの原子炉構造への吸着挙動について示した。最後に、硬X線光電子分光法の今後の展望について述べる。

論文

Chemical form analysis of reaction products in Cs-adsorption on stainless steel by means of HAXPES and SEM/EDX

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 大和田 謙二; 小林 啓介*; 山上 浩志; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 498, p.387 - 394, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、軽水炉原子炉の重大事故時におけるセシウム(Cs)吸着挙動を理解するために、Si濃度の異なるSUS304ステンレス鋼表面のCsの化学状態とその分布について、HAXPESおよびSEM/EDXによって調べた。その結果、Siが高濃度に分布する場所にCsが選択的に吸着されることが判明した。Cs生成物について、Siの含有量が低い場合には主としてCsFeSiO$$_{4}$$が生成されるが、Siの含有量が高い場合にはCsFeSiO$$_{4}$$に加えCs$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{5}$$とCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$も生成される。SS表面上の吸着プロセスで生成されたCs化合物の化学形態は、SSに最初に含まれるSiの濃度および化学状態と密接に相関している。

報告書

模擬廃棄物ホウケイ酸ガラス試料のXAFS測定(共同研究)

永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*

JAEA-Research 2017-005, 54 Pages, 2017/06

JAEA-Research-2017-005.pdf:16.17MB

ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中のホウ素(B)や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によるガラス試料中のB及び廃棄物成分の局所構造を評価した。BのK吸収端XAFS測定において、薄板状の試料を用いて良好なXANESスペクトルが得られることを確認し、原料ガラスに廃棄物成分を添加するとB-Oの3配位sp$$^{2}$$構造(BO$$_{3}$$)割合が減少して4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)割合が増加することを明らかにした。また、組成のSiO$$_{2}$$/B$$_{2}$$O$$_{3}$$比の低下又は(SiO$$_{2}$$+B$$_{2}$$O$$_{3}$$)/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$比の上昇によって、BO$$_{3}$$割合が増加しBO$$_{4}$$割合が減少すること、P$$_{2}$$O$$_{5}$$の添加によって、BO$$_{3}$$割合が減少しBO$$_{4}$$割合が増加することを明らかにした。廃棄物成分のXAFS測定において、B$$_{2}$$O$$_{3}$$含有率が高い組成ほどセリウム(Ce)原子価が還元されること、原料ガラスへP$$_{2}$$O$$_{5}$$を添加するとCe原子価が還元されることを確認した。またイメージング測定により、ガラス中に析出するRu化合物の状況は組成のB$$_{2}$$O$$_{3}$$含有率を変えても変わらなかった。本研究は、資源エネルギー庁より日本原子力研究開発機構が受託した次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」の一つとして実施した。

論文

Electronic structure and correlation in $$beta$$-Ti$$_3$$O$$_5$$ and $$lambda$$-Ti$$_3$$O$$_5$$ studied by hard X-ray photoelectron spectroscopy

小林 啓介*; 田口 宗孝*; 小畠 雅明; 田中 健司*; 所 裕子*; 大門 寛*; 岡根 哲夫; 山上 浩志; 池永 英司*; 大越 慎一*

Physical Review B, 95(8), p.085133_1 - 085133_7, 2017/02

AA2017-0038.pdf:0.98MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.49(Materials Science, Multidisciplinary)

We have conducted hard X-ray photoelectron spectroscopy investigations of the electronic structure changes and electron correlation phenomena which take place upon the photoinduced reversible phase transition between $$beta$$- and $$lambda$$-Ti$$_3$$O. From valence band spectra of $$beta$$- and $$lambda$$-Ti$$_3$$O$$_5$$, we have identified the bipolaron caused by the $$sigma$$-type bonding of $$d_{xy}$$ orbitals in $$beta$$-Ti$$_3$$O$$_5$$ and the $$pi$$ stacking between the $$d_{xy}$$ orbitals between different Ti sites in $$lambda$$-Ti$$_3$$O$$_5$$, previously predicted by $textit{ab initio}$ calculations. On the other hand, the Ti $$2p$$ and Ti $$1s$$ core level spectra exhibit nonlocal screening satellite features, which are typical spectroscopic signs of strong electron correlation in the coherent Ti $$t_{2g}$$ states. Correlation in the valence band also manifests to reduce the plasmon energy, which results in an enhancement of the valence electron mass by a factor of 2.7.

論文

Electronic structure of EuAl$$_4$$ studied by photoelectron spectroscopy

小畠 雅明; 藤森 伸一; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 小林 啓介*; 山上 浩志; 仲村 愛*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 85(9), p.094703_1 - 094703_6, 2016/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:44.55(Physics, Multidisciplinary)

The electronic structure of a divalent $$mathrm{Eu}$$ compound EuAl$$_4$$, which shows the charge density wave transition at $$T_{mathrm{CDW}} = 140~mathrm{K}$$, was studied by the hard X-ray angle-integrated photoelectron spectroscopy (HAXPES) and the soft X-ray angle resolved photoelectron spectroscopy (ARPES). The valence band and core-level spectra obtained by the HAXPES are consistent with the divalent nature of Eu atoms in EuAl$$_4$$. Furthermore, the Fermi surface as well as the band structure in the vicinity of the Fermi Energy ($$E_{rm F}$$) of EuAl$$_4$$ are very similar to those of its isostructural divalent $$mathrm{Sr}$$ compound SrAl$$_4$$, which does not have $$4f$$ electrons. These suggest that Eu atoms are divalent in EuAl$$_4$$, and $$4f$$ electrons are completely localized with $$mathrm{Eu}~4f^7$$ electronic configuration in the ground state. The ARPES spectra measured along the $$Gamma$$-$$(Sigma)$$-Z high-symmetry line did not show significant temperature dependences above and below $$T_{mathrm{CDW}}$$ within the energy resolution of $$80-90~mathrm{meV}$$. Moreover, the Fermi surface mapping along the $$k_z$$ direction showed that both of EuAl$$_4$$ and SrAl$$_4$$ have highly three-dimensional electronic structures, suggesting that the nesting of Fermi surface is not straightforward. The Fermi surface and band structure of SrAl$$_4$$ were well explained by the band-structure calculation based on the local density approximation.

論文

Hard X-ray photoelectron spectroscopy study for transport behavior of CsI in heating test simulating a BWR severe accident condition; Chemical effects of boron vapors

岡根 哲夫; 小畠 雅明; 佐藤 勇*; 小林 啓介*; 逢坂 正彦; 山上 浩志

Nuclear Engineering and Design, 297, p.251 - 256, 2016/02

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

Transport behavior of CsI in the heating test, which simulated a BWR severe accident, was investigated by hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) with an emphasis on the chemical effect of boron vapors. CsI deposited on metal tube at temperatures ranging from 150$$^{circ}$$C to 750$$^{circ}$$C was reacted with vapor/aerosol B$$_2$$O$$_3$$, and the chemical form of reaction products on the sample surface was examined from the HAXPES spectra of core levels, e.g., Ni 2p, Cs 3d and I 3d levels, and valence band. For the samples at $$sim$$300$$^{circ}$$C, while the chemical form of major product on the sample surface without an exposure to B$$_2$$O$$_3$$ was suggested to be CsI from the HAXPES spectra, an intensity ratio of Cs/I was dramatically reduced at the sample surface after the reaction with B$$_2$$O$$_3$$. The results suggest the possibility of significant decomposition of deposited CsI induced by the chemical reaction with B$$_2$$O$$_3$$ at specific temperatures.

論文

アラミド繊維ロッド材料の極低温引張特性評価

齊藤 徹; 大久保 暁一*; 泉 敬介*; 大川 慶直*; 小林 宣博*; 山崎 亨; 河野 勝己; 礒野 高明

低温工学, 50(8), p.400 - 408, 2015/08

アラミド繊維強化プラスチック(AFRP)は軽量、かつ高強度の長所を有する構造材料として開発されてきた。本研究においては、室温、液体窒素温度(77K)と液体ヘリウム温度(4.2K)中における、鉄筋代替コンクリート補強材として用いられる市販品のAFRPロッドの引張強度を評価するために、張力試験を行った。これまでは極低温環境下での試験において、試験片がつかみ部ジグをすり抜ける現象か生じるため、引張試験を実施することは困難であった。そのため、AFRPロッドの滑りを防ぐために、ジグに樹脂を充填して行った。また、グリップジグを改良し、ロッドの表面処理を行い、AFRPロッドのグリップ力を高めるために極低温用エポキシ樹脂を使うことによって、適切な引張試験条件を確立させた。各温度環境下での引張強さは1100MPa以上を示し、さらに、試験温度の減少に伴いヤング率が増加する温度依存を示した。ヤング率の増加の要因はアラミド繊維がエポキシ樹脂より支配的であることを確認した。

論文

硬X線光電子分光による酸化膜の評価

小畠 雅明; 小林 啓介*

Journal of the Vacuum Society of Japan, 58(2), p.43 - 49, 2015/02

大きな検出深さを持つ硬X線光電子分光装置を利用した界面反応領域の深さ方向分析手法、及びこれを活用した金属電極/絶縁膜/半導体ゲートスタック構造などの多層構造に埋もれた界面の化学結合状態と電子状態について紹介する。

論文

Temperature control system for laser heating; Application for minute asteroidal materials

大澤 崇人; 小林 幹彦*; 今野 武志*; 江頭 満*; 岡崎 隆司*; 三浦 弥生*; 長尾 敬介*

Measurement, 50, p.229 - 235, 2014/04

 パーセンタイル:100(Engineering, Multidisciplinary)

微小なイトカワ試料を段階加熱するために、極小のW-Re熱電対を用いたレーザー加熱温度制御システムを開発した。線径25$$mu$$mの3% Re-Wと26% Re-Wを使用した熱電対を製作し、独自の温度検定プログラムを用いて温度校正を行ない起電力を測定した。レーザー温度制御ではLabVIEW 2011にて制御プログラムを開発した。試料が極めて小さく熱電対も極小であることから通常のPID制御は採用しなかった。試料ホルダーは石英で製作して絶縁性を確保した。平均加熱温度は設定温度より少し低く、標準偏差と最大オーバーシュートはそれぞれ2.5%, 6.0%未満であった。本システムは微小地球外物質の加熱実験に十分な性能を達成した。

報告書

廃ゼオライトの長期保管方策の検討; ゼオライト吸着塔を用いた塩分洗浄挙動評価,1

佐藤 博之; 寺田 敦彦; 林田 均; 上地 優; 小林 順; 山岸 功; 森田 圭介; 加藤 千明

JAEA-Research 2013-042, 25 Pages, 2014/03

JAEA-Research-2013-042.pdf:5.13MB

福島原子力発電所事故の滞留水処理で使用済みとなったゼオライト吸着塔(KURION吸着塔)は、塩分腐食を防ぐために、内部を淡水で洗浄し長期保管されている。しかし、残留する塩分量によっては腐食への影響も懸念されることから、腐食評価のために海水系小規模試験を通して、その洗浄効果の検証を進めている。洗浄状態は対象となる装置に依存することが考えられることから、KURION吸着塔を用いた洗浄試験を実施している。試験は、KURION吸着塔内を1,650ppmNaCl水(1,000ppmCl相当)で満水にした後に容積流量4.5m$$^{3}$$/hで純水を注入して洗浄し、吸着塔の排水から洗浄時のサンプル水を取ってCl濃度を計測した。その結果、吸着塔内のCl濃度は、吸着材充填体積の約2倍の通水量で1,000ppmから0.5ppm以下にまで低下し、KURION吸着塔において洗浄効果が高いことを確認した。

報告書

東京電力(株)福島第一原子力発電所事故に関する放射線管理の基準の根拠及び課題について

山田 克典; 藤井 克年; 神田 浩志; 東 大輔; 小林 稔明; 中川 雅博; 深見 智代; 吉田 圭佑; 上野 有美; 中嶌 純也; et al.

JAEA-Review 2013-033, 51 Pages, 2013/12

JAEA-Review-2013-033.pdf:2.73MB

平成23年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故以降、放射線防護・放射線管理にかかわるさまざまな基準が策定された。インターネット等を通じて、これらの基準を調査した結果、下記13項目があげられた。(1)ヨウ素剤の服用基準値、(2)避難住民等に対するスクリーニングレベル、(3)避難区域、屋内退避等、(4)食品規制値(暫定規制値、基準値)、(5)放射線業務従事者の緊急時被ばく限度、(6)水浴場開設の判断基準、(7)学校・校庭の利用の判断基準、(8)作付基準、(9)飼料の暫定許容値、(10)堆肥の暫定許容値、(11)船舶、コンテナ等の除染基準、(12)廃棄物の取扱、処分等、(13)除染作業にかかわる基準。これらの基準の根拠を調査・整理し、今後の放射線防護、放射線管理の課題を検討した。

論文

The Possible interplanetary transfer of microbes; Assessing the viability of ${it Deinococcus}$ spp. under the ISS environmental conditions for performing exposure experiments of microbes in the Tanpopo mission

河口 優子*; Yang, Y.*; 川尻 成俊*; 白石 啓祐*; 高須 昌子*; 鳴海 一成*; 佐藤 勝也; 橋本 博文*; 中川 和道*; 谷川 能章*; et al.

Origins of Life and Evolution of Biospheres, 43(4-5), p.411 - 428, 2013/10

 被引用回数:15 パーセンタイル:27.08(Biology)

In the Tanpopo mission, we have proposed to carry out experiments on capture and space exposure of microbes at the Exposure Facility of the Japanese Experimental Module of the International Space Station (ISS). Microbial candidates for the exposure experiments in space include ${it Deinococcus}$ spp. We have examined the survivability of ${it Deinococcus}$ spp. under the environmental conditions in ISS in orbit. A One-year dose of heavy-ion beam irradiation did not affect the viability of ${it Deinococcus}$ spp. within the detection limit. Exposure of various thicknesses of deinococcal cell aggregates to UV radiation revealed that a few hundred micrometer thick aggregate of deinococcal cells would be able to withstand the solar UV radiation on ISS for 1 year. We concluded that aggregated deinococcal cells will survive the yearlong exposure experiments. We propose that microbial cells can aggregate as an ark for the interplanetary transfer of microbes, and we named it "massapanspermia".

論文

Uniaxial-pressure control of magnetic phase transitions in a frustrated magnet CuFe$$_{1-x}$$Ga$$_{x}$$O$$_{2}$$ (x =0, 0.018)

中島 多朗*; 満田 節生*; 高橋 慶一郎*; 吉冨 啓祐*; 増田 一也*; 金子 周史*; 本間 勇紀*; 小林 悟*; 北澤 英明*; 小坂 昌史*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 81(9), p.094710_1 - 094710_8, 2012/09

We have investigated effects of applied uniaxial pressure ($$p$$) on magnetic phase transitions in a triangular lattice antiferromagnet CuFeO$$_{2}$$ (CFO) and a slightly Ga-substituted compound CuFe$$_{1-x}$$Ga$$_{x}$$O$$_{2}$$ (CFGO) with $$x$$ = 0.018. We have performed neutron diffraction, spherical neutron polarimetry, magnetic susceptibility and pyroelectric measurements under $$p$$ up to 100 MPa applied on the [1$$bar1$$0] surfaces of the single crystal samples.

論文

Uniaxial-pressure control of magnetic phase transitions in a frustrated magnet CuFe$$_{1-x}$$Ga$$_{x}$$O$$_{2}$$ ($$x$$ = 0, 0.018)

中島 多朗*; 満田 節生*; 高橋 慶一郎*; 吉冨 啓祐*; 増田 一也*; 金子 周史*; 本間 勇紀*; 小林 悟*; 北澤 英明*; 小坂 昌史*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 81(9), p.094710_1 - 094710_8, 2012/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:39.11(Physics, Multidisciplinary)

We have investigated effects of applied uniaxial pressure ($$p$$) on magnetic phase transitions in a triangular lattice antiferromagnet CuFeO$$_{2}$$ (CFO) and a slightly Ga-substituted compound CuFe$$_{1-x}$$Ga$$_{x}$$O$$_{2}$$ (CFGO) with $$x$$ = 0.018 by spherical neutron polarimetry. In both of CFO and CFGO ($$x$$ = 0.018), the application of $$p$$ significantly increases the transition temperature from the paramagnetic phase to a collinear incommensurate antiferromagnetic phase. This suggests that the application of $$p$$ breaks equilateral symmetry of the triangular lattice and partially relieves geometrical spin frustration, which generally suppresses long-range magnetic orderings. Thus we demonstrated that uniaxial pressure can be an effective tool to control magnetic phase transitions in frustrated magnets.

論文

Role of cerium oxide in the enhancement of activity for the oxygen reduction reaction at Pt-CeO$$_{x}$$ nanocomposite electrocatalyst; An in situ electrochemical X-ray absorption fine structure study

増田 卓也*; 福満 仁志*; 府金 慶介*; 戸ヶ崎 寛孝*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; 吉川 英樹*; 小林 啓介*; 森 利之*; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 116(18), p.10098 - 10102, 2012/05

 被引用回数:70 パーセンタイル:6.63(Chemistry, Physical)

Pt-CeO$$_{x}$$/C触媒上での酸素還元反応におけるCeO$$_{x}$$の役割をXAFS法を用い調べた。その結果、CeO$$_{x}$$中のCe$$^{3+}$$がCe$$^{4+}$$になることによりPt酸化物生成が抑制されることがわかった。

論文

Role of residual transition-metal atoms in oxygen reduction reaction in cobalt phthalocyanine-based carbon cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cell

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 原田 慈久*; 堀場 弘司*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Journal of Power Sources, 196(20), p.8346 - 8351, 2011/10

 被引用回数:26 パーセンタイル:27.67(Chemistry, Physical)

コバルトフタロシアニンとフェノール樹脂の混合物の熱分解によって合成したコバルトフタロシアニン由来の炭素触媒中の炭素原子の電子構造をX線吸収微細構造分析と硬X線光電子分光を用いて調べた。Co K端XAFSスペクトルからほとんどのコバルト原子は金属状態であるが酸洗い後でも少量の酸化コバルト成分があることがわかった。また、XAFSとHXPESのプローブ長の違いから酸洗い後においてCoクラスタ凝集体の表面領域はおもに金属Coから構成されていることがわかった。酸洗い前後で電気化学的性質がほとんど変化しなかったことから、残存金属Co又は酸化Co自体は炭素カソード触媒の酸素還元反応活性にほとんど寄与しておらず、炭素や窒素等の軽元素がコバルトフタロシアニン由来炭素触媒の活性点を構成していると考えられる。

論文

Conduction-band electronic states of YbInCu$$_4$$ studied by photoemission and soft X-ray absorption spectroscopies

内海 有希*; 佐藤 仁*; 栗原 秀直*; 間曽 寛之*; 平岡 耕一*; 小島 健一*; 飛松 浩明*; 大河内 拓雄*; 藤森 伸一; 竹田 幸治; et al.

Physical Review B, 84(11), p.115143_1 - 115143_7, 2011/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.14(Materials Science, Multidisciplinary)

典型的な価数揺動系であるYbInCu$$_4$$の価電子状態を、硬X線内殻光電子分光,軟X線吸収実験、及び軟X線光電子分光の温度依存性の実験から研究した。YbInCu$$_4$$の価数転移について、価電子帯からYb 4$$f$$状態への電荷移動で記述した。

論文

X-ray photoemission spectroscopy analysis of N-containing carbon-based cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells

丹羽 秀治*; 小林 正起*; 堀場 弘司*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*; et al.

Journal of Power Sources, 196(3), p.1006 - 1011, 2011/02

 被引用回数:72 パーセンタイル:5.96(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池用窒素含有炭素ベース正極触媒3種類の電子構造を硬X線光電子分光で調べた結果を報告する。炭素1sスペクトルから酸素還元活性には$$sp^{2}$$炭素ネットワークが重要であること、窒素1sスペクトルから高活性なサンプルはグラファイト様窒素をより多く含むことがわかった。

論文

Effect of ion beam irradiation for ${it Asclepias}$ species

小林 伸雄*; 佐々木 真一郎*; 田崎 啓介*; 中務 明*; 野澤 樹; 長谷 純宏; 鳴海 一成

JAEA-Review 2010-065, JAEA Takasaki Annual Report 2009, P. 67, 2011/01

${it Asclepias}$ is one of the perennial ornamentals native to Central America, using for cutting, potting and bed flowers. To obtain flower and/or plant form mutation, ${it Asclepias}$ seeds were irradiated with ion beams. Seed germination rate decreased over 100 Gy and any seeds could not germinate at 150 Gy. Survival rate of seedlings decreased below 50% at 50 Gy. In the case of ${it Asclepias}$ seeds, irradiation of 50 to 200 Gy is estimated to be optimal to generate mutants.

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