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論文

Production and separation of astatine isotopes in the $$^7$$Li + $$^{nat}$$Pb reaction

西中 一朗; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 前田 英太*; 渡辺 茂樹; 橋本 和幸; 石岡 典子; 牧井 宏之; 豊嶋 厚史; 山田 記大*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(3), p.1077 - 1083, 2015/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:69.75(Chemistry, Analytical)

29-57MeVの$$^7$$Liビームと$$^{nat}$$Pb標的核の反応においてアスタチン同位体$$^{207-211}$$Atの生成断面積を$$alpha$$線, $$gamma$$線スペクトルメトリーで測定した。生成断面積の励起関数を統計模型モデル計算と比較することで、$$^7$$Li + $$^{nat}$$Pbの反応機構を調べた。44MeVより大きい入射エネルギーでの$$^{210}$$Atと$$^{209}$$Atの生成断面積が理論値よりも小さいことから、分解反応が存在することを明らかにした。照射した鉛標的からのアスタチンの化学分離を乾式蒸留法に基づいて調べ、アスタチン製造の相補的な手法を開発した。

論文

Extraction of astatine isotopes for development of radiopharmaceuticals using a $$^{211}$$Rn-$$^{211}$$At generator

前田 英太*; 横山 明彦*; 谷口 拓海*; 鷲山 幸信*; 西中 一朗

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1465 - 1468, 2015/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:60.95(Chemistry, Analytical)

アルファ放射性同位体$$^{211}$$Atは、放射性同位体治療に有効であると注目されている。$$^{211}$$Rn-$$^{211}$$Atジェネレータによるアスタチンの利用促進を目指し、アスタチンの有機溶媒への抽出挙動を調べた。有機溶媒の中でも溶媒極性の大きいジイソプロピルエーテルとメチルイソブチルケトンへの分配比が大きいことがわかった。また、ジイソプロピルエーテルへの抽出において、高い塩酸濃度でより分配比が大きくなることが分かった。$$^{211}$$Rn-$$^{211}$$Atジェネレータ開発に有益なアスタチンの有機溶媒への抽出挙動を明らかにした。

論文

Sorption of Eu(III) on granite; EPMA, LA-ICP-MS, batch and modeling studies

福士 圭介*; 長谷川 優介*; 前田 耕志*; 青井 裕介*; 田村 明弘*; 荒井 章司*; 山本 祐平*; 青才 大介*; 水野 崇

Environmental Science & Technology, 47(22), p.12811 - 12818, 2013/11

 被引用回数:19 パーセンタイル:55.01(Engineering, Environmental)

Eu(III)の花崗岩への収着について、巨視的、微視的な手法を組み合わせた研究を行った。花崗岩の薄片と10$$mu$$MのEu(III)溶液とを反応させ、EPMAおよびLA-ICP-MSにより分析した。その結果、多くの黒雲母粒子では、最大で6wt.%までEuが増加した。黒雲母中でEuが付加された部分ではKが減少しており、黒雲母へのEuの収着様式は層間の陽イオン交換反応であることが示唆される。また、花崗岩および黒雲母の紛体を利用したEu(III)のバッチ収着試験を実施した。この試験により得られた黒雲母に対するEu(III)の巨視的な収着挙動は、花崗岩に対する収着挙動と一致した。得られた収着エッジはシングルサイトの陽イオン交換反応を考慮したモデルにより、合理的に再現することが可能である。以上のことから、花崗岩は複雑な鉱物の集合体であるが、巨視的および微視的な手法を組み合わせることによって、複雑な鉱物集合体全体を代表する一つの基本となる収着反応を明らかにすることができた。

論文

Crystallization of a 2:2 complex of Granulocyte-Colony Stimulating Factor (GCSF) with the ligand-binding region of the GCSF receptor

本庄 栄二郎; 玉田 太郎; 前田 宜丈*; 小柴 琢己*; 松倉 康子*; 岡本 智之*; 石橋 松二郎*; 徳永 正雄*; 黒木 良太

Acta Crystallographica Section F, 61(8), p.788 - 790, 2005/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:56.84(Biochemical Research Methods)

顆粒球刺激因子(GCSF)受容体は顆粒球前駆体の分化や増殖を調節する刺激を細胞内へ伝える。その受容体のリガンド結合部位とGCSFの2:2複合体の結晶化を行った。結晶は1.0Mギ酸ナトリウムを含む0.1M酢酸緩衝液(pH4.6)の条件で結晶化した。空間群は${it P}$4$$_{1}$$2$$_{1}$$2(もしくは${it P}$4$$_{3}$$2$$_{1}$$2)で、セル長は${it a}$=${it b}$=110.1$AA , {it c}$=331.8$AA $であった。しかしながら5$AA $以上の回折データが収集できなかったことから、受容体を陰イオン交換クロマトグラフィーで精製し、再度結晶化を試みた。その結果、3$AA $以上の回折データが収集可能な新たな晶形の結晶が得られた。その結晶の空間群は${it P}$3$$_{1}$$21(or its enantiomorph ${it P}$3$$_{2}$$21)で、セル長は${it a}$=${it b}$=134.8, ${it c}$=105.7$AA $であった。

論文

The Effect of temperature, pressure, and sulfur content on viscosity of the Fe-FeS melt

寺崎 英紀*; 加藤 工*; 浦川 啓*; 舟越 賢一*; 鈴木 昭夫*; 岡田 卓; 前田 信*; 佐藤 仁*; 久保 友昭*; 葛西 志津*

Earth and Planetary Science Letters, 190(1-2), p.93 - 101, 2001/07

 被引用回数:47 パーセンタイル:68(Geochemistry & Geophysics)

Fe-FeS系融体は地球外核の主要な候補物質と考えられている。外核内部の対流ダイナミクスを考察するうえで、その粘性は最も重要な物性の1つである。われわれは、新しい試料アセンブリを用いて、X線影像落球法により、Fe-FeS系融体の高圧その場粘性測定を行った。粘性測定は、温度範囲1233-1923K,圧力範囲1.5-6.9GPa,組成範囲Fe-Fe$$_{72}$$S$$_{28}$$(wt %)において行われた。合計17回の測定で得られた粘性係数は、0.008-0.036Pa sの範囲で系統的に変化した。粘性係数の温度・圧力依存性から、粘性流動の活性化エネルギー及び活性化体積は、それぞれ30kJ/mol1,1.5cm$$^{3}$$/molとなり、Fe$$_{72}$$S$$_{28}$$融体の粘性はFe融体より15%小さいことがわかった。これらの傾向は、Fe-FeS系融体の構造変化に関連付けることができる。

口頭

花崗岩へのEu吸着の表面錯体モデリング

前田 耕志*; 長谷川 優介*; 福士 圭介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

元素の岩盤への吸着特性を評価するには、さまざまな水質条件における岩盤への吸着挙動を理解する必要があり、元素の岩盤への吸着プロセスを定量的に取り扱う方法として表面錯体モデリングが挙げられる。ただし、表面錯体モデリングは単一鉱物を対象に開発された手法であり、花崗岩のような鉱物集合体への適用は世界的な課題となっている。本研究では、さまざまな水質条件における花崗岩への強吸着性元素の吸着挙動を表面錯体モデリングに基づいて理解するための手法の構築を目的としている。本研究で吸着体とした花崗岩試料は、日本原子力研究開発機構が岐阜県瑞浪市に建設を進めている瑞浪超深地層研究所の深度300mから掘削したボーリング孔より採取した岩石コアを利用した。吸着質は鉱物に対し強い吸着性を示す元素の1つであるEuをモデル吸着質として、pH及びイオン強度を変化させた際の花崗岩の表面電荷とEu吸着挙動の解析に基づき、Eu吸着モデルの構築を試みたので、その結果を報告する。

口頭

原位置固液分配係数測定システムの開発

長谷川 優介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇; 前田 耕志*; 福士 圭介*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分にかかわる安全評価において、地下環境における元素の挙動を定量的に表す指標として固液分配係数(Kd)が用いられている。ただし、既存のKdは原位置において直接的に取得されたものではないため、実際の地下環境への適用妥当性の検証が求められている。本研究では、原位置においてKdを直接的に取得し、既存のKdとの比較を行うため、原位置Kd測定システムの構築を目的とした検討を行った。

口頭

花崗岩へのEu吸着の表面錯体モデリング

前田 耕志*; 長谷川 優介*; 福士 圭介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

元素の岩盤への吸着は、地下環境中での元素の挙動を予測するうえで評価が必要なプロセスの一つである。吸着プロセスを定量的に取り扱う方法として表面錯体モデリングがあるが、表面錯体モデリングは単一鉱物を対象にした手法であり、花崗岩のような鉱物集合体への適用方法は確立されていない。本研究では、さまざまな水質条件における元素の吸着挙動を表面錯体モデリングに基づいて予測する手法の構築を目的とし、花崗岩をモデル吸着体、Euをモデル溶質として、吸着予測モデルの構築を試みた。花崗岩試料として、瑞浪超深地層研究所の深度300, 400mの研究坑道から掘削したボーリング孔より採取した岩石コアを利用した。吸着等温線の測定結果から、本実験に用いた花崗岩の最大吸着量は0.21$$mu$$mol/gであった。花崗岩によるEuの吸着率はpH2.5以下では0%であるが、pHの増加とともに上昇し、pH3.5以上では100%に達した。この結果を表面錯体モデリングで解析し、吸着反応の平衡定数を得た。花崗岩は複雑な鉱物集合体であるが、従来の表面錯体モデリングにより吸着特性をパラメータ化することができた。得られたパラメータに基づき、花崗岩によるEuの吸着挙動の予測を行った結果、Eu=10$$mu$$M以下、固液比が1g/L以上、pH4以上の条件では、地下水中のEuのほとんど花崗岩に吸着されることがわかった。今後は炭酸イオンなどの共存配位子の影響を考慮した条件での検討を進めていく。

口頭

原位置試験による元素の固液分配係数(Kd)の決定及び評価手法の構築

山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇; 福士 圭介*; 長谷川 優介*; 前田 耕志*

no journal, , 

固液分配係数(Kd)は岩盤による元素の保持機能を定量的に示す指標の一つであり、地下環境における物質移行評価に用いられている。これまでには室内試験により得られたKdを地下環境でのKdと仮定し、元素の固液分配反応を評価している。ただし、原位置でのKd決定の難しさと室内実験において原位置の地下環境の再現の難しさのために、仮定の妥当性の検証はなされていない。元素のKdは水質に依存するため、室内実験によって得られたKdと原位置の地下環境におけるKdは、さまざまな水質条件において比較される必要がある。本研究では、原位置におけるKdを決定するための手法を開発するとともに、これまでに取得されてきたKdの妥当性を評価する手法を確立することを目的とした。本研究の実施内容は、(1)瑞浪超深地層研究所坑道内水質モニタリング装置を利用し、原位置でKdを決定するシステムの構築、(2)さまざまな水質条件におけるモデル元素(陽イオン及び陰イオン)の原位置におけるKdの見積もり、(3)室内実験に基づく既存情報から得られたKdと原位置試験から得られたKdの比較から成る。以上の検討により室内実験によって得られたKdの実際の地下環境への適用妥当性をさまざまな水質条件において検証を行った。

口頭

$$^7$$Li+$$^{nat}$$Pb反応でのAtの製造とAtの簡易化学分離

西中 一朗; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 天野 良平*; 李 恵子*; 山田 記大*; 石黒 梨花*; 前田 英太*; 牧井 宏之; 橋本 和幸; et al.

no journal, , 

標的アルファ放射線療法で期待されるアルファ放射性核種$$^{211}$$Atの製造と利用の研究を開始した。タンデム加速器施設で29-48MeV $$^7$$Li+$$^{nat}$$Pb反応で生成する放射性同位体アスタチンの生成断面積をアルファ線,$$gamma$$線スペクトロメトリーによって求めた。加えてアスタチンの簡易化学分離法を開発した。

口頭

Identification and characterization of phase governing Eu(III) uptake in granite by microscopic observations

長谷川 優介*; 福士 圭介*; 前田 耕志*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

Sorption behaviors of trace elements on single mineral surfaces have been extensively studied. However, there have been very few researches for the trace elements sorption on complex mineral assemblages such as rocks, sediments and soils. In the present study, the sorption of trace level of Eu(III) on complex mineral assemblages, slightly altered granite, as function of pH was studied by microscopic approaches. As the result, we concluded that biotite is most important phase governing Eu(III) uptake on the granite. The uptake mode of Eu on biotite is ion-exchange of K in biotite and Eu(III) in solution.

口頭

Modeling Eu(III) sorption on granite

前田 耕志*; 福士 圭介*; 長谷川 優介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

There have been very few researches for the trace elements sorption on complex mineral assemblages such as rocks, sediments and soils. In the present study, the batch sorption experiments of Eu(III) on granite were conducted as function of pH, ionic strength and surface loadings to understand the migration of trace elements on geologic media. As the result of experiments, sorption ratio of Eu(III) was almost zero at pH 2. They abruptly increase with pH up to 3.5. Above pH 3.5, the sorption ratio indicates almost constant. The sorption strongly depends on ionic strength at the pH more than 3.5.

口頭

収着実験及び収着モデリングによる花崗岩へのEu(III)収着挙動の把握

前田 耕志*; 福士 圭介*; 長谷川 優介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

本研究では、鉱物集合体としての花崗岩への微量元素の収着挙動を理解することを目的として、pH,イオン強度及び微量元素のモデル元素として添加したEu濃度を変化させてEu(III)の収着実験を行った。また、Eu(III)の花崗岩への収着をモデル化し、微量元素の鉱物集合体への収着挙動を把握することを試みた。その結果、Eu(III)の花崗岩への収着はイオン交換反応が主体であるものの、pHが4以下の領域では、花崗岩から溶出するAlやFeとの競合により収着率が低下することがわかった。また、これらの結果は、鉄酸化物の溶解とイオン交換反応を考慮した収着モデリングにより再現することができた。

口頭

微小領域分析で探る花崗岩へのEu(III) 取り込み機構

長谷川 優介*; 福士 圭介*; 前田 耕志*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

本研究では、鉱物集合体としての花崗岩への微量元素の収着挙動を理解することを目的として、花崗岩に対するさまざまなpH条件における希薄濃度のEu(III)の収着挙動を電子線マイクロアナライザー等の微視的手法により検討した。その結果、黒雲母及び変質鉱物のスメクタイトにはEuの濃集が認められた。花崗岩中における黒雲母の含有量はスメクタイトよりも大きいため、黒雲母が花崗岩においてEu(III)の収着を支配する鉱物相であることがわかった。また、Euの濃集が認められた黒雲母においてKとEuの含有量に逆相関が認められたことから、黒雲母によるEu(III)の収着メカニズムは黒雲母層間のKとEuのイオン交換であることがわかった。

口頭

Nuclear and radiochemical study of production and utilization of radioactive astatine isotopes in the Li + $$^{nat}$$Pb reaction

西中 一朗; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 天野 良平*; 前田 英太*; 山田 記大*; 牧井 宏之; 渡邉 茂樹; 石岡 典子; 橋本 和幸

no journal, , 

An $$alpha$$ radioactive nuclide $$^{211}$$At with a half-life of 7.2 h is a prospective candidate for utilization in targeted alpha radiotherapy. In a general way, $$^{211}$$At is produced through the $$^{209}$$Bi($$alpha$$,2n)$$^{211}$$At reaction. However, the nuclear reactions using lithium ion beams provide the possible production routes of $$^{211}$$At. Therefore, we have measured excitation functions of At isotopes in the reaction of 29-57 MeV $$^7$$Li + $$^{nat}$$Pb at the tandem accelerator of JAEA-Tokai. The cross sections of radioactive products were determined by $$alpha$$- and $$gamma$$-ray spectrometry. The experimental excitation functions of astatine isotopes have been compared with a statistical calculation to study the reaction mechanism. Besides, a chemical separation of carrier-free radioactive astatine isotopes from an irradiated target has been studied with a dry-chemistry method. Details will be shown in the presentation.

口頭

Li+$$^{nat}$$Pb反応での放射性At同位体の製造と利用に関する核・放射化学的研究; $$alpha$$放射性同位体による新しいがん治療を目指して

西中 一朗; 牧井 宏之; 豊嶋 厚史; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 天野 良平*; 前田 英太*; 山田 記大*; 谷口 拓海*; 渡邉 茂樹; et al.

no journal, , 

核医学利用の観点から有用性が期待されている$$^{211}$$Atの製造,利用を目指し、原子力機構タンデム加速器施設においてLiビームを用いた核反応で生成する放射性At同位体の核・放射化学研究を行っている。核反応$$^7$$Li+$$^{nat}$$Pbで生成するAt同位体の励起関数測定、乾式化学分離での無担体アスタチンの化学挙動について報告する。

口頭

Production and utilization of radioactive astatine isotopes in the $$^7$$Li + $$^{nat}$$Pb reaction

西中 一朗; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 天野 良平*; 前田 英太*; 山田 記大*; 牧井 宏之; 豊嶋 厚史; 渡邉 茂樹; 石岡 典子; et al.

no journal, , 

29-57MeV $$^7$$Li+$$^{rm nat}$$Pb反応におけるアスタチン同位体の生成断面積を$$alpha$$-, $$gamma$$-スペクトロメトリーによって測定し、製造の基礎となる核データを決定した。励起関数を統計モデル計算と比較することによって$$^7$$Li+$$^{rm nat}$$Pb反応の反応機構を調べ、$$^7$$Liの分解反応の寄与を明らかにした。加えて鉛標的から無担体アスタチントレーサーを高放射化学純度、高化学純度で分離できる乾式蒸留法を開発した。

口頭

Production and separation of radioactive astatine isotopes in the $$^7$$Li+$$^{nat}$$Pb reaction

西中 一朗; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 天野 良平*; 前田 英太*; 山田 記大*; 牧井 宏之; 豊嶋 厚史; 渡辺 茂樹; 石岡 典子; et al.

no journal, , 

内用放射性治療への利用が期待されている$$^{211}$$Atの利用の促進のため、タンデム加速器施設において29-57MeV$$^7$$Li+$$^{nat}$$Pb反応での放射性アスタチンアイソトープの生成断面積を決定し、合成のための基になる核データを取得した。合成した無担体アスタチンを薬剤研究などに利用するため、約1時間の分離時間、65%の高い収率、高放射化学純度、高化学純度で鉛標的から無担体アスタチンを精製分離できる乾式蒸留法に基づく新しい化学分離法を開発した。

口頭

$$^{7}$$Liイオンビームを用いたアスタチン、ヨウ素RIの製造と利用

西中 一朗; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 天野 良平*; 前田 英太*; 谷口 拓海*; 村上 拳冬*; 渡辺 茂樹; 鈴木 博元; 石岡 典子; et al.

no journal, , 

内用放射線治療への応用が期待されている$$alpha$$放射性同位体$$^{211}$$Atは、一般に、加速器を用いて核反応$$^{209}$$Bi($$^{4}$$He,2n)$$^{211}$$Rnで合成されるが、我々は$$^{209}$$Bi($$^{7}$$Li,5n)$$^{211}$$Rnで利用した、$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータで供給する新しいシステムの開発プロジェクトを進めている。この開発プロジェクトに必要なアスタチン、ヨウ素RIを合成するため、$$^{7}$$Liイオンビームを用いた$$^{209}$$Bi($$^{7}$$Li,xn)$$^{216-x}$$Rn, $$^{nat}$$Pb($$^{7}$$Li,xn)$$^{nat-x}$$At, $$^{nat}$$Sn($$^{7}$$Li,xn)$$^{nat-x}$$I反応の核反応断面積を測定し、基礎基盤となる核データを決定した。さらに、これらの反応で合成したアスタチン,ヨウ素RIの分離・精製方法を開発した。講演では、これらスタチン,ヨウ素RIの製造に関する研究成果を中心に報告する。くわえて、アスタチン,ヨウ素RIを利用した研究例を紹介する。

口頭

$$alpha$$線内用療法のための$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータの作成

鷲山 幸信*; 前田 英太*; 横山 明彦*; 西中 一朗; 谷口 拓海*; 山田 記大*; 牧井 宏之; 豊嶋 厚史; 天野 良平*

no journal, , 

内用療法に利用可能な$$alpha$$放射体の中でも、半減期7.2時間の$$^{211}$$Atはもっとも臨床応用が期待されるアイソトープである。しかし、半減期が短いゆえにその利用は大型サイクロトロン施設近辺に制限されている。本研究では、$$^{211}$$Atの広範囲における国内実用化を目指し、有機溶媒抽出系を用いた$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータの製造を試みた。原子力機構タンデム加速器の$$^7$$Liビームを利用した$$^{209}$$Bi($$^7$$Li,5n)$$^{211}$$Rn反応で$$^{211}$$Rnを製造した。標的Bi金属から分離した$$^{211}$$Rnを82%の収率で有機相へ抽出し、有機相中で$$^{211}$$RnのEC壊変で生成した$$^{211}$$Atを98%の回収率でメタノール溶媒へ抽出できることを確認した。本結果から$$^{211}$$Rnを利用した$$^{211}$$Atジェネレータ製造の可能性が示された。

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